鄂尔多斯盆地东北部砂岩型铀矿伴生矿物组合及其地质意义

朱 强, 俞礽安*, 李光耀, 文思博, 李建国, 司庆红, 郭 虎

鄂尔多斯盆地东北部砂岩型铀矿伴生矿物组合及其地质意义

朱 强1, 2, 3, 俞礽安1, 2, 3*, 李光耀1, 2, 3, 文思博1, 2, 3, 李建国2, 4, 司庆红1, 2, 3, 郭 虎1, 2, 3

(1.中国地质调查局 天津地质调查中心, 天津 300170; 2.中国地质调查局铀矿地质重点实验室, 天津 300170; 3.华北地质科技创新中心, 天津 300170; 4.中国地质调查局自然资源实物地质资料中心, 河北 燕郊 065201)

特征矿物是地质作用的直接记录, 研究铀矿物伴生组合类型和特征为探讨铀矿床成因提供直接信息。本文以鄂尔多斯盆地东北部杭锦旗‒纳岭沟地区含铀岩系中侏罗统直罗组为研究对象, 通过岩心观察、显微观察、扫描电镜和电子探针分析等, 系统研究了含铀砂岩中铀矿物种类、赋存特征及典型矿物伴生组合类型, 在此基础上, 结合铀成矿过程中流体作用探讨了铀成矿机理。取得的主要成果和认识如下: (1)研究区含矿目的层最主要的矿物类型为铀石, 与铀矿物相关的矿物组合包括: 莓球状黄铁矿‒铀石、黑云母‒它形黄铁矿‒铀石、胶状黄铁矿‒铀石、钛铁矿‒锐钛矿‒铀石、高岭石‒铀石、蒙脱石/伊蒙混层‒铀石、方解石‒铀石、有机质‒铀石和石英‒铀石9种; (2)研究区成矿环境经历了成岩期的中性‒弱碱性氧化环境→弱酸性氧化环境→成矿早期的弱酸性还原环境→成矿中‒晚期的弱碱性还原环境→成矿期后的碱性还原环境的转变; (3)铀矿物的富集可以分为5个阶段: ①早期预富集的碎屑铀; ②石英颗粒边缘富集的沥青铀矿; ③莓球状、它形、胶状黄铁矿、高岭石、钛铁矿边缘沉淀富集, 与酸性还原流体有关的铀石; ④与石英、方解石、蒙脱石/伊蒙混层等伴生, 与碱性还原流体有关的铀石; ⑤与莓球状黄铁矿、胶状黄铁矿、方解石伴生的受中低温热液改造的铀石。综上所述, 研究区主成矿作用受酸性和碱性还原流体共同控制。

伴生矿物; 赋存状态; 砂岩型铀矿; 成矿机理; 鄂尔多斯盆地东北部

0 引 言

鄂尔多斯盆地东北部分布有皂火壕、柴登、纳岭沟和大营等一批砂岩型铀矿床, 该区砂体发育稳定, 含矿目的层泥‒砂‒泥结构完整, 具有流体运移和成矿物质卸载沉淀的有利空间。近年来勘查表明本区具有良好的找矿前景, 诸多学者在含铀岩系蚀变矿物与成矿机理方面做了大量工作(李荣西等, 2011;焦养泉等, 2018a; 朱强等, 2019; Zhu et al., 2019; Jin et al., 2020), 确认了矿体主要产出在灰色/灰绿色偏还原性砂岩中, 提出了多阶段、多成因流体共同作用, 氧化、还原流体叠加改造成矿的模式, 并明确了内部还原介质和外部还原介质的双重还原介质来源。前人通过大量铀矿石的电子探针分析, 认为研究区中侏罗统直罗组(J2)砂岩中铀矿物主要为铀石, 另外, 还存在水硅铀矿及少量晶质铀矿UO2(沥青铀矿)和钛铀矿(U, Ca, Fe, Th, Y)(Ti, Fe)2O6等。苗爱生等(2009)发现铀石通常以不规则的集合体产出于蚀变黑云母裂隙和黄铁矿边缘; 杨晓勇等(2009)提出铀石主要是以微粒吸附形式存在(＜1 μm), 少数呈较大铀石微粒集合体形式存在, 一般富集在钾长石、微斜长石、白云母和砂岩的胶结物中; 马晔等(2013)和冯晓曦等(2019)发现铀矿物主要赋存于黄铁矿、方解石、绿泥石、有机质及石英的裂隙或矿物间隙中; 部分学者结合电子探针还发现了钍铀石、钛铀矿等铀矿物(肖新建等, 2004; 马晔等, 2013)。以往工作缺乏对与铀成矿相关的特征矿物系统的总结, 没有建立矿物伴生组合关系。为此, 笔者在系统的野外地质调查和样品采集的基础上, 通过电子探针、扫描电镜、岩矿鉴定和X-射线衍射(XRD)分析, 对该地区的铀矿物种类、产出方式及典型蚀变矿物特征进行详细研究, 了解矿石中铀的赋存状态、矿物伴生组合类型, 以及蚀变作用与铀矿化的关系, 进而对矿床的成因和成矿环境进行探讨, 为完善砂岩铀矿成矿机理和找矿标志等提供科学依据。

1 地质背景

鄂尔多斯盆地地处华北板块西北部, 总体呈矩形, 南北向展布, 面积约25×104km2, 南近秦岭造山带, 北跨伊盟隆起, 西邻贺兰山‒六盘山, 东靠吕梁山(图1a)(邓军等, 2005, 2006)。该盆地是中生代发育起来的大型内陆拗陷盆地, 以整体抬升、持续沉降、坡度宽缓、低幅隆起、地层整一为特点, 盆内背斜少见、沉积盖层薄、岩浆活动弱(Darby et al., 2001; 郑孟林等, 2006; 张天福等, 2018; 王少轶等, 2020)。

