非热等离子体催化转化C1分子及其催化剂研究进展

陈焕浩，范晓雷

（1南京工业大学化工学院，材料化学工程国家重点实验室，江苏南京210009；2曼彻斯特大学工程学院，化学工程与分析科学系，英国 曼彻斯特M13 9PL）

C1分子（如CO、CO2、CH4和CH3OH）的催化转化可制备高附加值化学品（如合成气、CH3OH等）和清洁能源（如氢气），对解决能源短缺和温室气体排放等问题具有积极意义，已逐渐成为学术界和工业界的研究热点[1-3]。C1分子催化转化主要涉及C1分子活化和目标产物选择性调控等复杂基元过程，是碳基能源高效利用领域的重大科学挑战[2]。因而开发一种高效的催化技术来快速活化C1分子并有效提高平衡转化率和目标产物选择性，对C1化学研究领域具有重大意义。

非热等离子体催化（non-thermal plasma catalysis,NTP-catalysis）不仅拥有常规热催化不可比拟的超强分子活化能力，又具有催化剂的高催化活性和产物选择性，可在常温常压条件下快速活化并转化反应物分子，从而克服反应动力学极限，并有效提高平衡转化率和反应速率[4-7]。其中，等离子体由活性粒子（如高能电子）和自由基组成[8-9]，其常见的产生方式包括火花放电、电晕放电、介质阻挡放电和微波放电等[10-11]。其中介质阻挡放电方式具有放电均匀稳定、电子能量高、设备和操作简单等优点，被广泛应用于非热等离子体催化领域。特别地，等离子体特有的高能电子可在气相中快速活化反应物分子产生活性物种，并直接与催化剂中的金属活性位点结合生成反应活性物质，从而促进表面化学反应的快速进行，最终实现反应过程强化[5-6,12]。……