粤东北仁居-差干地区晚白垩世火山岩年代学及地球化学特征

蓝恒春，娄 峰，于玉帅，周梅林，李 瑜，李 欢

(1.中国地质调查局花岗岩成岩成矿地质研究中心，湖北 武汉 430205；2.广东省核工业地质局二九二大队，广东 河源 517001；3.中国地质调查局武汉地质调查中心，湖北 武汉 423205)

0 引言

中国东南部广泛分布中生代火山岩，形成时代从早侏罗世到晚白垩世，其中晚侏罗世—早白垩世火山作用最为强烈。区内形成超大型钨、锡、铜、金和铀等多金属矿集区，长期以来是研究热点[1-2]。岩浆岩以酸性岩(花岗岩、流纹岩)占绝对优势，约占95%；而安山岩、玄武岩很少，不足5%，被称为“长英质大火山岩省”[3-4]。在粤北—赣南的仁居、差干、寻乌和长塘等地区，以晚白垩世流纹岩、碎斑熔岩和火山碎屑岩等为主要盖层的火山盆地内，存在多期火山岩型铀多金属矿化[5-6]。加强长英质火山-侵入岩地质年代学、地球化学特征等基础研究对深入研究火山岩型、花岗岩型矿床的成矿规律具有一定的实际意义。本文以仁居—差干地区火山岩为研究对象，通过LA-ICP-MS 锆石U-Pb定年和全岩主微量元素地球化学特征分析，探讨研究区火山岩的成因及特征，为深入了解该地区火山盆地的演化和找矿实践提供基础资料和地质依据。

1 地质背景及岩石学特征

粤东北仁居—差干地区位于华夏地块中永安—梅州晚古生代的坳陷带，河源—邵武断裂带中部，处于EW向南岭成矿带东端与NE向武夷成矿带南西端的交汇部位，是近几十年来寻找铀-多金属矿产的重点地区之一。研究区是由一套流纹质、凝灰岩等酸性岩为主的杂岩建造组成的东西宽10～15 km，面积约200 km2的典型火山断陷盆地(图1)。盆地呈NNE走向，盖层主要为中新生代陆相火山岩系(K2-E)。盆地基底由寒武系、泥盆系—石炭系浅变质岩和燕山早期花岗岩组成，并主要分布在盆地边缘及外侧。盆地内断裂构造发育，主要以NNE向为主，次为EW向和NWW向。盆内所发育的几组呈近等间距出现的NWW向构造为中基性脉岩充填。花岗岩则主要分布在盆地东西两侧及边缘一带，东侧为燕山早期的大神坝岩体，西侧为燕山早期的桂坑岩体，岩性均为中粗粒斑状黑云母花岗岩。盆地西部还有呈岩株状产出的中细粒二云母花岗岩、细粒黑云母花岗岩，东北部地表有呈狭长带状产出的次流纹斑岩等[7-11]。

图1 仁居—差干盆地地质简图(a)与研究区大地构造位置(b)(a、b据文献[8]修改)

本次采集的样品主要位于仁居—差干盆地的北部，分别为3112古火山口南部的流纹岩(编号No.2，坐标位置E 112°58′09″，N 24°52′16″)，差干的岩屑凝灰岩(编号No.3，E 112°57′29″，N 24°52′28″)和潘屋的岩屑凝灰岩(编号No.5，E 112°55′07″，N 24°50′43″)。

流纹岩呈肉红色或浅紫色，斑状结构，块状构造(图2a-1)。手标本上多见钾长石和石英斑晶。镜下呈斑状结构，可见流纹构造(图2a-2、2a-3)，斑晶为石英、钾长石、斜长石和少量黑云母组成。石英：他形—半自形粒状，粒径为0.2～1.2 mm，部分石英内部有裂纹，少量边缘有溶蚀呈港湾状(图2a-3、2a-4)，含量约为25%；钾长石：灰白色，半自形板状，粒径为0.2～1.5 mm，矿物表面浑浊，可见卡式双晶(图2a-4)，轻微高岭土化，含量为40%；微斜长石：无色，不规则粒状变晶结构，粒径为0.2～1.0 mm，发育格子双晶(图2a-6)，部分矿物表面可见零星的绢云母，含量为30%；黑云母：褐绿色，多呈片状，吸收性较强，粒径0.4～1.2 mm，部分矿物可见溶蚀，还可见少量绿泥石化，含量约为5%。基质为隐晶质结构，由霏细长英质及玻璃质组成，霏细及玻晶交织结构(图2a-4、2a-5)，基质中见钾长石和钠长石微粒。副矿物主要为磷灰石、磁铁矿和钛铁矿及少量萤石。