杭锦旗与纳岭沟地区位于鄂尔多斯盆地东北部, 研究区西邻大营铀矿床, 东邻罕台庙、皂火壕铀矿床, 区内出露三叠系、侏罗系、白垩系、新近系及第四系(刘晓雪等, 2016), 含铀岩系隶属于阴山‒古河套物源‒沉积体系。区内地层呈单斜产出, 倾角较缓, 平均1°~3°, 含矿目的层厚度一般在140~260 m,与上覆下白垩统志丹群不整合接触, 与下伏延安组平行不整合接触。对钻孔岩心和野外露头的精细解剖发现, 中侏罗统直罗组下段下亚段底部为灰白色、浅灰色砂砾岩、粗砂岩; 下段下亚段中上部为灰白色、灰色或灰绿色中粗砂岩, 局部夹薄层灰绿色泥岩; 下段上亚段主体为灰绿色中粗砂岩夹薄层灰绿色泥岩; 上段主要由灰绿色、红色泥岩夹透镜状红色、黄色、灰绿色中细砂岩组成(图1b、2b)。含矿砂岩岩性为灰色、灰绿色中粗粒长石岩屑砂岩或岩屑砂岩, 碎屑颗粒成分主要由长石、石英、凝灰岩岩屑、变质石英岩岩屑、安山岩岩屑和黑云母等组成, 以泥质胶结为主, 局部钙质胶结, 少量菱铁矿胶结。

1. 研究区; 2. 构造单元线; 3. 断层; 4. 地名; 5. 杂色砂砾岩; 6. 灰色粗砂岩; 7. 灰色中砂岩; 8. 灰绿色中砂岩; 9. 褐色细砂岩; 10. 灰绿色细砂岩; 11. 灰绿色粉砂岩; 12. 红色粉砂岩; 13. 褐色粉砂岩; 14. 红色泥岩; 15. 灰绿色泥岩; 16. 煤层; 17. 铀矿体。

直罗组下段的两个含矿含水层显示出较大的差异性, 下亚段储层含砂率高、厚度大、连续性好, 炭屑、黄铁矿等还原介质丰富, 而上亚段储层含砂率低、厚度薄、连续性差。不同的非均质性和有机质含量反映了上下两套砂岩储层具有不同的沉积成因, 导致铀矿体主要产于直罗组下段下亚段。

2 样品和研究方法

本次研究的样品主要采自盆地东北部杭锦旗‒纳岭沟地区钻孔中, 钻孔分布情况见图2a。

电子探针、能谱分析用以确定不同类型铀矿物元素含量差异, 在中国地质调查局天津地质调查中心非化石能源矿产实验室完成, 所用仪器为JXA- 8100 型电子探针, 加速电压15 kV, 束流20 nA, 束斑直径为1 μm, 出射角40°, 分析方式为波谱分析, 修正方式为ZAF, 在进行点定量分析之前, 首先用背散射电子图像(BSE)观察颗粒, 在一个颗粒选择多个位置测量以保证数据准确性。

扫描电镜观察矿物微观形态和伴生现象, 在核工业北京地质研究院完成。使用仪器为Nova NanoSEM 450超高分辨率扫描电子显微镜, 实验温度25 ℃, 湿度38%。

X射线衍射(XRD)分析用以查明黏土矿物种类和含量, 在核工业北京地质研究院完成, 测试方法和依据为SY/T5163-2010《沉积岩中黏土矿物和常见非黏土矿物X射线衍射分析方法》, 测试仪器名称: Panalytical X’Pert PRO X射线衍射仪, 分析条件为40 kV电压, 40 mA电流, 测试环温度为20 ℃, 测量角度范围3°~30°。为了尽量减少其他特征矿物的影响, 选取黏土矿物分析的砂岩样品黄铁矿、炭屑含量均很低, 且都不是钙质砂岩。

3 铀矿物赋存状态

电子探针、能谱及背散射图像分析表明研究区铀以吸附铀、铀矿物和碎屑铀为主, 其中铀矿物主要为铀石, 以及少量含钛铀矿物、沥青铀矿等。与铀矿物相关的矿物包括黄铁矿、钛铁矿、锐钛矿、蒙脱石、方解石、有机质、长石、石英等。

3.1 黄铁矿与铀

利用岩心宏观识别黄铁矿的形态, 可以分为结核状、条带状、浸染状和星点状四大类。其微观形态有莓球状、胶状、自形和它形四类(图3a、b、c、d)。从形成期次及与铀成矿的关系来看, 黄铁矿总体可划分为两期, 第一期为成岩期黄铁矿, 包括莓球状黄铁矿、自形粒状黄铁矿, 黄铁矿晶形完整、自形程度高、粒度小, 未见与其他矿物穿插结构; 第二期为流体改造(蚀变)黄铁矿, 主要有两种类型, 一种在碎屑颗粒间呈胶状分布, 另一种与黑云母伴生, 又包括呈半自形‒它形和胶状两种形态, 流体改造的黄铁矿多呈脉状或不规则断续分布, 并与黑云母、铀矿物有穿插现象。

与铀成矿关系最密切的主要是莓球状和胶状黄铁矿(黑云母解理缝中和颗粒间两种)(图3e、f、g、h), 其次为它形黄铁矿(图3i)。铀石沿莓球状或后生蚀变黄铁矿边缘生长, 部分样品中可见铀石呈脉状充填胶状黄铁矿裂隙(图3g、h、i)。苗爱生等(2009, 2010)在研究东胜铀矿床过程中发现了铀石呈透镜状或微细粒集合体产于黑云母解理缝中的现象, 其原因是存在黑云母蚀变生成的黄铁矿, 为铀的富集提供了还原介质。

3.2 钛铁矿、锐钛矿与铀

研究区钛铁矿保留有碎屑颗粒的轮廓, 前人通过对研究区砂岩中流体包裹体检测显示, 均一温度峰值最高为160~180 ℃, 炭屑中镜质体反射率分析普遍在0.5%左右, 反映地层温度高于赋矿地层最大埋深时的古地温(60~75 ℃), 表明本区确实发生过热异常事件(肖新建等, 2004; 张龙等, 2015), 但构造热事件强度并未使煤层发生深成变质作用和岩浆热变质作用, 未达到钛铁矿的生成温度, 因此我们认为钛铁矿是陆源搬运而来, 而非热液成因。含矿目的层中钛铁矿常遭受不同程度的氧化, 其中心部分一般受影响较小, 边缘铁含量明显降低。在研究区, 铀石与锐钛矿、钛铁矿等矿物伴生现象也较常见, 且大多呈现出碎屑颗粒中心部位为钛铁矿, 向外过渡为锐钛矿, 最外层为铀石的位置分布关系(图4),此外, 还可见少量蚀变钛铁矿或锐钛矿的中心部位出现空隙, 铀石富集于空隙的边部。

