胶东金矿床蚀变岩岩石地球化学特征与水岩反应机理分析

朱兴明 周鑫 杨斌 邹艳红 王杜涛 向胤合

摘要： 以胶东大尹格庄、夏甸、七里山、上庄、腊子沟金矿床为研究对象，探讨胶东金矿床蚀变岩形成过程中主量元素演化规律与水岩反应机理。研究结果显示：原岩在红化蚀变过程中，SO3普遍为带入组分，Al2O3、TiO2、SrO、BaO普遍为带出组分，K2O、Na2O、CaO、MgO、TFe2O3、SiO2等在不同矿区表现为带入组分或带出组分。原岩在黄铁绢英岩化和绢英岩化蚀变过程中，K2O、SO3普遍为带入组分，Na2O、Al2O3、SrO、BaO普遍为带出组分，CaO、MgO、SiO2、TFe2O3等在不同矿区表现为带入组分或带出组分。胶东金矿床红化蚀变是一种钾长石化、钠长石化、赤铁矿化、金红石化、绿泥石化、碳酸盐化组合蚀变，总体上形成于高氧逸度和偏碱性物理化学条件。金矿体和黄铁绢英岩则形成于还原性和偏酸性物理化学条件。在大地电场环境下，胶东金矿床水岩反应体系为一个与自然电解-电离作用有关的电化学反应体系。

关键词： 蚀变岩;岩石地球化学;红化蚀变;黄铁绢英岩化;水岩反应;胶东金矿床

                   中图分类号：TD11 P618.51 文献标志码：A 开放科学（资源服务）标识码（OSID）：

文章编号：1001-1277（2021）09-0012-06 doi：10.11792/hj20210903

    引 言

胶东金矿床普遍发育红化蚀变和黄铁绢英岩化、绢英岩化蚀变。对于中生代花岗岩类围岩中的红色蚀变，普遍观点称之为钾化[1-5]，但也有观点称之为红化[6-8]。陈光远等[6]提出，红化蚀变不是单一矿物蚀变结果，而是多种矿物的细分散集合体，主要矿物为金红石（隐晶质为细针状），其他矿物包括赤铁矿（隐晶质）、石英、碳酸盐矿物及黏土矿物等，并称为赤铁矿金红石化或红化。丁式江等[7]提出，焦家金矿床红化蚀变带主要表现为钾化、金红石化和绿泥石化，主要矿物成分为钾长石、绿泥石、石英、金红石、赤铁矿、绢云母。张潮等[8]提出，新城花岗岩体在发生红化蚀变过程中，带入组分有Fe2O3、K2O、Al2O3等，带出组分有SiO2、CaO和Na2O等。凌洪飞等[9]在对金青顶和大尹格庄金矿床花岗质围岩的蚀变地球化学研究中提出，在绢英岩化和绢云母化蚀变过程中，2个矿床Na2O和REE（稀土元素总量）降低，Au、Ag含量升高，热液带入组分均为Au、Ag、As、Co、Cu、K2O等;大尹格庄金矿床带入组分还包括Pb、Zn、Fe、SiO2。戴雪灵[10]在对大尹格庄金矿成岩-成矿机理研究中提出，绢英岩化过程中主量元素表现为Fe、Ca、K的迁入，而Si、Al、Na、Mg为迁出;微量元素Cu、Zn、Ag为迁入，而Ba、Sr、Ag、Pb、Cr均表现为迁出，说明金矿化与银矿化不具有同步性。张炳林[11]在大尹格庄—夏甸金矿田黄铁绢英岩化蚀变与金成矿机理的研究中，将黄铁绢英岩中黄铁矿的形成过程表示为：Fe2++HS- FeS2（黄铁矿），认为黄铁绢英岩化过程伴随着金沉淀，而金沉淀过程中形成较多的H+，使得溶液酸性增强，反过来促进岩石的黄铁绢英岩化过程，二者循环往复，直至热液中金完全沉淀。王建等[12]在对三山岛北海域金矿床热液蚀变作用的研究中认为，钾化/红化蚀变与金成矿无直接关系，绢英岩化和黄铁绢英岩化是主成矿期的蚀变产物，热液流体通过钾质交代作用和水解作用使围岩中的金活化，元素地球化学上表现为SiO2、MgO和CaO带入，TiO2、K2O基本不变，以及Na2O带出。杜泽忠等[13]对谢家沟金矿床热液蚀变作用研究中提出，钾长石化蚀变表现为钾长石和黑云母分别交代玲珑型黑云母花岗岩中的斜长石和角闪石，K、Ca、Mg明显迁入，Si、Fe轻微迁入，黄铁绢英岩化蚀变叠加于钾长石化蚀变上，主要表现为斜长石、钾长石、黑云母等矿物在含H+、HS-溶液中失稳，被绢云母、石英替代，Fe、Mg、Ca为迁入，K、Na、Si为迁出。

