设计和建造人工固体电解质界面膜实现锂金属阳极无枝晶形态 *

陈 涛，李晶泽，肖菊兰，刘洪利，陈 英

(1.成都工业学院，四川 成都 611730；2.电子科技大学，四川 成都 611731)

1 引言

锂离子电池已经成功地商业化，其中一个重要的原因是它的石墨阳极具有的稳定的电化学性能，但是它其比容量低(372 mA h g-1)的缺点使它应用领域受到限制[1]，锂金属具有超高的比容量(3 860 mA h g-1)，最低的电化学势(-3.04 VVs.Li/Li+)和超低的体积密度(0.53 g cm-3)成为石墨阳极最有前景的替代者[2,3]，然而其本身无法为锂离子的电化学沉淀提供宿主，因此在电池循环过程中，锂金属电极存在体积变化和锂枝晶生长的问题，这成为它能用于商业用途的主要障碍[3,4]。体积变化和锂枝晶生长的一个主要原因是锂是极其活跃的元素，当它与电解液接触时，会与电解液中的有机成分发生不可逆的反应，生成一层固体电解质界面(Solid Electrolyte Interface，简称SEI)膜，由于金属锂与电解液发生的不可逆的反应不可控，导致SEI膜在化学成分和形态上不均匀，进而导致锂离子通过该膜的时候的通量不均匀，多数的锂离子从迁移快的部分通过，导致与这部分接触的电极表面形成枝晶生长[4]，如图1(a)、(b)所示。为了解决这个问题，研究人员做了大量的工作，一种方案是在电解液中添加有益的成分，改善金属锂与电解液之间的反应，使其产物形成相对均匀的SEI膜[5]，但该方法无法控制在电池循环中SEI膜形态的变化，也没有改变自发反应形成的SEI膜存在的形态不稳定的问题[6,7]，因此越来越多的研究者采用了人工合成SEI膜的方案，该方案可以控制SEI膜的形态变化，改善其机械性能、成分的均匀性和锂离子通量的一致性[6-9]。……