周昊,伍其威,程方正
(浙江大学能源清洁利用国家重点实验室,浙江杭州310027)
CO是一种无色、无味、无刺激性的有毒大气污染物,主要在燃烧过程中产生。煤炭、石油和天然气等传统化石燃料燃烧时,其中烃类和含碳物质的不完全燃烧是CO的主要来源。汽车发动机尾气、废弃物焚烧及电站锅炉排放废气中同样含有大量CO[1]。以钢铁工业为例,规定了烧结烟气中CO排放浓度不得超过4000~5000 mg/m3[2]。CO未经脱除排放不但会对环境造成危害,同时CO极易与血红蛋白结合,浓度过高时会损害人体神经系统,引发安全事故[3-4]。因此,对排放废气中CO气体进行有效脱除至关重要。现有诸多治理方法中,通过高效催化剂将CO催化氧化成CO2被视为最有效的脱除技术,受到广泛关注。在CO催化氧化研究中,贵金属催化剂(如Ru、Pt、Au)具有良好的催化活性,但存在容易烧结,价格昂贵,且活性随反应时间而降低等诸多缺点[5-6]。同时,工业排放废气中通常含有大量水蒸气和CO2等杂质气体,会影响催化剂催化性能,导致催化剂失活[7]。相较于传统的贵金属催化剂,钙钛矿型氧化物对CO催化氧化性能优异,具有丰富的组成灵活性和较高的结构可调性,在环境能源领域被视为一种极具潜力的高效催化剂。
钙钛矿是一类具有ABO3特定晶格结构的氧化物,其A位元素主要为碱金属或碱土金属,如La、Ca等,而B位元素多为过渡金属元素,如Ni、Co、Mn等。其中,A位金属元素主要起稳定钙钛矿晶体结构作用,而B位元素的类型及其氧化价态循环难易直接影响催化剂活性,对CO催化氧化性能起到至关重要的作用[8-10]。……