本文通过对胶东典型金矿床大尹格庄、夏甸、七里山、上庄和腊子沟金矿床红化蚀变岩、黄铁绢英岩、绢英岩主量元素岩石地球化学特征分析，并与中生代玲珑型花岗岩和郭家岭型花岗闪长岩对比研究，查明了胶东金矿床蚀变岩形成过程中化学成分演化的普遍规律，探讨了水岩反应机理。

1 胶东区域地质特征与典型金矿床地质特征

1.1 胶东区域地质特征

胶东是中国目前已发现的唯一一个世界级金矿集中区，分布金矿床（点）数百个，主要集中分布在招远—掖县、蓬莱—栖霞、牟平—乳山及威海—文登等4个成矿带上[14]。其中，招远—掖县成矿带集中了胶东主要大中型金矿床和大部分金储量。胶东与成矿有关的断裂总体呈北北东向、北东向，且以北北东向为主。

对胶东金矿床类型的划分是依据直接赋矿围岩类型，将金矿床划分为石英脉型和蚀变岩型2类，石英脉型金矿床以玲珑金矿床为代表，蚀变岩型金矿床的典型代表为焦家金矿床。

1.2 典型金矿床地质特征

本次研究的典型金矿床有5个，即分布于招平断裂的大尹格庄金矿床、夏甸金矿床，分布于灵北断裂的七里山金矿床，分布于焦家断裂的上庄金矿床（见图1），均为蚀变岩型金矿床;分布于金牛山断裂的腊子沟金矿床，属于石英脉型金矿床。

大尹格庄金矿床、夏甸金矿床位于招平断裂中部，其为容矿构造并制约了矿体形态、产状和分布。该断裂沿玲珑型花岗岩与胶东群变质岩接触带展布，总体走向北北东，倾向南東。矿体主要产于招平断裂主断裂面下盘的玲珑型花岗岩中，直接赋矿围岩为黄铁绢英岩（见图2-a）和黄铁绢英岩化花岗岩。矿体下盘花岗岩中则普遍发育红化蚀变（见图2-b、c），位于矿体上盘的胶东群变质岩中发育青磐岩化蚀变[15]。

七里山金矿床分布于灵北断裂南段，该断裂走向北北东，倾向南东。矿区主要出露玲珑型花岗岩，也是主要赋矿围岩，直接赋矿围岩为灵北断裂中的黄铁绢英岩（见图2-d），矿体上、下盘玲珑型花岗岩中发育红化蚀变。

上庄金矿床位于焦家断裂北段，该断裂总体走向 北北东，倾向北西。矿区内主要容矿断裂为望儿山断裂和东庄子断裂等次级断裂。主要赋矿围岩为郭家岭型花岗闪长岩，次为玲珑型花岗岩。沿断裂蚀变破碎带发育的黄铁绢英岩化蚀变岩为直接赋矿围岩。容矿断裂上、下盘郭家岭型花岗闪长岩和玲珑型花岗岩中普遍发育红化蚀变（见图2-e）。

腊子沟金矿区内北北东向金牛山断裂纵贯矿区，为主要容矿构造。该断裂走向10°～25°，总体倾向南东，局部倾向北西，倾角74°～85°。矿区主要出露玲珑型花岗岩，也是主要赋矿围岩，矿体上、下盘围岩发育红化和绢英岩化蚀变（见图2-f）。