3.3 蒙脱石、伊蒙混层与铀

黏土作为陆源碎屑沉积物的一个重要组成部分, 广泛存在于各种泥岩及砂、砾岩的胶结物中。国内外学者早已注意到砂岩型铀矿床中黏土矿物的存在。由于黏土矿物质点细小, 具有很大的表面自由能和吸附能力, 因此既具有碎屑质点的性质又具有胶体质点的性质。黏土矿物的存在导致含氧富铀水在经过砂岩孔隙时被其吸附, 形成铀的富集。在鄂尔多斯盆地, 黏土矿物对铀矿床形成的积极作用, 前人也做过介绍(孙超等, 2016; 赵华雷等, 2018), 但并未具体提出高岭石、蒙脱石、伊利石、伊蒙混层、绿泥石是否发挥了同样积极作用, 还是有所差异。

1. 第四系; 2. 下白垩统东胜组; 3. 下白垩统罗汉洞组; 4. 下白垩统环河组; 5. 上三叠统延长组; 6. 采样钻孔位置及编号; 7. 地名; 8. 联井剖面; 9. 剖面线; 10. 灰色砂岩; 11. 灰绿色砂岩; 12. 红色砂岩; 13. 黄色砂岩; 14. 灰色砾岩; 15. 红棕色砾岩; 16. 褐色砂岩; 17. 灰绿色泥岩; 18. 红色/紫色泥岩; 19. 灰色泥岩; 20. 地层代号; 21. 地层底界面; 22. 铀矿体。

(a) 莓球状黄铁矿(T3-5, 630 m, 灰绿色中砂岩); (b) 胶状黄铁矿(T3-3, 624.8 m, 灰绿色中砂岩); (c) 自形黄铁矿(T3-4, 624.7 m, 灰绿色中砂岩); (d) 它形黄铁矿(T4-5, 576 m, 灰绿色中砂岩); (e) 莓球状黄铁矿间富集铀石(T2-5, 499 m, 灰绿色中砂岩); (f) 黑云母解理缝中胶状黄铁矿吸附铀石(T11-2, 470 m, 灰绿色中砂岩); (g) 碎屑颗粒之间胶状黄铁矿(T11-2, 470 m, 灰绿色中砂岩); (h) 颗粒间胶状黄铁矿(T11-2, 470 m, 灰绿色中砂岩); (i) 黑云母解理缝中它形黄铁矿与铀石伴生(T4-5, 576 m, 灰绿色中砂岩)。矿物代号: Py. 黄铁矿; Bt. 黑云母; Cof. 铀石。

扫描电镜下观察黏土矿物微观形态, 绿泥石多呈片状或针叶状附着在颗粒表面及颗粒缝隙间(图5a), 或成薄膜状覆盖在颗粒表面(李子颖等, 2007; 陈宝赟等, 2014), 蒙皂石和伊蒙混层多呈弯曲褶皱片状或蜂窝状分布在碎屑颗粒的表面或者孔隙中, 是铀吸附沉淀的主要黏土类型(图5b、c、d), 高岭石多以叠片状、蠕虫状分布在颗粒孔隙间(图5e), 伊利石多呈片状发育在孔隙中。

通过黏土矿物X射线衍射分析、红外光谱扫描等方法, 将研究区直罗组样品的黏土含量数据按砂岩不同的颜色及含矿性进行分类整理(表1), 进而分析杭锦旗‒纳岭沟矿区直罗组砂岩成分特征及其与铀矿化关系, 发现研究区黏土矿物与铀矿物空间伴生关系紧密, 不含矿砂岩、矿化砂岩、富矿砂岩中蒙皂石、伊蒙混层和高岭石含量呈递增趋势, 绿泥石含量呈递减趋势, 可能反映出蒙皂石、伊蒙混层和高岭石对铀矿物的吸附贡献较好, 绿泥石对铀矿物的吸附贡献较差(图6a、b、c)。

(a)~(b) 由内部到边部具有钛铁矿‒锐钛矿‒含铀钛矿物结构, BSE(T11-2, 470 m, 灰绿色中砂岩); (c)~(f) Si、Fe、Ti、U元素面扫描图像。

(a) 颗粒表面附着的片状绿泥石(T3-4, 625 m, 灰绿色中砂岩); (b) 与伊蒙混层伴生的铀石(T22-2, 678 m, 灰色中砂岩); (c) 与蒙脱石伴生的短柱状铀石集合体(T22-2, 678 m, 灰色中砂岩); (d) 与蒙脱石伴生的铀石(T22-2, 678 m, 灰色中砂岩); (e) 叠片状、蠕虫分布的高岭石(T16-21, 455 m, 灰色中砂岩); (f) 片状伊利石(T6-2, 560 m, 灰绿色中砂岩)。矿物代号: S. 蒙皂石; I/S.伊蒙混层; It. 伊利石; Kao. 高岭石; C. 绿泥石。

表1 研究区直罗组砂岩黏土矿物含量

注: / 表示未检测出, 空白处表示未检测。

绿泥石在研究区直罗组下段灰绿色砂岩中含量为23.08%, 矿化砂岩中占13.29%, 富矿砂岩中占10.33%。绿泥石整体含量较高可能与还原流体改造作用有关, 蒙皂石和高岭石等在碱性条件下, 可以向绿泥石转化。矿化砂岩和富矿砂岩中的绿泥石含量较围岩中低(图5d), 说明绿泥石对铀矿的吸附作用不是铀富集沉淀的主要原因。