岩屑凝灰岩呈浅灰或褐色(图2b-1)，凝灰结构，块状构造。手标本中可辨主要由岩屑、玻屑、少量晶屑和火山灰组成，岩屑种类多主要为石英、长石，长石中有微斜长石，酸性斜长石，其他有文象交生体、蠕英石等，还有一种半塑性状的类似浆屑的物质(图2b-2)，成雨滴状椭圆形，条带状、破布状，大小在0.1～1.0 mm之间，边缘为显微隐晶质，向内变为鳞片状水云母，在凝灰物质中还新形成细小的黑云母片；玻屑形态难以分别，部分脱玻化在正交镜下成弧面状，属半塑性玻屑；晶屑呈碎棱角状玻屑肉眼可辨别者为弧面状。镜下可见，晶屑呈炸碎棱角状(图2b-3)，部分尖角已圆化，大小在0.2～2.0 mm之间，成分主要为石英、长石和少量黑云母。火山灰呈尘点状密集堆积成为充填物，含少量副矿物主要为磷灰石、磁铁矿和钛铁矿。

图2 火山岩显微特征

2 分析方法

每个年代学样品采集1 kg以上，首先将样品进行破碎，过筛80～100目，然后淘洗岩石粉末，将得到的重砂进行电磁分选，再将选得的无磁性部分进行重液分离，取其中的重部分，最后手工挑选出锆石晶体。将锆石晶体制成环氧树脂样品靶并打磨抛光。锆石透反射和阴极发光(CL)照相在中山大学地质成矿与过程中心实验室完成。采用光学显微镜和扫描电子显微镜阴极发光(CL)对锆石样品靶进行观察，选择晶形较好、没有裂纹、包裹体不发育的锆石晶体进行测定(图3)。

图3 仁居—差干地区流纹岩LA-ICP-MS 锆石U-Pb 年龄谐和图、CL图像和加权平均年龄图

LA-ICP-MS锆石U-Pb定年在中国地质大学(武汉)地质过程与矿产资源国家重点实验室，由ICP-MS和激光剥蚀系统联机完成。ICP-MS为美国Agilent公司生产的Agilent 7500a，激光剥蚀系统为美国生产的GeoLasPro。样品激光熔样光斑大小选择18 μm。数据处理采用ICPMSDataCal软件[12-14]。U-Pb同位素定年采用标准锆石91500作外标进行同位素分馏和U含量校正。锆石标准91500的U-Th-Pb同位素比值推荐值据Wiedenbeck，et al.[15]。采用标准锆石Plesovice作为监控样，其206Pb/238U 年龄的TIMS测定值为(337.13±0.37)Ma (2σ)[16]。样品U-Pb谐和图绘制和加权平均计算均采用Isoplot/Ex_ver3完成[17]。使用ComPbCorr#3.18程序进行普通Pb校正。本次所采集的3个样品共测试了68粒锆石。测定一组样品时间为60 s，其中前20 s关闭激光，后40 s打开激光。由于磷灰石含有较多普通铅，如果在分析点上La或P的含量较高，表明激光熔样点含有磷灰石包裹体，这些分析数据点要被排除[18-19]。

样品的主量元素和微量元素分析在河北省区域地质矿产调查研究所实验室完成，共8个样品。主量元素检测仪器为AxiosmAX型X射线荧光光谱仪，烧失量、H2O等采用电子分析天平称重，微量元素(包括稀土)采用X Serise2等离子体质谱仪检测。分析数据及相关参数列于表1。

表1 火山岩全岩主量、微量元素分析结果

续表1

3 分析结果

3.1 锆石U-Pb测年结果

仁居—差干盆地火山岩LA-ICP-MS锆石U-Pb同位素测年参数结果分别见表2。经光学显微镜观测，样品锆石颗粒细小，除个别为浑圆状外，多为自形或半自形长柱状，晶形较好，呈浅黄、浅玫瑰色或无色，聚形由柱面(110)(100)与锥面(111)(131)组成，锆石颗粒长轴方向大小为50.0～200.0 μm，长宽比为1∶1至3∶1。锆石的Th/U比值在一定程度上能指示变质或岩浆成因，变质成因锆石的Th/U比值通常小于0.1，岩浆锆石的Th/U比值一般大于0.4[20]。本次测得所有点的Th/U比值较高(最低值为0.6，最高值1.7)，平均值为1.27(No.2)、0.91(No.3)和0.98(No.5)，具有明显岩浆锆石的特征。因此，本次测试所选锆石具典型的岩浆锆石特征，主群锆石U-Pb年龄可以代表岩浆结晶的年龄。