2 蚀变岩岩石地球化学特征

本次研究的岩石类型为红化蚀变岩、黄铁绢英岩等及其原岩玲珑型花岗岩和郭家岭型花岗闪 长岩，测试项目为岩石主量元素。样品测试采用X射线荧光光谱法，利用偏硼酸锂熔融样品，测试仪器型号PW2424（荷兰PANalytical（帕纳科）公司），精度控制相对偏差（RD）<5 %，精度控制相对误差（RE）<2 %。

胶东典型金矿床蚀变岩及其原岩主量元素分析结果见表1。大尹格庄金矿区内与蚀变岩原岩玲珑型花岗岩相比，红化花岗岩和黄铁绢英岩中K2O和SO3含量均显著升高，且黄铁绢英岩中K2O和SO3含量升高幅度相对较大;SiO2含量略有升高;Al2O3、Na2O、CaO、MgO、TiO2、MnO、SrO、BaO、P2O5含量均显著降低;TFe2O3含量在红化花岗岩中明显降低，在黄铁绢英岩中则大幅升高。

夏甸金矿区内与蚀变岩原岩玲珑型花岗岩相比，红化花岗岩中K2O、SiO2、Al2O3 含量降低;Na2O、CaO、MgO、TFe2O3、SO3含量则显著升高。黄铁绢英岩中K2O、CaO、MgO、TFe2O3、TiO2、MnO、SO3、P2O5含量显著升高;SiO2、Al2O3、Na2O、SrO、BaO含量显著降低。

七里山金矿区内与蚀变岩原岩玲珑型花岗岩相比，红化花岗岩中K2O和SO3含量显著升高;Na2O、CaO、MgO、TFe2O3、TiO2含量显著降低;SiO2、Al2O3含量略有降低。黄铁绢英岩中MgO、TFe2O3、SO3、P2O5含量显著升高;SiO2、K2O含量略有升高;Al2O3、Na2O、CaO、BaO含量显著降低。

上庄金矿区内蚀变岩原岩有2种，即玲珑型花岗岩和郭家岭型花岗闪长岩，与对应原岩相比，红化蚀变岩中K2O含量普遍升高，Al2O3、Na2O、CaO、MgO、TFe2O3、 TiO2、SrO、BaO含量普遍降低。 黄铁绢英岩中SiO2、MgO含量在该矿区测试岩石中最高，Al2O3、Na2O、CaO含量最低，K2O含量也高于玲珑型花岗岩和郭家岭型花岗闪长岩。

腊子沟金矿区内与蚀变岩原岩玲珑型花岗岩相比，红化花岗岩中K2O、MgO、TFe2O3、SrO、BaO含量显著降低;SiO2、Al2O3含量略有降低;Na2O、CaO、SO3含量则显著升高。绢英岩化花岗岩中CaO、MgO、MnO、SO3含量大幅升高;K2O含量略有升高;Na2O含量大幅降低;SiO2、Al2O3、TFe2O3、TiO2、SrO、BaO含量也有降低。

總体上看，原岩在红化蚀变过程中，SO3普遍为带入组分;Al2O3、TiO2、SrO、BaO普遍为带出组分;K2O在大尹格庄、七里山和上庄金矿区为带入组分，在夏甸和腊子沟金矿区为带出组分;Na2O、CaO在大尹格庄、七里山和上庄金矿区为带出组分，在夏甸和腊子沟金矿区为带入组分;MgO、TFe2O3在大尹格庄、七里山、上庄和腊子沟金矿区为带出组分，在夏甸金矿区略显带入组分;SiO2在大尹格庄、上庄金矿区为带入组分，在夏甸、七里山和腊子沟金矿区为带出组分。原岩在黄铁绢英岩化和绢英岩化蚀变过程中K2O、SO3含量普遍升高，为带入组分;Na2O、Al2O3、SrO、BaO含量普遍降低，为带出组分;CaO在大尹格庄、七里山、上庄金矿区为带出组分，在夏甸、腊子沟金矿区为带入组分;MgO在大尹格庄金矿区为带出组分，在夏甸、七里山、上庄、腊子沟金矿区为带入组分;SiO2在大尹格庄、七里山、上庄金矿区为带入组分，在夏甸、腊子沟金矿区为带出组分;TFe2O3在大尹格庄、夏甸、七里山、上庄金矿区黄铁绢英岩化蚀变过程中为带入组分，在腊子沟金矿区绢英岩化蚀变过程中为带出组分。此外，蚀变岩的烧失量大幅高于原岩，且在黄铁绢英岩和绢英岩化蚀变岩中普遍达到最高值，与蚀变过程中大量H2O、CO2等挥发性组分的带入有关。