蒙皂石和伊蒙混层在研究区直罗组下段灰绿色砂岩中含量为47.92%, 矿化砂岩中为48.43%, 富矿砂岩中为61.78%, 矿化砂岩和富矿砂岩中含量高于灰绿色围岩(图6e), 可能是吸附铀矿物最主要的黏土类型。

高岭石在矿化砂岩中含量最高为28.29%, 在富矿砂岩中和围岩(直罗组下段灰绿色砂岩)中含量相近, 分别为20.67%和21.54%(图6f), 说明高岭石在铀富集过程中起到了积极作用, 但可能不是吸附的主要形式。

伊利石在研究区直罗组下段灰绿色砂岩中含量为7.46%, 矿化砂岩中为10%, 富矿砂岩中为7.22%, 含量较低且总体相差不大, 与铀的相关性不明显。

3.4 方解石与铀

研究区碳酸盐化大体可分为三期: 第一期形成泥晶方解石, 晶粒直径仅几微米(图7a), 主要形成于沉积‒同生成岩阶段; 第二期形成粗晶方解石, 晶粒较粗, 直径为0.5~2 mm或更大(图7b), 亮度较差, 具有较明显的重结晶的痕迹, 方解石常交代杂基并部分交代碎屑颗粒(图7c); 第三期碳酸盐化是区内最晚期的碳酸盐化, 呈方解石细脉或微脉产出, 可见2组或3组极完全解理(图7d), 多见交代碎屑颗粒。在岩心中可见红色钙质砂岩中发育碳酸盐细脉, 灰色细砂岩中的植物炭屑内部发育网格状方解石细脉(图7e), 这些特征均显示后期流体作用的改造。与铀矿物伴生关系紧密的多为第二期或第三期方解石, 镜下可见铀矿物交代方解石, 沿方解石的边缘或溶蚀港湾富集(图7f)。

3.5 有机质与铀

大部分煤层中的腐植酸会吸附铀、钍等金属离子, 形成金属有机络合物, 造成一定量的放射性异常(黄文辉等, 2010), 前人研究发现东胜铀矿区直罗组含铀砂岩中可见含沥青质的镜煤, 石油和煤在退变质分解阶段会产生有机酸、腐殖酸、碳酸、CO2和硫酸, 腐殖酸的存在可以把铀离子还原为不溶于水的铀而固定在煤的有机组分中(杨斌虎等, 2006)。目的层砂岩中黄铁矿的δ34S值分布在–32.3‰~22.9‰之间, δ34S较大的负值反映有机质来源的特征(朱强等, 2018)。

图6 研究区直罗组砂岩中黏土矿物组分含量关系图(红色虚线划分了含矿砂岩与不含矿砂岩中黏土矿物含量集中分布区)

(a) 泥晶方解石, 正交偏光(T2-1, 510 m, 灰绿色中砂岩); (b) 粗晶方解石, 正交偏光(T4-8, 577 m, 灰绿色中砂岩); (c) 粗晶方解石交代长石颗粒边缘, 正交偏光(T20-5, 751.8 m, 灰绿色中砂岩); (d) 亮晶方解石, 正交偏光(T4-8, 577 m, 灰色中砂岩); (e) 植物炭屑内部发育网格状方解石细脉; (f) 方解石溶蚀边富集铀石, BSE(T4-4, 572 m, 灰绿色中砂岩); (g) 炭质条带, 反射光(T3-3, 608 m, 灰色中砂岩); (h) 与炭屑、黄铁矿伴生的铀石, BSE(T3-4, 624.7 m, 灰绿色中砂岩); (i) 植物胞腔内充填有机质和铀石, BSE(T3-4, 624.7 m, 灰绿色中砂岩)。矿物代号: Cal. 方解石; CD. 炭屑; Cof. 铀石; Fsp. 长石; OM. 有机质; Py. 黄铁矿; PC. 植物胞腔; Qz. 石英。

煤等有机质在铀成矿过程中起到了吸附和还原两方面的作用。研究区延安组、直罗组煤以不黏煤为主, 水分大, 含次生腐植酸, 镜质组和惰质组含量较高, 镜质组是较典型的生烃母质(魏焕成等, 2007),惰质组中的丝质体孔隙发育, 对铀酰离子具有很强的吸附作用, 使铀酰离子聚集在煤表面, 煤表面的腐植酸又能将铀酰离子转化为络合物的形式运移, 在化学障附近沉淀, 因此含矿砂岩中可以见到铀石交代炭质碎屑, 充填植物腔胞的现象(图7g、h、i)。

3.6 石英、长石等碎屑与铀

石英是一种物理性质和化学性质均十分稳定的矿物, 一般不易溶解, 然而在研究区含矿目的层中发现了石英溶解现象, 镜下观察到, 方解石成微脉状穿插在碎屑石英中(图8a), 岩屑充填在石英溶蚀孔隙中(图8b), 铀矿物在石英溶蚀孔隙中富集(图8c)。

长石类型比较多样, 可见斜长石、微斜长石与条纹长石, 其中以斜长石含量居多, 部分长石发生黏土化, 铀石就吸附在长石颗粒表面以及长石边缘黏土化程度较高的位置(图8d)。

3.7 碎屑铀

碎屑铀是含铀的碎屑颗粒, 随流体运移被搬运至盆地内部, 随其他颗粒沉积、成岩。焦养泉等(2015)曾在大营铀矿床识别出这种类型, 因为搬运过程中容易破碎, 所以不是较为常见的类型。笔者在研究区也识别出了这种铀矿物, 并且通过探针分析, 发现相比于铀石, 其具有较低的Y2O3含量(朱强等, 2018), 具有一定的磨圆(图9a、b), 主要成分为Si、Al、K(图9c、d、e、f)。

(a) 方解石切穿石英颗粒, 表明碱性溶液活动能力较强, 正交偏光(T4-8, 577 m, 灰绿色中砂岩); (b) 岩屑充填在石英溶蚀孔隙中, 正交偏光(T11-4, 471 m, 灰绿色中砂岩); (c) 铀石在石英溶蚀边富集, BSE(T4-4, 572 m, 灰绿色中砂岩); (d) 长石颗粒表面和边部富集铀石(T4-4, 572 m, 灰绿色中砂岩)。矿物代号: Cal. 方解石; Qtz. 石英; Cof. 铀石; Fsp. 长石。

