海绵铁三金属降解对硝基苯酚的影响因素及催化机理

李方芳,鞠勇明,邓东阳,贾文超,丁紫荣,雷国元

海绵铁三金属降解对硝基苯酚的影响因素及催化机理

李方芳1,2,鞠勇明2,3,邓东阳2,贾文超2,丁紫荣2,雷国元1*

(1.武汉科技大学资源与环境工程学院,湖北 武汉 430000；2.生态环境部华南环境科学研究所,广东 广州 510655；3.生态环境部南京环境科学研究所,江苏 南京 210042)

通过超声置换反应制备钯铜共修饰海绵铁三金属催化剂(Pd-(Cu-s-Fe0)),研究了三金属负载顺序、金属负载量、材料投加量以及重复利用对材料降解对硝基苯酚(PNP)的影响,并利用扫描电子显微镜(SEM)和X射线光电子能谱(XPS)表征材料表面结构特征.结果表明,Pd-(Cu-s-Fe0)催化活性高于Cu-(Pd-s-Fe0)和(Cu-Pd)-s-Fe0;Cu和Pd的最佳负载量分别为5%和0.025%.在100mL初始浓度为100mg/L的PNP溶液中投加3g Pd-(Cu-s-Fe0)并超声反应30min,PNP的降解率超过80%,降解反应基本符合一级动力学方程;Pd-(Cu-s-Fe0)材料循环利用4次表现出良好的循环利用性能.此外,PNP的主要催化还原产物是对氨基苯酚(PAP),主要的反应路径是催化还原反应.

海绵铁;Pd-(Cu-s-Fe0)三金属；对硝基苯酚(PNP)；降解机理

对硝基苯酚(PNP)被广泛用作染料、农药和防腐剂的原料或中间体[1],具有溶解度高和结构稳定等特点,在自然条件下很难被降解[2].作为一种环境内分泌干扰物,PNP具有显著的高毒性和致癌性[3-5],长期接触含PNP废水能造成机体内分泌系统功能紊乱[3].目前PNP的降解方法主要有微生物法[1-2]、化学氧化还原法[2-8]、微波辅助催化氧化[6]和电化学氧化[7]等.然而,微生物降解周期长,微波和电化学氧化对设备要求高且能耗大.零价铁具有无毒、含量丰富……