3 金矿床水岩反应机理分析

胶东金矿床在空间和成因上与中生代花岗岩类有密切联系。根据同位素测年成果，玲珑型花岗岩和郭家岭型花岗闪长岩锆石U-Pb年龄分别为150～160 Ma 和126～130 Ma[16]，Rb-Sr法测得玲珑金矿床成矿年龄在120 Ma左右，40Ar/39Ar法测得大尹格庄金矿床成矿年龄在130 Ma左右，Rb-Sr等时线年龄和锆石U-Pb年龄显示胶东金成矿年龄主要集中在110～130 Ma[17-22]。

研究显示，胶东金矿床普遍发育的红化蚀变是一种组合蚀变，组合蚀变为钾长石化、钠长石化、赤铁矿化、金红石化、绿泥石化、碳酸盐化，总体上属于高氧逸度和偏碱性物理化学条件下形成的蚀变类型[23]，而非单一的钾化蚀变，且本次研究的蚀变岩及其原岩主量元素分析结果显示，K2O在红化蚀变过程中并非普遍为带入组分。

黄铁绢英岩化和绢英岩化蚀变岩作为胶东金矿床的直接赋矿围岩，有其深刻的地学内涵：①黄铁绢英岩本身往往就是矿体，且富矿体中除富含黄铁矿外，还往往富集铁闪锌矿、方铅矿、黄铜矿等多金属硫化物，与自然金、银金矿等金矿物均形成于还原性物理化学条件，并共同构成了相对导电性地质体;②原岩在黄铁绢英岩化过程中K2O、SO3、TFe2O3普遍为带入组分，K2O含量的升高与绢云母的形成和聚集有关，而形成黄铁矿的Fe、S元素则是从围岩或外部带入的;③石英具有在碱性溶液中溶解和在酸性溶液中结晶的属性，指示了密切共生的石英-绢云母-黄铁矿组合形成于偏酸性物理化学条件热液蚀变矿物中。常用的酸碱条件识别标志为高岭石-白云母、白云母（绢云母）-石英-钾长石。在350 ℃条件下，高岭石在pH<3.5的热液中才能形成，而绢云母+石英在pH=3.5～5.0时稳定存在，钾长石形成于中性—碱性环境中，这些矿物稳定存在的pH条件随着温度降低向酸性环境移动[24]。而就Au和Fe的地球化学性质而言，Au在自然条件下赋存的主要形式是自然金，在氧化条件下发生溶解，在还原条件下发生沉淀[25];Fe3+会促进Au的氧化和溶解，Fe2+则利于Au的还原和沉淀[26]。

因此，形成胶东金矿床围岩蚀变体系实际上是一个共轭的水岩反应体系，矿体和黄铁绢英岩形成于还原性和偏酸性物理化学条件，红化蚀变形成于氧化性和偏碱性物理化学条件，并且该水岩反应体系发生在客观稳定存在的大地电场环境下。

在大地电场环境下，形成金矿物的关键反应可以表述为电化学反应：Au++e Au0（自然金）↓，红化蚀变区域则构成了Au元素的活化区和来源区[27]。因此，形成胶东金矿床的水岩反应体系也可以表述为一个电化学反应体系。在该反应体系下，水的电离作用是另一个关键性因素，即H2O H++OH-。其中，OH-会向红化蚀变带迁移和聚集，有利于红化蚀变的发生，H+会向矿体或黄铁绢英岩带迁移和聚集，利于变价元素的临界转化及黄铁矿和多金属硫化物结晶[28]。

