ReaxFF MD局部区域反应追踪与物理性质可视化分析

唐钰杰，郑默，任春醒，李晓霞,＊，郭力

1中国科学院过程工程研究所多相复杂系统国家重点实验室，北京 100190

2中国科学院大学化学工程学院，北京 100049

3中国科学院绿色制造创新研究院，北京 100190

关键字：ReaxFF MD；区域反应追踪；物理性质；可视化

1 引言

反应分子动力学是将反应力场 ReaxFF(Reactive Force Field)和分子动力学MD (Molecular Dynamics)结合的分子模拟方法。基于Adri van Duin等1提出的反应力场ReaxFF，ReaxFF MD可较好地模拟复杂分子反应体系中键的生成和断裂随时间的变化，从而模拟化学反应随时间的演化。目前，国际上主流的分子模拟方法包括分子动力学和量子力学方法。经典分子动力学方法基于牛顿力学主要描述体系的物理性质，可模拟大规模分子体系(～100000 – ～1000000原子)随时间的动态演化；但由于原子的连接关系和电荷保持不变，无法描述化学反应。量子力学基于薛定谔方程，可精确描述体系中电子运动状态，从而描述可能的反应路径；但其计算代价高昂，能够应用体系的原子规模相对较小(～100原子)。为此，基于量子力学的分子动力学模拟可考察体系键生成和断裂的动态过程，但因计算能力的限制，难以应用于复杂分子体系。ReaxFF MD方法基于键级描述力势中所有与成断键相关的能量项，包括键长、键角、扭转二面角、过配位和配位不足校正、氢键作用、其他相互作用的校正如孤对电子能、三体共轭、四体共轭等；采用基于Taper校正的修正Morse势描述范德华非键作用；采用原子点电荷描述库仑静电作用，并且利用电负性平衡算法动态更新每个分子动力学时间步的原子电荷。……