六氟硅酸铵后处理对H-ZSM-5分子筛酸性影响的固体NMR研究

王永祥，王 强，徐 君，夏清华，邓 风

六氟硅酸铵后处理对H-ZSM-5分子筛酸性影响的固体NMR研究

王永祥1,2，王 强2#，徐 君2，夏清华1§，邓 风2*

1. 湖北大学，有机化工新材料湖北省协同创新中心&有机功能分子合成与应用教育部重点实验室，湖北 武汉 430062；2. 中国科学院精密测量科学与技术创新研究院，波谱与原子分子物理国家重点实验室，武汉磁共振中心，湖北 武汉 430071

本文利用固体核磁共振（NMR）实验对六氟硅酸铵（AHFS）溶液洗涤前后H-ZSM-5分子筛上铝物种变化引起的酸性改变进行了研究．结果显示经AHFS洗涤处理后，分子筛上构成Brønsted酸的骨架四配位铝物种会部分减少；具有Lewis酸性的骨架三配位铝量在经AHFS脱铝处理后少量降低；同时AHFS温和脱铝的方式主要会引起分子筛上另一类具有Lewis酸性且含Al-OH的铝物种大量减少，从而导致处理后分子筛整体酸性的显著改变．

六氟硅酸铵（AHFS）；三甲基氧膦（TMPO）探针分子；酸性；固体核磁共振

引 言

作为一种固体酸催化剂，分子筛的可调变酸性以及独特的孔道结构使得其被广泛应用于石油化工中的多种催化反应，如甲醇制烯烃[1]、乙醇脱水制乙烯[2]、流化催化裂化[3]、加氢异构化[4]等．分子筛上的特殊酸性通常来源于不同杂原子（如Al、Ti、B、Sn原子等）对Si原子的同晶取代．在常见的硅铝分子筛中，分子筛骨架中的四配位铝带一个负电荷，须由阳离子来平衡电荷．如果平衡电荷的阳离子是质子，就会在分子筛内形成具有Brønsted酸性质的桥式羟基（Si-OH-Al）结构[5]．除Brønsted酸性质外，硅铝分子筛也具备……