氧化镓半导体核辐射探测器研究现状

周磊簜，陈 亮，卢 星，欧阳晓平†

(1. 西安交通大学 微电子学院，西安 710049；2. 西北核技术研究所，西安 710024；3. 中山大学 电子与信息工程学院，广州 510275)

近年来，氧化镓(Ga2O3)材料及器件逐渐成为研究的热点。Ga2O3材料禁带宽度约为4.9 eV；临界电场强度约为8 MV·cm-1；Baliga优值为3 214.1；Johnson优值为2 844.1，且热稳定性良好及饱和速度高(2×107cm·s-1)。与广泛应用的商业化宽禁带半导体碳化硅(SiC)、氮化镓(GaN)相比，Ga2O3材料在功率器件和光电器件等领域应用中展现出更大的优势[1-3]。此外，与采用气相外延生长的SiC，GaN和金刚石等商业化材料相比，在理想情况下，采用熔融法生长的β-Ga2O3材料具有更快的生长速度、更低的生产成本及更小的材料缺陷浓度，且可实现高质量大尺寸单晶块材生长[4]，使Ga2O3器件在商业化大规模生产方式上拥有更强的竞争力。目前，Ga2O3材料生长方法日益成熟，其中，导模法(edge-defined film-fed growth, EFG)更进一步促进了低成本、大尺寸Ga2O3单晶块材的生长[5]，而成熟的气相外延技术也使高质量Ga2O3单晶薄膜制备成为可能。

在核辐射探测应用中，半导体探测器具有灵敏度高、能量分辨率高、体积小易于集成、空间分辨率高、响应速度快及线性范围宽等特点，在核辐射监测、高能物理反应产物检测和航空航天等领域备受关注[6-10]。半导体探测器材料相关物理参数如表1所列[1-2,11-20]。其中，由于有较大的结合能及较低的本征载流子浓度，宽禁带半导体材料具有更好的抗辐照特性与温度特性[21]，可解决传统的硅(Si)和锗(Ge)等半导体核辐射探测器面临的抗辐照能力差和常温工作环境能量分辨率低等问题。SiC，GaN材料及相关器件在核辐射探测领域的研究起步较早，相对成熟[22-25]。此前，高质量Ga2O3单晶块材作为闪烁体已初步应用到核辐射探测领域[26]，而Ga2O3半导体器件也有望应用到核辐射探测相关领域。然而，有关宽禁带Ga2O3半导体核辐射探测器的研究报道相对匮乏，缺乏对该类器件及性能更系统的认识，因此，探索新型宽禁带Ga2O3半导体核辐射探测器及性能是一项具有开拓性的前沿研究。

本文从Ga2O3材料特性入手，探讨了不同类型Ga2O3半导体核辐射探测器结构，总结了目前Ga2O3器件在核辐射探测领域的实验研究和应用情况，包括快中子探测和X射线探测方面的最新进展。最后，归纳了Ga2O3半导体核辐射探测器面临的问题，并对Ga2O3半导体核辐射探测器今后的研究与发展方向提出了建议。

1 Ga2O3半导体材料物理特性、制备方法和器件类型

1.1 Ga2O3物理特性及制备方法

表1 探测器用半导体材料物理特性参数Tab.1 Physical characteristics of different materials used in radiation detectors

核辐射探测中，材料特性差异可直观地反映在对X射线的线性衰减系数谱中。图2为不同材料的X射线线性吸收衰减系数μl随X射线能量EX的变化关系。

为保证材料载流子的迁移率和寿命等物理性能，在分子结构的基础上，首先须生长出良好的Ga2O3单晶。Ga2O3单晶的生长方法包括柴氏拉晶法(Czochralski method，CZ)[31]、浮区法(floating-zone method，FZ)[32]、EFG法[5]和布里奇曼生长法(Bridgman method，B)[33]等。其中，EFG法在保证晶体体积和晶体质量方面有独特优势，图4为EFG法示意图及生长的Ga2O3单晶样品。将用于EFG生长的高纯度(5N级)Ga2O3粉末在充满CO2等保护气氛的坩埚中熔融；然后，采用一块籽晶与熔融态的Ga2O3接触后进行单向恒(慢)速提拉。目前，EFG法可制备出大于110 mm × 110 mm ×6 mm尺寸的晶体[34]。在非故意掺杂(unintentionally doped, UID)的情况下，须特别注意原材料粉末中的杂质与坩埚的材质，否则统计结果表明制备的Ga2O3晶体的电学特性将下降。

