丙烷脱氢制丙烯用单原子催化剂研究进展

吴建国，吴登峰，程道建

（北京化工大学化学工程学院，北京 100029）

丙烯是生产聚丙烯、环氧丙烷、丙烯腈和其他衍生物等关键化学品的重要化工原料，同时也是第二大石油化工原料，有着巨大的市场需求[1]。丙烯的生产目前主要通过石脑油裂解联产、催化裂化石油副产、多级煤基甲醇制烯烃及丙烷催化脱氢四种方式进行，但石脑油裂解联产、催化裂化石油副产、多级煤基甲醇制烯烃均涉及大量的能量消耗和CO2排放，不符合绿色化学的生产理念[2-3]。相比而言，丙烷催化脱氢（propane dehydrogenation，PDH）制丙烯的方式更为经济和环保，是目前很有发展前景的丙烯生产方法，在工业应用上有着较为成熟的技术和工艺。

丙烷催化脱氢制丙烯的关键在于催化剂的选用[4]，目前比较成熟的催化剂主要是Pt系催化剂和Cr 系催化剂。重金属Cr 系催化剂虽然成本较低，但对环境污染较为严重，而贵金属Pt 系催化剂虽然成本较高，但活性好，也更为环保。因此，Pt系催化剂仍是丙烷脱氢催化剂的研究热点。然而，对于纳米级Pt 催化剂来说，其丙烷脱氢活性和丙烯选择性较差，且容易因积炭和烧结失活，导致其稳定性较差。研究表明，在丙烷脱氢反应中，Pt纳米颗粒尺寸越小，丙烷转化速率越快，即活性越高[5-6]。对于负载型金属催化剂而言，当金属活性组分以单原子的形式存在时，尺寸最小、分散性最好，即可实现单原子催化[7-8]。

早在2011年，张涛课题组[9]首次提出“单原子催化”的概念，并制备出Pt1/FeOx单原子催化剂。通过CO 选择性氧化反应评价其催化性能，发现这种单原子催化剂具有极高的原子效率，并且对CO氧化和在H2氛围中CO的优先氧化都展示出高活性和优异的稳定性。……