用第一性原理研究应变和Pt边缘掺杂对石墨烯氧还原能力的影响

杨可可，刘伟伟

(杭州电子科技大学 材料与环境工程学院，杭州310018)

燃料电池作为燃烧能源的替代品，具有效率高和环保清洁等特点[1]。质子交换膜燃料电池是一种新型的燃料电池，具有环境污染小、运行噪声低及转化效率高等优点，受到了人们的广泛关注[2-4]，但该电池的性能受阴极氧还原反应能力的影响较大[5]。使用铂(Pt)基材料可以有效提高阴极氧还原反应能力，但由于Pt成本较高、资源有限，制约了Pt在商业上的大规模应用[6]。近年来，为获得高效低廉的催化剂，研究人员正在探索用其他元素代替Pt基材料，或减少Pt基材料的使用。目前，通过Pt单原子催化，已可以在提高催化活性的同时，大幅减少Pt基材料的使用，使生产成本大大降低[7]。此外，通过非金属元素掺杂石墨烯进行氧还原反应催化也达到了较好的效果[8]。质子交换膜燃料电池的阴极氧还原反应主要通过双电子和四电子2种途径进行，最终产物都是水[9-17]。双电子途径中，氧气被还原为过氧化氢，会腐蚀电催化剂，影响质子交换膜燃料电池的使用寿命[18]。四电子途径可以有效避免腐蚀，比双电子途径更有优势。

石墨烯是一种新型的2维材料，具有优异的物理化学性能[19]。单层蜂窝结构的石墨烯已广泛应用于各种领域[20-22]。单原子掺杂可以调节石墨烯的电子性质和表面极性，引入带正电荷的位点可以提高定域自旋密度，这对进一步提高石墨烯作为电催化剂的催化活性具有重要作用[23]。由于石墨烯具有合成简单、能耗低和可大规模生产等特点，单原子掺杂石墨烯已发展成为一种简便有效的氧还原反应电催化剂[24]。……