表2 仁居—差干地区流纹岩LA-ICP-MS锆石U-Pb年龄分析结果

续表2

样品No.2共测得30个颗锆石的30个数据，剔除表面年龄谐和度均小于90%的10个数据，剩余20个分析点的206Pb/238U表面年龄数据在87.0～90.9 Ma之间，20个测点年龄全部落在谐和曲线或者附近，具有较好的群落性，用Isoplot软件求得20个分析点的加权平均年龄为(88.3±0.5)Ma (MSWD=0.69)，该年龄代表了No.2流纹岩的结晶年龄(图3a)。样品No.3共测得30个颗锆石的30个数据，剔除表面年龄谐和度均小于90%的8个数据，剩余22个分析点的206Pb/238U表面年龄数据在87.6～92.8 Ma之间，22个测点年龄全部落在谐和曲线或者附近，具有较好的群落性，用Isoplot软件求得22个分析点的加权平均年龄为(89.1±0.5)Ma(MSWD=0.63)，该年龄代表了No.3岩屑凝灰岩的结晶年龄(图3b)。样品No.5共测得30个颗锆石的30个数据，剔除表面年龄谐和度均小于90%的3个数据，剩余27个分析点的206Pb/238U表面年龄数据在92.0～95.7 Ma之间，27个测点年龄全部落在谐和曲线或者附近，具有较好的群落性，用Isoplot软件求得27个分析点的加权平均年龄为(93.7±0.5)Ma (MSWD=0.73)，该年龄代表了No.5岩屑凝灰岩的结晶年龄(图3c)。

3.2 岩石地球化学特征

样品全岩地球化学分析结果及相关参数见表1，分析结果误差小于±1%，满足精度。5个流纹岩样品烧失量平均2.02，3个凝灰岩样品烧失量平均为0.64，显示流纹岩可能遭了轻微的蚀变。中酸性火山岩的碱性和非碱性类型的判别主要取决于Nb/Y值，而较少受到SiO2含量变化的影响[21]。因此在本文的分析中，微量元素尽可能采用相对非活动的高场强元素及其比值来进行地球化学约束。

在TAS(图4a)和SiO2- Nb/Y(图4b)图解中，8个样品投影点均落在亚碱性流纹岩区域中(图4a)，与野外的观察基本一致。5个流纹岩样品的w(SiO2)为72.51%～75.94%，平均74.73%，w(K2O)为4.90%～6.02%，w(Na2O)为2.17%～3.07%，w(K2O+Na2O)为7.72%～8.27%，w(Al2O3)为10.99%～12.13%，w(CaO)为0.4%～2.78%，w(MgO)为0.19%～0.52%，w(FeOT)为0.86%～1.36%；3个岩屑凝灰岩样品w(SiO2)为76.12%～76.92%，平均76.51%，w(K2O)为4.96～6.60%，w(Na2O)为2.44%～3.09%，w(K2O+Na2O)为7.95%～9.04%，w(Al2O3)为11.22%～12.58%，w(CaO)为0.16～1.41%，w(MgO)为0.12～0.18%，w(FeOT)为0.73%～0.93%，所有样品都具有明显的高硅、富碱和贫钙镁的特征，而且岩屑凝灰岩比流纹岩更具上述的特点。

图4 火成岩TAS(a)和SiO2 - Nb/Y(b)图解

火山岩QAP三角图(图5a)中5个流纹岩样和3个岩屑凝灰岩样品均投入碱长流纹岩区域，与TAS图解基本一致。火成岩FAM图解(图5b)8个样品投影点均显示火成岩为钙碱性岩石系列(CA)。样品铝过饱和指数A/CNK为1.06～1.36，在铝饱和图解(图5c)中落入过铝质范围。在SiO2- K2O图解(图5d)中火成岩样品投入到钾玄岩与高钾钙碱性系列的沿长线区域。因此，该套火成岩应属于钾玄岩与高钾钙碱性过铝质岩浆岩。