总体上，胶东金矿床水岩反应体系为一个与自然电解-电离作用有关的电化学反应体系，形成红化蚀变和黄铁绢英岩化蚀变的物理化学条件呈现共轭性。

4 结 论

1）胶东金矿床普遍发育红化蚀变和黄铁绢英岩化、绢英岩化蚀变。通过对胶东典型金矿床大尹格庄、夏甸、七里山、上庄和腊子沟金矿床蚀变岩及其原岩玲珑型花岗岩和郭家岭型花岗闪长岩主量元素岩石地球化学特征分析，发现原岩在红化蚀变过程中，SO3普遍为带入组分，Al2O3、TiO2、SrO、BaO普遍为带出组分，K2O、Na2O、CaO、MgO、TFe2O3、SiO2等组分在不同矿区有带入也有带出。

2）玲珑型花岗岩和郭家岭型花岗闪长岩在黄铁绢英岩化和绢英岩化蚀变过程中K2O、SO3普遍为带入组分;Na2O、Al2O3、SrO、BaO普遍为带出组分;CaO、MgO、SiO2、TFe2O3在不同矿区有带入也有带出。

3）胶东金矿床普遍发育的红化蚀变是一种组合蚀变，组合蚀变为钾长石化、钠长石化、赤铁矿化、金红石化、绿泥石化、碳酸盐化，总体上属于高氧逸度和偏碱性物理化学条件下形成的蚀变类型。K2O在红化蚀变过程中并非普遍带入。黄铁绢英岩化和绢英岩化蚀变岩是胶东金矿床的直接赋矿围岩，形成于还原性和偏酸性物理化学条件。在大地电场环境下，胶东金矿床水岩反应体系为一个与自然电解-电离作用有关的电化学反应体系，红化蚀变区域构成了Au元素的活化区和来源区，黄铁绢英岩为Au元素的聚集区，成矿反应可以表述为电化学反应：Au++e Au0（自然金）↓。

[参 考 文 献]

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Lithogeochemistry of the alterated rocks and waterrock interaction mechanism

in the gold deposits，Jiaodong Peninsula

Zhu Xingming1，Zhou Xin2，3，Yang Bin2，3，Zou Yanhong2，3，Wang Dutao4，Xiang Yinhe2，3

（ 1.Tongguan Mine Construction Co. ，Ltd. ，Tongling Nonferrous Metals Group ;

2.School of Geosciences and Infophysics，Central South University ;

3.Key Laboratory of Metallogenic Prediction of Nonferrous Metals and Geological Environment Monitoring ;

4.Zhaojin Group Co. ，Ltd. ）

Abstract： The regularity on the evolution of principal elements and the waterrock interaction mechanism in the process of alterated rocks formation were discussed according to the studies on Dayingezhuang，Xiadian，Qilishan，Shangzhuang and Lazigou gold deposits，Jiaodong Peninsula.The results show that in the reddenization alteration process of protolith，SO3 was generally carried in;Al2O3，TiO2，SrO，BaO were generally brought out;K2O，Na2O，CaO，MgO，TFe2O3，SiO2 were carried in or brought out，depending on different districts;in the process of beresitization or sericitization of protolith，K2O and SO3 were generally carried in，and Na2O，Al2O3，SrO，BaO were generally brought out;CaO，MgO，SiO2，TFe2O3 were  carried in or brought out，depending on different districts.In gold deposits in Jiaodong  Peninsula，the reddenization alteration was a kind of associative alteration consisting of potassium feldspar alteration，albite alteration，hematite alteration，rutile alteration，chlorite alteration，calcite alteration，and generally was formed in the physical and chemical conditions of high oxygen fugacity and weak alkalinity.The gold orebodies and beresite formed in the physical and chemical conditions of reducibility and weak acidity.In the background of telluric electricity field，the waterrock interaction system of gold deposits in Jiaodong Peninsula is an electrochemical reaction system related to the natural electrolysis-ionization reaction.

Keywords：  alterated rock;lithochemistry;reddenization alteration;beresitization;waterrock interaction;gold deposits in Jiaodong Peninsula