破损乏燃料组件泄漏当量的定量分析检测技术研究

龚雪琼，郝庆军，周 政，程 檀，崔建新，廖昌斌

(中核武汉核电运行技术股份有限公司 维修中心，湖北 武汉 430074)

乏燃料组件离线啜吸技术是定量检测燃料组件破损大小的重要技术手段之一，可为破损燃料组件修复工作提供参考数据，确保核电站的安全运行[1-2]。目前的离线啜吸技术仅能定性判断是否发生破损，无法定量判定破口当量大小。

笔者以待测乏燃料组件物理参数、检测过程参数和目标核素放射性浓度等作为初始条件，提出一种对乏燃料组件破口当量直径进行推算的定量分析检测技术，精确得到破损燃料组件的破口当量直径，对核反应堆的安全运行和核燃料组件的安全存储具有重要意义。

1 破损燃料组件定量检测技术

离线啜吸是一种在不破坏燃料元件原有结构的条件下进行核素采样并测量的技术手段。真空离线啜吸是将疑似破损燃料组件装载到水下隔离密封装置的啜吸筒中密封隔离，然后通过抽真空降低啜吸筒内的压力，促使燃料棒包壳内的裂变气体产物通过破口释放到燃料元件包壳外。总体设计方案如图1所示。

图1 真空啜吸检测装置设计方案

抽真空产生的压力差促使燃料元件内的裂变气体释放到啜吸筒内，回路内的循环载气搭载啜吸筒内的裂变气体至探测单元，放射性核素探测单元将检测气体样本中的放射性活度浓度。对于出堆30 d以内的组件可通过γ探测器定性分析放射性核素Xe-133；针对长期存放的燃料组件，其γ射线相对减少，需要检测其主要剩余的气态核素Kr-85[3]。通过泄漏当量的定量分析程序分析元件泄漏当量，从而实现燃料元件的破损状况分析[4]。真空啜吸的检测流程如图2所示。

图2 真空啜吸检测过程流程图

2 泄漏当量的定量分析模型设计

真空离线啜吸检测条件下，建立描述核燃料组件破口当量、压力、温度、检测环境体积和时间等参数之间相互关系的裂变气体释放模型。模型需根据待测组件参数、检测过程参数(检测过程压力变化、温度、气体体积等)和目标核素放射性浓度来定量分析核燃料组件破损泄漏当量，并通过实验修正算法。实际啜吸过程中，根据测量得到的裂变气体泄漏质量，迭代计算反推破口当量直径[5-9]。

2.1 燃料元件泄漏率预测

燃料元件入筒密封后，通过抽吸降低啜吸室气体空间的压力从而使元件内的混合气体泄放至啜吸筒中。啜吸筒内状态如图3所示。Vin,Pin,Tin,ρin表示啜吸检测开始前燃料元件内部混合气体的体积、压力、温度和密度。Vout,Pout,Tout,ρout表示啜吸罐上部气体的体积、压力、温度和密度，ρwater表示啜吸罐内水的密度。

图3 啜吸筒内部状态示意图

假设燃料元件内部和啜吸罐内的气体均为理想气体，燃料棒内和啜吸罐内的气体温度不变，内部与外部的气体空间不变。则根据质量守恒和动量守恒，啜吸检测前后元件内外气体状态为：

Pin0Vin+Pout0Vout=Pin1Vin+Pout1Vout

(1)

(2)

式中:d为破口的当量直径；v为气体泄放速度；σ为水的表面张力；ζ为气体穿过破口时的阻力系数，受破口形状和泄放状态影响。

2.2 理论推导结果分析

(1)阻力系数对气体泄放的影响。阻力系数直接影响气体泄放的速度，受破口形状的影响，相同面积下的破口呈现出不同形状时，气体通过破口时的阻力系数也不同。根据模型的理论结果，在抽真空压力35 kPa的条件下，破口直径分别为20、30、40 μm时，气体泄放总时间随破口阻力系数的变化，如图4所示。

图4 不同破口直径下泄漏总时间随阻力系数的变化

由图4可知，元件破口的阻力系数越大，混合气体的理论泄放时间越长。在抽真空压力最低达到35 kPa情况下，元件内的气体通过直径20 μm的破口完全泄放到外界环境中所需的时间最长可超过500 s。

(2)破口直径大小对气体泄放的影响。图5为不同破口直径下燃料元件内外压力随时间的变化曲线。从图5可知，随着啜吸检测的进行，元件内部的气体压力逐渐降低，外部压力逐渐升高，内外压力平衡时趋于稳定。

