氮掺杂多孔碳负载纳米钯银合金催化剂的制备及催化脱氢性能研究*

陈晓敏，白雪峰

（黑龙江省科学院 石油化学研究院，黑龙江 哈尔滨150040）

前 言

我国的能源结构主要以化石燃料为主，一方面会引起能源的短缺，另一方面会造成空气污染，气候变化。未来使用的能源应该高效，清洁，可再生[1]。在众多清洁能源中，氢能因“零碳”排放备受关注。氢气的生产技术和应用技术目前已趋于成熟，氢气常温常压下为气体，密度低，极易燃易爆，高效、安全、经济的储运氢气是决定氢能大规模应用的关键[2～5]。

在众多储氢材料中，液体有机氢载体储氢（LOHC）可以达到美国能源部对移动应用的储氢要求（大于5.5wt%），是一种较为理想的储氢材料[6～7]。LOHC是借助烃类的不饱和基团和氢气的可逆加氢和脱氢反应来实现的[8～9]。它具备储氢量大，常温常压下为液体，化学性质稳定，加氢脱氢条件温和，反应高度可逆等优点，可实现长时间储氢和远距离输送氢。众多芳香族化合物中N-乙基咔唑（NEC）的储氢量大（5.79wt%），200℃以下可以完全脱氢，N原子的存在使全氢化N-乙基咔唑脱氢焓降低至50.6kJ/mol，乙基能有效地阻止N原子与催化剂之间的强相互作用从而增加脱氢反应的选择性，因此NEC被认为是最适宜的氢能载体之一[10～11]。NEC加氢（储氢）过程是在工厂中完成，负载Ru催化剂在加氢反应上表现出了优异的催化性能，技术成熟[12～13]。而12H-NEC脱氢（释氢）反应是在用氢现场完成，需要更快的脱氢速率和更低的脱氢温度，是LOHC储氢技术需要攻克的难题。研发高性能12H-NEC脱氢反应催化剂，进一步加快脱氢反应速率、降低脱氢反应温度，对实现LOHC系统的大规模应用至关重要。……