蒋泽钢, 谢雨诗, 朱郁, 孔莲(沈阳师范大学化学化工学院,能源与环境催化研究所,辽宁 沈阳 110034)
随着经济与化学工业的快速发展,市场对乙烯和含氧化合物(如:甲醛、乙醛)等化学品的需求越来越大。而传统的乙烯和含氧化合物生产过程能耗较高,且排放的气体会对生态环境产生一定的污染[1-2],因此寻求新的、绿色环保的工艺来制备这些化学品显得尤为重要。今年来,以低碳烷烃为主要组成成分的页岩气和天然气可探明储量和可采储量日益增多,研究者将目光转向了储量丰富的页岩气和天然气的高效利用。将这些资源里面的低碳烷烃通过选择氧化反应制成具有高附加值的下游化学产品,可以在一定程度上缓解能源短缺带来的经济压力和优化资源的利用,还能降低生产成本和保护环境。低碳烷烃选择氧化反应是热力学允许的反应,因此可以在适当的反应条件实现对低碳烷烃分子的活化与转化。然而,以甲烷为首的低碳烷烃结构稳定,温和条件很难将其活化,长需要较高的反应温度或者反应压力;这如此的反应条件下,产物分子(比反应物分子活泼)非常容易被氧化成CO甚至是CO2,从而不能获得较好的目标产物产率[3]。因此,开发能够抑制或缓解副反应发生的催化剂可以实现低碳烷烃选择氧化反应的顺利进行。
与金属催化剂相比,非金属B基催化剂具有能够活化低碳烷烃分子的活性氧物种,可以在活化烷烃C-H键的同时抑制副反应的发生,从而高选择性地获得目标产物[4-5]。……