氮化碳（C3N4）固态材料的电催化合成氨性能研究

杨雨彤，殷浩，张婷婷，张梓轩，王寅

（内蒙古民族大学 化学与材料学院 纳米创新研究院，内蒙古通辽 028000）

20世纪初期，哈伯法（Haber-Bosch反应）的出现实现了氨气（NH3）的商业化生产，每年生产超过1.5亿吨氨，这是化肥和能源载体最重要的小分子之一[1]。然而，由于需要高温高压条件，Haber-Bosch反应既耗能又耗资，并且伴随大量CO2气体的排放[2]。以氮气（N2）和水为原料直接电催化转化为氨已被认为是一种很有前景的方法[3]。N2是自然界中最稳定的分子之一，即使在催化剂表面，N≡N三键（键能941.69 kJ/mol）也很难断裂。虽然氮还原反应（NRR）和析氢反应（HER）的热力学势能相似，但NRR的动力学活性（如交换电流密度）比HER低几个数量级[4-5]。因此，NRR电催化剂的转化率和选择性仍然很低。

从动力学角度来看，这种电化学反应进行的关键瓶颈应该依赖于高性能电催化剂的实现，这种电催化剂不仅能有效地进行NRR，还能在这种条件下抑制HER[6]。NRR的机制通常可以被认为是在催化剂表面上吸附N2，然后连续裂解N-N键并形成具有连续质子添加的N-H键。潜在的NRR电催化剂的关键设计策略应该能够提供良好密度的活性催化中心，这可以促进N2分子的吸附和活化。非金属催化剂析氢位点少，可以抑制析氢副反应，并且具有廉价、易制、环境友好等优点，非常适合电化学合成氨反应的发展需求。本文用氮化碳材料为合成氨反应的电催化剂，经过三电极体系进行电化学测试，得到该催化剂的产氨速率与法拉第效率。

1 材料与方法

1.1 试剂与仪器

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