图5 火成岩分类图解

球粒陨石标准化蜘蛛网图(图6a)上显示，样品整体富集大离子亲石元素K、Rb、Th，高场强元素Zr、Ce和Hf，亏损Sr、Ba、P和Ti，弱亏损Nb-Ta。其中强不相容元素Rb强烈富集，由于Rb元素在结晶过程中极易进入到云母类矿物和K元素形成类质同象，在地壳岩石中富集岩石Rb强烈富集暗示岩浆可能来源于地壳物质。P、Ti的亏损表明，磷灰石和钛铁矿在源区可能存在寄主矿物的残留或已发生明显的分离结晶[29]。8个样品的稀土元素表现出轻稀土元素(LREE)略向右倾斜，重稀土元素(HREE)较平缓，轻稀土元素分馏程度高于重稀土元素(图6b)，稀土配分曲线总体呈右倾“海鸥型”。样品中流纹岩稀土总量(平均ΣREE =268.00)明显大于岩屑凝灰岩稀土总量(平均ΣREE = 203.30)，所有样品轻重稀土分馏不明显 [(La/Yb)N=6.53～8.22]，强烈的负铕异常(δEu=0.12～0.20)，通过镜下观察流纹岩中的斜长含量较少，因此其负铕异常可能反映了形成岩石的源区有斜长石残留，指示流纹岩可能来自于地壳物质部分熔融程度较低形成的壳源岩浆系列[26-28]。从微量和稀土元素对比还可以看出，岩屑凝灰岩相比流纹岩δEu亏损更加明显，两组样品在岩浆演化过程中分别在两个不同的范围区间变化(图6c、6d、6e)，在La/Yb - La图解中(图6f)显示，流纹岩随着岩浆中轻稀土La元素逐渐增高，演化程度也随之增高，与部分熔融曲线一致，说明其成分的变化可能主要与部分熔融程度不同有关，而岩屑凝灰岩随着岩浆中轻稀土La元素逐渐增高，岩浆系统基本达到了平衡，与分离结晶演化趋势一致，说明其成分的变化可能主要与分离结晶有关。暗示两组样品可能在岩浆起源和岩浆演化上有所不同。

图6 火成岩微量元素球粒陨石标准化蜘蛛网图(a)；稀土元素球粒陨石标准化配分模式图(b)(标准化数据据文献[30])；Ba - (La/Yb)N图解(c)； Th - (La/Yb)N图解(d)； Bb-La图解(e)； La/Yb - La图解(f)

4 讨论

4.1 岩石类型和成因

A型花岗岩被最早定义为碱性、贫水和非造山，它一般是碱过饱和而铝不饱和。随着地质学界多年来的深入研究，表明A型花岗岩不仅包括碱性岩类，还扩大到钙碱性、弱碱-准铝、弱过铝乃至强过铝质岩石[31-33]。一些火山岩也显示出A型花岗岩的特征，它们一般被认为是A型花岗岩喷出相产物[34]。从地球化学特征来看，仁居—差干地区火山岩具有类似A型花岗岩的一些特征：①高硅富碱，贫镁和二氧化钛；②富集大离子亲石元素(K、Rb、Th)和高场强元素(Zr、Ce和Hf)，亏损Sr、Ba、P和Ti，弱亏损Nb-Ta；③富Ga，10000Ga/Al 值变化于2.13～3.60之间。在Whalen[35]A型花岗岩成因类型的一系列判别图(图7)中5个流纹岩样品均投入到A型范围内，3个凝灰岩样品的Zr和FeOT/MgO对10000Ga/Al的图解中，未落入A型区域，其原因可能是地壳混染或蚀变作用造成的[36]。据前人研究，高硅的铝质A型花岗岩与高分异的S型或I型具有相似的特征[37]。仁居—差干地区火山岩样品具有极低的P2O5(0.01%～0.02%，平均0.11%)和较高的Na2O(2.17%～3.09%)，并且样品Ti、P的含量都较低，这与富铝的S型花岗岩有显著的差异[36]。另外，样品的Ga/Al和(Na2O+K2O)/CaO(2.90～56.50)的高比值，也不同于高分异的I型花岗岩。因此，仁居—差干地区火山岩其岩石类型不同于I或S型花岗岩，而是铝质A型火山岩。

图7 火山岩流纹岩岩石成因类型(A型、I型、S型)判别图

目前对A型岩浆岩的成因主要有三种认识：①形成于地幔玄武质岩浆高度结晶分异[39-40]；②壳内中基性岩或变质岩部分熔融[35，37，41-43]；③形成于壳幔物质混合[44-46]。首先本地区没有发现安山岩的存在，排除其由地幔玄武岩浆高度结晶分异的可能。而且，幔源熔体Mg#值较高，普遍大于0.40；基性的下地壳在任何程度下熔融所产生的熔体的Mg#均低于0.40[47]。仁居—差干地区火山岩样品的Mg#介于0.20～0.35之间；样品具有强烈的负铕异常(δEu=0.12～0.16)，Rb/Sr=4.51～30.97，Nb/Ta=11.50～14.16，Ti/Y=0.002～0.003，均在壳源范围内[48]。劳玉军等[5]对邻区长塘盆地晚白垩世碱性流纹岩的Sr-Nd-Pb-Hf-O及锆石Hf同位素研究认为，长塘盆地流纹岩是下地壳部分熔融的产物。而本区的火山岩中流纹岩也可得出是地壳部分熔融的产物的结论，并且很可能是壳内中基性岩或变质岩部分熔融的产物。