4 铀矿物成分特征

利用电子探针对不同赋存状态的铀矿物进行检测, 分析结果见表2。由于探针无法检测羟基、碳氢和有机质, 所以有机质和水无法检出, 造成总含量不够100%。

通过对比发现(图10), 不同赋存形式下的铀石中UO2和SiO2含量相差不大, 其中石英颗粒边缘吸附的铀石具有相对较高的UO2(平均74.18%)和相对较低的SiO2(平均11.38%), 与莓球状黄铁矿伴生的铀石具有相对较低的UO2(平均56%)。胶状黄铁矿、莓球状黄铁矿和方解石伴生的铀石中Y2O3平均值分别为5.79%、8.78%和9.22%, 较其他类型中高出2~3倍, 石英颗粒边部富集的铀石和碎屑铀中Y2O3含量最低, 分别为0.331%和0.72%; 黑云母解理缝中、长石边部、钛铁矿中的Y2O3含量介于两者中间。PbO2含量总体较低, 介于0~0.344%, 平均值0.037%, 但石英颗粒边部伴生的铀石有相对较高的PbO2(含量介于0.11%~0.34%)。

此外, 马晔等(2013)对杭锦旗地区直罗组砂岩中黄铁矿和方解石进行电子探针分析, 显示黄铁矿均含有少量的U, UO2含量为0.048%~0.056%, 方解石中UO2的含量为0.207%~0.235%, 表明部分铀矿物呈微细粒浸染状寄生于黄铁矿和方解石中。

5 矿石矿物组合类型及成因探讨

5.1 铀矿物组合特征

在不同类型流体参与下, 次生矿物形成、转化过程中, 黄铁矿、钛铁矿、方解石、有机质、蒙脱石、伊蒙混层、石英、长石等成为铀矿物沉淀富集的主要还原介质或载体, 研究区与铀石共存的矿物组合类型包括: 莓球状黄铁矿‒铀石、黑云母‒它形黄铁矿‒铀石、胶状黄铁矿‒铀石、钛铁矿‒锐钛矿‒铀石、蒙脱石‒铀石、高岭石‒铀石、方解石‒铀石、有机质‒铀石、石英‒铀石等9种。其中, 炭屑等有机质主要为沉积时期随河流搬运而来, 主要起到了吸附作用, 黄铁矿、锐钛矿、高岭石主要形成在酸性流体作用下, 粗晶、亮晶方解石、蒙脱石生成和石英溶蚀作用主要发生在碱性流体作用下, 与铀矿物密切共生的几种蚀变矿物特征和形成条件如下:

(1) 黄铁矿‒铀石: 酸性含H2S流体作用增强后, 黑云母蚀变为水黑云母或白云母, 生成它形、胶状黄铁矿, 钛铁矿蚀变、岩屑压实析出、流体运移带来的Fe在碎屑颗粒间富集, 生成填充在孔隙内的胶状黄铁矿, 铀石就还原吸附在莓球状和后生蚀变黄铁矿的边缘。部分样品中可见铀石呈脉状充填在胶状黄铁矿裂隙或者呈星点状被胶状黄铁矿包裹, 反映出莓球状黄铁矿形成于铀矿富集之前, 胶状黄铁矿经受了活动能力更强的含铀溶液的改造, 早于铀矿生成或者与铀矿同期生成。

胶状黄铁矿、莓球状黄铁矿和方解石伴生的铀石中Y2O3较其他类型中高出2~3倍, 反映不同的流体作用痕迹。马晔等(2013)在对杭锦旗地区铀石进行分析时同样发现Y元素含量均较高, 认为可能是后期热液作用参与的结果, 因为研究区与铀矿伴生的黄铁矿和方解石的形成不是同期, 分别代表了酸性和碱性流体作用, 推测在这两期流体作用之后或许还存在一期富Y的低温热液改造作用, 造成了不同期次铀石同样富集Y元素的结果。

(a)~(b) 碎屑铀, 具有一定的磨圆, BSE(T11-2, 470 m, 灰绿色中砂岩); (c)~(f) 图b中碎屑铀颗粒对应的Al、K、Si、U元素面扫描图像(T11-2, 470 m, 灰绿色中砂岩)。

表2 纳岭沟铀矿床铀石和碎屑铀电子探针分析结果(%)

注: 空白处表示该项未检测。

图10 不同赋存状态铀矿物特征成分含量对比图

(2) 锐钛矿‒铀石: 钛铁矿的蚀变作用是在酸性条件下发生的, 蚀变产物是Fe2+和TiO2+(贺万宇和黄焯枢, 1983), 铀矿富集机理是含铀溶液与产于砂岩中的蚀变含钛矿物(如锐钛矿等)发生作用, 使生成的铀矿物吸附在锐钛矿周缘, 化学反应式为(魏观辉等, 2006):

2FeTiO3+6H++2e→2Fe2++Ti2O3+3H2O

TiO2+(UO2)2+→UTi2~3O6~8

TiO2+(UO2)2+→Ti2()·UO2

有学者认为交代作用发生后形成的矿物是钛铀矿(王贵等, 2017), 也有学者认为是含铀含钛矿物(陈路路等, 2017), 因为钛铀矿多形成于中高温成矿作用下, 形成温度近300 ℃, 而研究区流体温度不满足此条件, 因此笔者倾向于认为是含铀含钛矿物, 钛铁矿的蚀变作用发生在铀矿物还原吸附作用发生之前, 铀的沉淀富集作用多是从边缘向中心部位减弱, 因此由颗粒内部向外部呈现出钛铁矿‒锐钛矿‒含铀钛矿物或者锐钛矿‒含铀钛矿物两种存在形式。