图5 不同破口直径下内外压力随时间的变化

元件内部的压力相较于外部压力变化更为明显。在不同的破口直径下，元件内部压力的终态数值有所不同，理论上可以作为破口直径反算的依据。

在破口直径相差10 μm的情况下，元件内部的终态压力差小于2 kPa，使用现有的压力仪表可以实现10 μm级的破口大小分辨。

3 泄漏当量的定量分析试验

3.1 试验原理及目的

笔者提出的啜吸装置设计原理与破损乏燃料组件定量检测技术原理相同[10]。旨在进行微小破口气体扩散试验，并得出微小破口气体扩散特性，用于验证理论模型。由于裂变气体本身带有放射性，不利于试验开展，并且放射性不会对气体泄漏过程产生影响，因此采用示踪气体进行替代。根据气体动理论，不同气体的化学性质不同，扩散规律相同，可采用六氟化硫(SF6)气体作为示踪气体，模拟燃料包壳内的放射性裂变气体。在模拟单棒外部制造负压环境，促使模拟单棒内的示踪气体从破口逸出，监测记录试验过程中的温度、单棒内气体浓度、测量环境压力变化、逸出的示踪气体浓度等参数，研究燃料单棒微小破口情况下气体扩散特性。

3.2 试验条件及环境设置

试验装置由外筒、内筒、可变破口和回路系统几部分组成。外筒在试验中模拟啜吸筒的密封容器，为试验提供稳定可变的压力和温度环境。内筒在试验中模拟燃料单棒的密封容器，由外壳、棒芯和内部支座组成，上部设有管路接口，用于试验中向内筒充入试验气、液并监控温度和压力数据。可变破口设计在内筒筒壁上，可以更换10～70 μm直径的破口垫片。回路系统包括汽水分离器、干燥器、真空泵、气体分析传感器、空压机、样气气瓶(SF6/N2)以及必要的管道阀门等，可以完成内、外筒的增压、降压、升温、注水、充气、抽真空以及气体检测等功能。

根据试验台的结构设计，模拟燃料棒内部体积为100 mL，啜吸筒总容积20 L，充水后筒内上部空腔体积为3 L，破口位置为距离底部480 mm，距上部水面的距离为94.1 mm。其余参数包括内部压力、外部压力、温度、破口当量尺寸、示踪气体浓度则根据实际工况进行改变。

3.3 试验结果分析

经过筛选后的194组可用试验数据按照破口大小进行分类，其中，10 μm破口共18组，15 μm破口共24组，20 μm破口共51组，50 μm破口共55组，70 μm破口共46组。

图6，图7为10 μm破口条件下，内筒气体在泄漏完成后内外筒压力的模型理论计算值与实际测量值的相对误差，均在5%以内。

图6 10 μm破口内筒压力计算值相对误差

图7 10 μm破口外筒压力计算值相对误差

图8，图9为20 μm破口条件下，内筒气体在泄漏完成后内外筒压力的模型理论计算值与实际测量值的相对误差，内筒压力的相对误差比10 μm试验组有所增大，均在10%以内。外筒压力的相对误差仍保持在5%以内。

图8 20 μm破口内筒压力计算值相对误差

图9 20 μm破口外筒压力计算值相对误差

图10，图11为70 μm破口条件下，内筒气体在泄漏完成后内外筒压力的模型理论计算值与实际测量值的相对误差。内筒压力的相对误差比20 μm破口的试验组进一步增大，除极个别试验组，大部分处在20%以内。外筒压力的相对误差较为稳定，大部分仍保持在5%以内。

图10 70 μm破口内筒压力计算值相对误差

图11 70 μm破口内筒压力计算值相对误差

试验结果表明，笔者提出的定量分析模型在计算气体泄漏完成后燃料组件内外的压力值方面，数值吻合总体较好，在破口较小时，即小于20 μm时内筒压力的相对误差均小于10%，随着破口进一步增大时，误差也随之增大。由于外筒的容积远大于内筒，内筒气体泄漏对外筒压力造成的影响较小，因此外筒压力的相对误差保持稳定，未发生明显的变化。

4 结论

(1)笔者提出的采用制造压力差的方式促进裂变气体释放的真空啜吸装置，经过试验验证，可以高效实现示踪气体的离线啜吸，在原理上具有可行性。

(2)笔者提出的乏燃料组件气体泄漏前后的压力数值作为破口直径反算的依据，经过理论论证，可以实现10 μm级的破口直径分辨，试验结果证明不同破口直径大小的实际压力数值与理论计算值都较为吻合，具有普遍性。

(3)笔者提出的破口当量直径定量分析方法受限于压力测量仪器的精度限制，难以实现更高精度的破口大小分辨。目前放射性核素检测单元对放射性元素的检测精度已经可达到10-9ppm，如果采用检测混合气体质量的方式计算破口质量大小，相较于压力检测将具有更高的检测精度。