许俊强,杨传玲,余海杰,张 强,郭 芳,唐 田,张艳容
(重庆理工大学 化学化工学院,重庆 400054)
氮氧化物(NOx)是造成雾霾、臭氧空洞、酸雨和光化学烟雾的主要大气污染物之一[1-3]。随着国VI排放法规的实施,对NOx的排放要求越来越严格,因此开发高效的氮氧化物(NOx)催化剂至关重要[1-2],以NH3为还原剂的SCR催化剂是研究的热点[1-10]。在现有的NH3-SCR催化剂中,V基催化剂因其在300-400 ℃的中温段具有较好的脱硝性能被广泛使用,但V基催化剂存在操作温度窗口窄和有毒等缺陷,其应用受到限制,因此开发宽温且环保的催化剂显得尤为重要[4-7]。过渡金属因具有优异的氧化还原性能、热稳定性高和使用寿命长等优点被广泛应用于当前的NH3-SCR研究中[3-16]。Nb基催化剂因具有较强的酸性、较高的稳定性和较强的氧化还原性等性质被广泛应用于氧化还原反应[8-12]。强酸性和优良的氧化还原性能是NH3-SCR催化剂具有高活性、宽温度窗口的两个关键因素。氧化还原性质决定了催化剂的低温活性,表面酸性质决定了催化剂的高温活性。因此,本文选择Nb为活性组分,辅以过渡金属(Fe、Ce)对催化剂表面调变氧化还原性能,提高催化剂的低温活性,进而得到宽温和高稳定性的高效Nb基催化剂,重点研究Nb-Fe-Ce/TiO2催化剂中Nb-Fe-Ce之间的相互作用力对脱硝性能、低温活性和温度窗口的影响,并阐释其构效关系。
采用柠檬酸法合成了一系列催化剂,研究了Nb和Fe、Ce助剂的含量。Nb/TiO2催化剂制备是在30mL去离子水中加入不同计量比的C10H5NbO20、0.3 g柠檬酸盐和2g TiO2,再在70 ℃下连续磁搅拌4 h,经干燥后在500 ℃焙烧5h,得到催化剂Nb/TiO2。……