商用V/W/Ti系脱硝催化剂表面SO3生成的反应机理

卿梦霞 ,刘 亮 ,尹子骏 ,雷嗣远 ,王乐乐 ,苏 胜 ,向 军 * (.长沙理工大学能源与动力工程学院,湖南 长沙 404；.华中科技大学煤燃烧国家重点实验室,湖北 武汉 40074；.西安热工研究院有限公司苏州分公司,江苏 苏州 55)

燃煤烟气污染物超低排放是目前燃煤电厂面临的严峻挑战,为有效实现 NOx的控制,我国90%以上的燃煤电厂均采用选择性催化还原技术(SCR)进行 NOx的脱除[1-4].V/W/Ti系催化剂是目前主流的SCR脱硝催化剂,尽管其具备较高的脱硝活性与稳定性,但催化剂中的重要活性组分 V会导致副产物SO3的生成[5-8].相比于 SO2,SO3危害更大.SO3不仅会造成催化剂失活、空气预热器堵塞、烟道腐蚀等燃煤电厂运行问题,也是大气中PM2.5的重要前驱物,严重影响人体健康与大气环境[9-12].

炉膛中 SO2向 SO3的均相氧化是燃煤烟气中SO3的重要来源,但炉内控制 SO3难以实现[13-14].SCR催化剂表面的SO2向SO3的异相催化氧化也是其重要来源,对于商用的V/W/Ti系脱硝催化剂而言,催化剂中活性组分 V含量是影响 SO3生成的关键[15-17].降低催化剂中V含量能有效抑制SO3的生成,但同时也会导致催化剂脱硝活性的降低.除催化剂本身特性外,反应气氛、停留时间等也会影响SO3生成[18].烟气中H2O、CO2、NO与NH3等对SO3生成特性的影响研究表明,不同组分对 SO3生成反应的作用机制存在差别[19-20].除上述反应条件外,催化剂表面SO3生成的本征化学反应动力学更是对其生成具有关键作用,但现有研究尚未得出一致结论.Svachula等[21]发现商业V2O5-WO3/TiO2蜂窝催化剂表面SO3生成速率与烟气中O2无关,SO2对 SO3生成速率的……