(3) 高岭石‒铀石和长石‒铀石: 铀石吸附在长石颗粒溶蚀边附近, 镜下观察发现这类长石都发生了蚀变作用, 因此其可能与长石的高岭土化有关, 我们本次将其归为同一类型。高岭石一般为氧化成因, 在酸性条件下稳定存在, 随着成岩早期SO42–离子含量的升高, 长石开始向高岭石化转化。延安组煤层的生排烃作用的持续进行, 促进了直罗组下段砂岩高岭土化的发生, 虽然高岭石的吸附性低于蒙脱石, 但由于直罗组下段底部砂岩中高岭土化含量丰富, 仍然吸附了大量铀酰离子, 形成了品位略低的铀矿化砂岩。

2KAlSi3O8(钾长石)+2H++H2O→

Al2Si2O5(OH)4(高岭石)+4SiO2+2K+

2NaAlSi3O8(钾长石)+2H++H2O→

Al2Si2O5(OH)4(高岭石)+4SiO2+2Na+

CaAl2Si2O8(钙长石)+2H++H2O→

Al2Si2O5(OH)4(高岭石)+Ca2+。

(4) 蒙脱石/伊蒙混层‒铀石: 蒙脱石和伊蒙混层是研究区含量最丰富的黏土矿物类型, 同时蒙脱石的比表面积最大且存在大量层间阳离子, 溶液中的铀酰离子可以与层间阳离子发生交换反应, 因此蒙脱石的吸附率最大(陈阳等, 2015), 蒙脱石/伊蒙混层成为研究区吸附铀矿物的最主要黏土类型。

(5) 方解石‒铀石: 镜下可以观察到方解石和胶状黄铁矿的相互穿插现象, 反映黄铁矿与方解石的形成时间较为相近, 亮晶和粗晶方解石开始形成于酸性还原环境, 但此时酸性条件下不稳定, 多发生溶蚀现象, 进入碱性流体作用阶段后, 方解石含量趋于稳定, 亮晶方解石呈网格状切穿植物炭屑, 说明其是后期流体作用生成, 镜下可见铀矿物交代方解石, 沿方解石的边缘或溶蚀港湾富集, 反映铀矿物的形成时间不早于粗晶方解石和亮晶方解石。

(6) 石英‒铀石: 方解石和铀矿物能穿切碎屑石英, 表明此期含铀溶液的活动能力比较强, 指示碱性环境, 因为在碱性环境下较低温度时(100 ℃), SiO2即可发生溶解, U元素能与SiO2反应生成铀石类矿物而沉淀(陈修等, 2015)。石英颗粒边部富集的铀石和碎屑铀中Y2O3含量较低可能表示此类铀矿物的形成受热液改造作用影响较小, 相对较高的PbO2(含量介于0.11%~0.34%), 反映这类铀石可能是早期生成的沥青铀矿与介质中的SiO2作用生成的(闵茂中等, 1999)。

5.2 铀矿成因探讨

这些与铀成矿紧密相关的矿物有原生成因的, 也有酸性流体作用和碱性流体作用成因的, 说明了铀成矿过程的复杂性, 流体作用类型的多样性。

鄂尔多斯盆地东北部在晚侏罗世‒早白垩世早期的抬升和掀斜运动过程中, 盆地北部蚀源区及直罗组长期暴露地表并遭受风化剥蚀, 盆地东北部接受来自蚀源区含氧富铀水的补给, 此时渗入的大气降水呈碱性(张龙等, 2015), 含氧水在层间发生运移将黄铁矿氧化为褐铁矿, 因此黄铁矿的褐铁矿化发生在成岩阶段早期; 在氧化环境中, U呈六价(U6+)随流体在砂层中运移, 含氧富铀流体在砂岩层中运移的过程中对黄铁矿、钛铁矿、炭屑、黑云母、长石等碎屑颗粒等进行改造, 原生黄铁矿、炭屑、有机质遭受氧化作用消耗, 形成SO42–离子, 地下水酸性增强。

晚侏罗世到早白垩世之间, 盆地中生界烃源岩经历了最重要的热事件, 已达生排烃高峰期, 前人认为盆地内部中生界、上古生界的油气、煤成气沿断裂向上运移, 往盆地边缘逸散, 充当了铀成矿过程中最重要的还原剂(任战利等, 1996, 2006; 李士祥等, 2010; 赵兴齐等, 2015)(图11)。通过对前人成果的综合分析, 并结合野外露头的考察, 我们认为在此时期, 延安组煤层埋藏厚度较深, 由于镜质组含量较高, 产生较大量的H2S和CH4气体, 同样提供了大量的还原介质。如, 晋香兰和张泓等(2008)对鄂尔多斯盆地延安组煤的生气能力进行分析, 研究区包括盆地北部鄂托克旗、乌审旗、东胜地区, 结果判定延安组煤的生烃潜力为弱‒中等生气, 盆地延安组煤的平均产气率大体为45~102 m3/t。Feng et al. (2017)提出铀矿床通常在空间上远离油田, 油气田浅区或大量的烃类消散区可能会抑制含铀络合物的运移和沉淀, 并不是寻找砂岩型铀矿的理想位置, 而延安组煤层产生的适量的还原流体不存在这方面的不利因素。刘正邦等(2013)通过对东胜铀矿区铀储层中酸解烃类类型和含量的检测, 发现含矿砂岩中酸解烃与本区中侏罗统延安组第Ⅳ、Ⅴ岩段２、３号煤层气的主要成分一致, 指示砂岩中铀矿化与CH4(煤层气)具有明显的内在关联。侯惠群等(2016)采用DCR-e等离子体质谱仪对大营、纳岭沟矿床的样品进行U、Th、K的元素分析, 发现赋矿层位的煤屑有机质都含有较高的U含量, 最高的可达9514 μg/g;朱强等(2018)通过统计, 发现研究区铀矿体与延安组煤层厚度、直罗组炭屑层数等正相关性明显; 焦养泉等(2018a, 2018b)开展铀储层非均质性地质建模发现, 与工业煤层毗邻的铀储层砂体中黄铁矿结核的直径和发育密度均表现出与下伏煤层的距离呈负相关, 黄铁矿成为煤层含烃流体向铀储层砂体输导运移的成岩痕迹和标志, 同样反映了煤层在成岩演化过程中释放的含烃流体导致了铀储层砂体强还原成岩环境的形成。这些宏观与微观现象说明铀矿物的形成与以煤为代表的有机质有密切关系。其形成机理是有机质吸附U6+后将其还原为U4+, 吸附铀矿物的主要的有机质类型是炭化程度低、处于未成熟或褐煤阶段的炭屑、煤线和细分散状的有机质。笔者在研究区通过宏观岩心及野外露头观察到, 直罗组下段底部砂岩中长石蚀变为高岭石, 形成大范围的灰白色砂岩, 直罗组与延安组交界处生成大量的莓球状黄铁矿(图11), 都是酸性还原流体作用的结果; 直罗组下段砂岩中丰富的有机质通过沉积成岩压实作用, 导致氧化、降解和脱羧基作用, 生成CO2, 延安组煤系地层产生的煤成气与上古生界油气(富含CH4)氧化产生的CO2共同成了CO32–离子浓度的升高(汤超等, 2016; 朱强等, 2018), 在偏氧化环境下, 生成的CO32–使铀矿物质形成易迁移的碳酸铀酰络合物, 随着还原流体的增多, 转变为偏还原环境后, 又使碳酸铀酰络合物沉淀, 同时伴随铀黄铁矿和方解石的富集(冯乔等, 2016), 化学反应如下:

3CO32–+UO22+→[UO2(CO3)3]4–

UO22++2H2S+Fe2+→UO2+FeS2↓+4H+

Ca2++SO42–+CH4→H2S+CaCO3↓+H2O

随着后期深部碱性流体的增多, 地球化学环境由酸性转变为弱碱性, 导致目前直罗组砂岩的pH普遍大于9, 黑云母发生绿泥石化, 析出K+和Fe2+, 岩屑蚀变形成蒙脱石, 钾长石蚀变为绿泥石, 析出K+, 高岭石在早期有K+参与的碱性环境下, 向伊利石发生转化, 后期有Ca2+、Mg2+、Na+参与条件下, 又向绿泥石和蒙脱石转化(赵华雷等, 2018), 造成了绿泥石含量在直罗组下段地层中的升高, 为铀石的保存提供了有利环境。

K(Mg·Fe)3(AlSi3O10)(OH)2(黑云母)+OH–+Mg2++Al3+→

(Mg·Al)3(OH)6{(Mg·Fe·Al)3(Si·Al)4O10(OH)2}

(绿泥石)+K++Fe2

K(AlSi3O8)(钾长石)+0.3Mg2++0.4Fe2++14H2O→

0.3(Fe1.4·Mg1.2·Al2.5)(Al0.7·Si3.3)O10(OH)8(绿泥石)+ +2SiO2+0.4H++K+

5.3 铀矿物形成阶段探讨

根据流体酸碱性变化和典型矿物与铀矿物的伴生关系, 将主要的蚀变矿物生成次序划分为沉积、成岩、成矿和成矿期后改造4个阶段。

铀成矿作用主要发生在流体酸性减弱, 碱性增强的环境改变过程中, 可以分为以下几个主要形成阶段: ①碎屑铀是含铀的碎屑颗粒, 从蚀源区随流体运移被搬运至盆地内部, 随其他颗粒沉积、成岩, 属于最早期预富集的铀矿物类型, 因搬运过程中容易被破坏, 保留下来的较少, 不是成矿的主体类型, 在研究区仅可以见到少量磨圆较好的含铀碎屑颗粒;②沥青铀矿生成于中性‒弱碱性、弱氧化‒弱还原介质(100~–350 mv)中(闵茂中等, 1999), 也有学者认为, 酸性至碱性还原环境均可形成沥青铀矿(张成江等, 2007), 虽然具体的成矿环境还存在争议, 但是酸性、弱氧化‒弱还原的环境下可以形成沥青铀矿得到了较多学者的认可, 随着研究区含矿目的层中含氧含铀水消耗、酸性还原流体持续富集, 流体性质从弱氧化向弱还原过渡, 生成第二阶段的铀矿物‒沥青铀矿, 主要在石英颗粒边缘及碎屑颗粒孔隙间富集, 随着介质中SiO2浓度的增大, 沥青铀矿与SiO2进一步作用生成铀石; ③铀石可以形成于多种地质条件下, 闵茂中等(1999)认为铀石主要生成于中性‒弱酸性、较强还原性介质(Eh=0~–500 mv)中, 邓启荣等(1982)认为铀石在弱碱性或碱性条件下才稳定, 而在中性或弱酸性条件下容易分解成沥青铀矿和铀石英, 其是在温度、pH两者或其中之一下降(温度由230 ℃降至常温, pH由碱性降至弱碱性)、溶液中U6+/SiO44–比例和Eh适当的条件下形成的, 随着酸性还原流体作用, 铀石在胶状黄铁矿、它形黄铁矿、锐钛矿、高岭石中沉淀富集; ④因为酸性还原流体的来源主要是中生界侏罗系、上古生界二叠系、石炭系煤系地层, 煤层处于最大埋深时间较短, 酸性流体作为主要还原类型的时间有限, 碱性还原流体持续增强后, 与蚀变黄铁矿、钛铁矿、高岭石等伴生富集的铀石得以保存, 而与粗晶方解石、亮晶方解石、蒙脱石、石英等伴生的铀石又成为主要的富集类型; ⑤碎屑颗粒间的胶状黄铁矿、硒铁矿、闪锌矿等金属硫化物反映出研究区曾遭受过中低温热液流体的改造, 前人也通过对含矿砂岩方解石中的流体包裹体分析, 证实了中晚侏罗世以后发生过显著的构造热作用(肖新建等, 2004; Cao et al., 2016), 热液流体以及因热液作用对油气中微生物活化的促进, 对次生矿物形成和元素地球化学变化可能造成了一定的影响, 对与胶状黄铁矿、莓球状黄铁矿、方解石伴生的铀石起到了改造作用, 但这一作用过程和作用机理目前还缺少足够的证据, 需要进一步的工作明确。

