铜基硫族化合物电催化二氧化碳还原制甲酸盐的研究进展

陈婧娟，吕 琳，2，万厚钊，2，王 浩，2

（1.湖北大学微电子学院，湖北武汉430062；2.湖北江城实验室）

自19世纪以来，煤炭、天然气、石油等传统化石能源过度消耗，导致了能源危机和环境污染等问题，二氧化碳（CO2）过度排放是导致许多环境问题罪魁祸首［1-2］。根据国家“十四五”规划和“碳达峰、碳中和”相关政策和目标，减少CO2排放以及对其进行有效资源化利用已经迫在眉睫［3］。为了缓解该问题，研究者们近年来采取了许多有效手段比如光催化［4］、生物化学［5］、热催化［6］与电催化［7-8］等进行CO2的资源化利用，这些方式既可以减少温室气体CO2的排放，又能够制备高附加值化学品以缓解能源危机，具有广阔的应用前景与潜在的市场经济效益。近年来，电催化CO2还原技术由于电能来源广泛且稳定、结构简单、反应温和以及反应效率高等优势，已经成为能源存储与转化领域的热点之一，受到众多研究者的关注与研究［9-10］。然而，CO2电还原在不同的反应电势下由于涉及到多电子转移过程导致其催化产物众多而难以分离［11］。表1为不同电极电位相对于可逆氢电极（vs.SHE）下的CO2电还原产物。从表1可以看出，C1产物包括CO、HCOOH/HCOO-、CH3OH、CH4等，C2+产 物 包 括C2H5OH、CHCOOH、C2H6、C2H4、C3H8和C3H6等。此外CO2分子由于独特的非极性分子结构导致其化学性质极为稳定而难以活化［12］，且其竞争性反应析氢反应（HER）由于与之具有相当的热力学势也会抑制CO2RR的活性［13］。因此开发高活性、高选择性和高稳定性的CO2RR电催化剂对于促进CO2电还原领域的发展至关重要。

表1 不同理论还原电位下CO2电还原……