4.2 构造环境

铝质A型花岗岩通常被认为是产出于裂谷或稳定大陆块体内的非造山环境[35]。Eby[49]进一步将A型花岗岩分为A1和A2型，并认为A1型是地幔来源，且侵位于大陆裂谷或板内的构造环境；A2型来源于大陆地壳或板内下地壳。仁居—差干地区火山岩中5个流纹岩样品在 Nb-Y-Ce 和 Rb/Nb - Y/Nb 判别图解中均落入A2区(图8)，3个凝灰岩样品未投入A2区，说明仁居—差干地区晚白垩世流纹岩属于壳源的A2型火山岩，虽然岩屑凝灰岩的地球化学特征与A型火山岩有较为相似，但是与流纹岩还存在明显的差异。在火山岩(K2O+Na2O) - δEu图解(图9c)中，流纹岩和岩屑凝灰岩样品均投入地壳来源，说明两组岩石可能处于同一构造环境，但是经历了不同的演化阶段。

图8 火山岩构造环境判别图解(据文献[49，61])

目前的研究表明，华南燕山构造具有“拉张-挤压”交互进行的多阶段多旋回的特征[5，50-54]。主要表现为早侏罗世—中侏罗世早期的拉张(双峰式火山岩组合的火山岩系)[55]；中侏罗世晚期—晚侏罗世的强烈挤压(华南整体隆升、地层缺失和中侏罗世罗坳组的褶皱变形)[56]；早白垩世早期的拉张(高钾钙碱性流纹岩-碱性粗面岩”组合的火山岩系)；早白垩世中期的挤压(华南整体隆升、地层缺失和早白垩世早期火山岩系褶皱变形)[50]；早白垩世晚期的拉张(赣南粤北地区的褐红色砾岩、砂岩、粉砂岩为主夹玄武岩、粗面岩和橄榄玄粗岩的火山-沉积岩系)[57-58]。晚白垩世早期，受古太平洋板块的高角度俯冲，东亚陆缘进一步的伸展减薄[51，53]，形成了华南内陆的一系列近NE向的火山-沉积断陷盆地。仁居—差干地区火山岩在非活动性元素Rb -(Nb+Yb)(图9a)和Ta-Yb(图9b)图解上，落入板内火山岩区，指示该地区火山岩是板内拉张环境背景下岩浆活动产物。依据张旗等[59]对花岗岩的分类标准(图9d)，本文样品类似于南岭型花岗岩(相当于A型花岗岩)，表明仁居—差干地区在晚白垩世早期处于地壳拉张减薄阶段，这也与该地区已识别的辉绿岩形成年龄(96.2 Ma)是一致的[6]。

图9 火山岩微量元素构造判别图解

5 结论

1)LA-ICP-MS锆石U-Pb同位素年龄显示，仁居—差干地区流纹岩结晶年龄为(88.3±0.5)Ma，岩屑凝灰岩结晶年龄分别为(89.1±0.5)Ma和(93.7±0.5)Ma，表明该地区火山岩形成时代为晚白垩世早期，并且本文(88.3±0.5)Ma是目前华南报道的燕山构造阶段最年轻的流纹岩年龄。

2)仁居—差干地区火山岩具有高硅高碱、贫镁和二氧化钛、富集大离子亲石元素(K、Rb、Th)和高场强元素(Nb、Ta、Zr Ce和Hf)、亏损Sr、Ba、P、Ti和弱亏损Nb-Ta以及富Ga、具有明显的A型铝质火山岩的特征，流纹岩属A2型流纹岩。

3)仁居—差干地区在晚白垩早期处于板内伸展环境。在燕山期“拉张-挤压”交互进行的多阶段多旋回的构造背景下，晚白垩世早期陆壳进一步拉张，壳内中基性岩或变质岩部分熔融形成A型岩浆，在上升过程中经历了结晶分异演化后喷出地表形成仁居—差干地区的A型火山岩组合。