Pt-N共掺杂闪锌矿ZnS光催化性质的第一性原理研究

吴方棣, 杨自涛, 胡家朋, 郑辉东

(1.武夷学院 福建省生态产业绿色技术重点实验室， 武夷山 354300； 2.福州大学 石油化工学院， 福州 350108)

1 引 言

随着工业的快速发展，人类活动日益频繁，当前日益严峻的环境污染和能源危机是人类实现绿色和可持续发展的重大瓶颈. 自从1972年Fujishima[1]报道了TiO2光解水制氢后，半导体光催化技术在光催化制氢、空气净化、水污染处理、有机合成等领域表现出了广阔的应用前景[2-5].

ZnS是一种重要的宽禁带半导体材料，具有良好的光、电及催化性能，与其他半导体光催化剂相比，ZnS在光照下能快速生成空穴-电子对及光生电子的高负还原电位，使其具有更强的还原能力，在光还原产H2及光催化降解污染物等方面有着广阔的应用前景[6-8]. 但由于其能带间隙大，可见光利用率低，从而限制其在利用太阳光方面的应用. 研究表明，Pt、N掺杂由于分别具有较好的电子捕获能力和在低能区域产生新的吸收峰，有效增强材料对可见光的吸收，从而促进光催化反应[9,10]，刘丹枫[9]研究了Nd、N掺杂ZnO的电子结构及光学性质，共掺杂体系在低能区域形成了明显的介电峰谱，使吸收光谱明显红移. Altomare[10]研究了Pt等贵金属掺杂TiO2对氨氮的光催化降解过程，研究表明Pt等金属纳米颗粒在体系中充当电子陷阱，确保更好地分离光生电子对，从而提高空穴的氧化反应速率. Dima[11]研究了Pt掺杂板钛矿TiO2表面的电子结构和和光学性质，掺杂后体系在可见光区的吸收峰明显增强. 包秀丽[12]研究了……