含氮金属有机框架衍生的铜基催化剂电催化还原二氧化碳

金惠东，熊力堃，张想，连跃彬，陈思，陆永涛,*，邓昭，彭扬,*

1苏州大学能源学院，能源与材料创新研究院，江苏 苏州 215006

2江苏省先进碳材料与可穿戴能源技术省重点实验室，江苏 苏州 215006

1 引言

人们对能源的需求随着人类社会和经济的发展而迅速增加。然而大规模利用化石能源导致了大量的二氧化碳排放，给地球造成了严重的温室效应，进而给环境带来了一系列问题。寻找如太阳能、风能、氢能等可再生能源来替代传统能源显得尤为迫切。然而这些可再生能源主要是以电能的形式得到利用，存在存储运输成本及损耗问题，而二氧化碳还原反应能够得到高附加值的能源和化学品，便于存储运输及使用，具有广阔的应用前景。人工还原二氧化碳的方法有几种，包括了光催化还原二氧化碳、光电催化还原二氧化碳、化学转化二氧化碳及电化学还原二氧化碳1等。其中，由于电化学还原二氧化碳(ECR-CO2)具有较高的能量效率和较为温和的反应条件，是当前还原二氧化碳最有前景的策略之一。然而由于线性二氧化碳分子超高的热力学稳定性，将二氧化碳分子活化为二氧化碳自由基阴离子(CO2•-)需要很大的能量(ESHE= -1.90 V)。与此同时，析氢反应(ESHE= -0.42 V)的能量则要小得多，因此整个反应过程都伴随着析氢反应(HER)2，导致产物选择性较低，因此寻找和开发高性能的电催化剂是解决这些问题的关键。

相对于CO，甲酸等常见的CO2还原产物，多碳化合物，如乙烯，乙醇和乙酸等，具有更高的能量的密度和商业价值。……