Pt-Ni@MCM-41催化剂的制备及其甲烷部分氧化反应性能研究

马自立，丁传敏，薛亚楠，原沁波，赵 鸣，上官炬，王俊文

（1.太原理工大学 化学化工学院，山西 太原030024；2.清创人和生态工程技术有限公司，山西 太原030031）

随着我国远洋开采可燃冰技术的突破及西南气田产能的提升，天然气在我国能源结构中的比例逐年上升。甲烷（CH4）转化技术众多，其中甲烷部分氧化（POM）反应是一种重要的合成气生产路线[1,2]。该反应具有放热温和、反应速率快、反应器体积小等特点，且产物中H2与CO物质的量之比接近2，有利于继续生产下游产品[3,4]。但该反应温度较高，用于该反应的催化剂面临易失活或制备成本高等难题。

用于POM反应的催化剂种类较多，大致可以分为过渡金属和贵金属。镍作为典型的过渡金属催化剂以其具有较好的性能和较低的成本优势成为POM研究的重点[5]。然而在高温反应中，镍基催化剂因其严重的积炭和烧结难以取得更大的发展[6]。就催化性能而言，贵金属催化剂优于过渡金属催化剂，但其制备成本昂贵，难以实现工业化。研究表明在铂基催化剂中掺杂金属Ni对增强催化剂的抗积炭性能和提高CH4转化率有积极影响，并且可节省铂的用量，降低催化剂制备成本[7]。Arbag等[8]在分子筛MCM-41上共同掺杂了Ni和Rh，发现双金属和载体的协同作用提高了POM反应的活性和稳定性。Pt-Ni/Al2O3催化剂中双金属协同作用对提高POM反应活性、增强催化剂抗积炭能力有促进作用[9]。Ding等[10]发现掺杂Ni可提高催化剂中Pt周围羟基密度和催化剂碱性密度，促使催化剂活性增强。……