赵维愚,宋晓晨,张士元,杨素雅,王睿婷,王世杰,孙墨杰
(1.吉林省电力科学研究院有限公司,吉林 长春 130021;2.东北电力大学 机械工程学院,吉林 吉林 132012; 3.东北电力大学 化学工程学院,吉林 吉林 132012)
近年来,随着我国不断加强大气污染治理,固定污染源废气排放中具有剧毒、环境持久性和生物累积性特点的汞[1]受到广泛关注。目前我国能源消费仍以煤炭为主,燃煤电厂烟气排放的汞是最主要的汞污染源之一,燃煤烟气排放的汞有三种形态:元素态汞(Hg0)、氧化态汞(Hg2+)、颗粒态汞(Hgp)[2-4]。氧化态汞(Hg2+)可利用其水溶性进行脱除,颗粒态汞(Hgp)可通过除尘装置去除。Hg0因其挥发性强、水溶性差的特点,难以通过现有的烟气控制技术脱除,但随着汞排放控制技术的不断研究,气固非均相催化氧化在脱除Hg0方面表现出多种优势,引起了广泛的关注[5]。目前,将Hg0氧化成更易去除的Hg2+是研究者采取的普遍策略,而在汽车尾气催化和燃料电池等领域具有突出表现的稀土金属氧化物CeO2因其独特的催化氧化和还原特性得到了研究者的重视,研究表明CeO2能够对催化氧化Hg0发挥很好的作用[6-7]。
CeO2是稀土元素铈的一种用途广泛的氧化物,晶胞为独特的立方萤石结构,见图1。Ce4+按面心立方的结构紧密排列,O2-呈体心立方结构,每个Ce4+周围有8个O2-配位,每个O2-周围有4个Ce4+配位[8],这种结构被称为敞型结构,具有能促使离子快速扩散的优异特性。CeO2具备强大的储氧能力和独特的氧化还原对Ce3+/Ce4+,能够完成CeO2和Ce2O3的相互转换……