图11 鄂尔多斯盆地东北部直罗组岩性‒岩相组合与烃类蚀变作用带空间配置模式图(据漆富成等, 2007修编)

Fig.11 Spatial configuration of the lithology-lithofacies association and the acidolysis hydrocarbon induced alteration zone of the Zhiluo Formation in the northeastern Ordos Basin

鄂尔多斯盆地东北部地区铀矿床成矿环境经历了成岩期的中性‒弱碱性氧化环境→弱酸性氧化环境→成矿早期的弱酸性还原环境→成矿中‒晚期的弱碱性还原环境→成矿期后的碱性环境的转变(图12)。

6 结 论

(1) 鄂尔多斯东北部杭锦旗‒纳岭沟地区直罗组地层中铀以吸附铀、铀矿物和碎屑铀为主, 其中铀矿物最主要的类型为铀石, 其次为少量含钛铀矿物、沥青铀矿等。与铀矿物赋存相关的矿物类型包括黄铁矿、锐钛矿、蒙脱石/伊蒙混层、高岭石、方解石、有机质、石英等。矿物组合类型包括: 莓球状黄铁矿‒铀石、黑云母—它形黄铁矿‒铀石、胶状黄铁矿‒铀石、钛铁矿‒锐钛矿‒铀石、高岭石‒铀石、蒙脱石/伊蒙混层‒铀石、方解石‒铀石、有机质‒铀石、石英‒铀石等最常见的9种。

图12　鄂尔多斯盆地东北部地区直罗组蚀变矿物生成序列

(2) 与胶状黄铁矿、莓球状黄铁矿、方解石伴生的铀石形成富集过程很可能与热液作用有关, 石英颗粒边部富集的铀石和碎屑铀的形成受热液作用影响较小。

(3) 鄂尔多斯盆地东北部地区铀矿床成矿环境经历了成岩期的中性‒弱碱性氧化环境→弱酸性氧化环境→成矿早期的弱酸性还原环境→成矿中‒晚期的弱碱性还原环境→成矿期后的碱性环境的转变。

(4) 铀矿物的富集可以分为5个阶段: ①早期预富集的碎屑铀; ②石英颗粒边缘及碎屑颗粒孔隙间富集的沥青铀矿; ③莓球状、胶状黄铁矿、钛铁矿边缘、长石颗粒边缘沉淀富集的与酸性还原流体有关的铀石; ④石英、方解石、蒙脱石等伴生的与碱性还原流体有关的铀石; ⑤莓球状、胶状黄铁矿、方解石伴生的受中低温热液改造的铀石。

致谢:中国地质大学(武汉)焦养泉教授和另一位匿名审稿专家在审稿过程中提出建设性的修改意见, 使作者受益匪浅, 在此表示衷心的感谢！

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Associated Mineral Assemblage of Sandstone-type Uranium Deposit in the Northeastern Ordos Basin and its Geological Significance

ZHU Qiang1, 2, 3, YU Reng’an1, 2, 3*, LI Guangyao1, 2, 3, WEN Sibo1, 2, 3, LI Jianguo2, 4, SI Qinghong1, 2, 3and GUO Hu1, 2, 3

(1. Tianjin Center, China Geological Survey, Tianjin 300170, China; 2. Key Laboratory of Uranium Geology, China Geological Survey, Tianjin 300170, China; 3. North China Center for Geoscience Innovation, Tianjin 300170, China; 4. Cores and Samples Center of Natural Resources, China Geological Survey, Yanjiao 065201, Hebei, China)

Thetypical diagnostic minerals are direct records of geological processes. The types and characteristics of minerals associated with uranium minerals may provide direct information concerning the genesis of the deposits. Here we report a case study on the uranium-bearing rock series in the Hangjinqi-Nalinggou area. Through core observation, microscopic observation, scanning electron microscopy and electron probe analysis, the uranium mineral types, occurrence characteristics and typical mineral assemblage were systematically investigated, combining with the fluid features, the mechanism of uranium mineralization is discussed. The main conclusions can be summarized as follows: (1) The main mineral type in the study area is coffinite. The mineral assemblages associated with uranium enrichment include 9 types: framboidal pyrite-coffinite, biotite-xenomorphic pyrite-coffinite, colloidal pyrite-coffinite, ilmenite-anatase- coffinite, kaolinite-coffinite, montmorillonite/montmorillonite-illite mixed layer-coffinite, calcite-coffinite, organic matter- coffinite and quartz-coffinite. (2) The ore-forming environment varied from neutral-weakly alkaline oxidation →weakly acidic oxidation →weakly acidic oxidation in the early stage;weakly alkaline reduction environment in the middle and late stage; and alkaline reduction in the post-mineralization stage. (3) Uranium enrichment can be divided into 5 stages:① pre-enrichment of detrital uranium minerals; ② pitchblende enrichment at the edge of quartz particles; ③ coffiniteprecipitation at the edge of the colloidal pyrite, framboidal pyrite, anatase and kaolinite under acidic reducing environment; ④coffinite precipitated from alkaline reducing fluids and associated wiht quartz, calcite and montmorillonite/montmorillonite-illite mixed layer; ⑤ coffinite modified by medium-low temperature hydrothermal fluids and associated with framboidal pyrite, colloidal pyrite and calcite. In summary, the main mineralization in the study area was controlled by both acidic reducing and alkaline reducing fluids.

associated mineral; existing state; sandstone-type uranium deposit; metallogenic mechanism; northeastern Ordos Basin

2019-07-10;

2020-01-10

国家重点研发计划项目(2018YFC0604200)、中国地质调查局地质调查项目(DD20190119)、国际地球科学计划(IGCP675)和国家重点基础研究发展计划项目(2015CB453000)联合资助。

朱强(1987– ), 男, 工程师, 从事铀矿地质调查与研究工作。Email: zhuq1987@163.com

俞礽安(1980– ), 男, 正高级工程师, 从事矿产勘查和研究工作。Email: 121181748@qq.com

P619.14; P612

A

1001-1552(2021)02-0327-018

10.16539/j.ddgzyckx.2021.02.005