为进一步提高Ga2O3单晶材料质量，扩充Ga2O3器件的类型和适用范围，国内外开展了较多基于Ga2O3材料外延生长技术实现多层结构制备与掺杂调控的研究。Ga2O3外延材料的主要生长方法有金属有机物化学气相沉积(metal organic chemical vapor deposition, MOCVD)[35]、分子束外延(molecular beam epitaxy, MBE)[36]、氢化物气相外延(hydride vapor phase epitaxy, HVPE)[35]、脉冲激光沉积(pulsed laser deposition, PLD)[37]和磁控溅射(magnetron sputtering physical vapor deposition, MSPVD)[38]等。由于氧原子的存在，外延设备在高温高压环境中损耗较大，通常对MOCVD等化学气相沉积设备有较高要求。与MBE，PLD，MSPVD等类似的物理气相沉积方法更易直接用于Ga2O3的外延生长。考虑到对生长速率和晶体质量的兼顾，目前主要的外延生长方法是MBE和MOCVD。图5为MOCVD外延高电子迁移率Ga2O3单晶薄膜形貌表征结果[39]。

在现有较完善的实验条件和发展体系的支撑下，Ga2O3单晶材料制备工艺发展迅速。然而，作为新材料，在提高晶体质量方面，Ga2O3材料仍存在着许多疑惑、困难和壁垒。目前，UID Ga2O3单晶材料均呈现N型半导体特性。一种猜测认为，该特性是生长过程中Si，Ir等元素的污染及氧空位造成的。在此基础上，掺杂P型元素Mg，Fe可在Ga2O3材料内部形成深受主能级缺陷，通过补偿作用即可形成电阻率大于1010Ω·cm的高阻Ga2O3单晶材料，但仍无法实现明显有效的P型掺杂。最新的研究进展表明，Ga2O3单晶块材和外延薄膜材料的载流子浓度可控制在1015～ 1019cm-3量级[40-41]，外延Ga2O3薄膜的载流子浓度最高可达到1×1020cm-3[42]。2019年，Chikoidze等[18]在MOCVD外延形成的高度补偿的Ga2O3外延层上成功制备了P型特性的Ga2O3薄膜，在氧气氛下退火后，载流子浓度达到5.6×1017cm-3。然而，P型薄膜并不稳定，在环境中极易退化，无法形成有效的P型材料。从目前的理论研究及实验结果来看，Ga2O3材料无法形成有效P型材料的原因并未被证实。一种接受度较高的解释认为，Ga2O3无法形成有效P型的2个主要原因：一是Ga2O3材料中空穴的有效质量很大，无法自由移动，只能以极化子的形式存在于晶格畸变中，被陷在陷阱中难以激活[43-44]；二是价带附近易形成补偿型缺陷，导致空穴浓度极低[43-44]。

Ga2O3单晶的另一个关键问题是电子迁移率的提升。常温下，Ga2O3的电子迁移率理论上可达到200 cm2·V-1·s-1以上，但目前实际上仅能达到184 cm2·V-1·s-1[39-45]。一般认为，影响材料电子迁移率的主要问题是材料载流子浓度过高[13]，随着载流子浓度的降低，可获得更高的电子迁移率。

1.2 Ga2O3辐射探测器件类型

核辐射探测器是一种利用辐射与物质的相互作用，将中子、γ射线、X射线及带电粒子等变为可观测信号的转化器。衡量核辐射探测器优劣的指标包括对特定辐射的灵敏度、响应速度、线性输出范围及抗辐照能力等。针对不同测量对象与测量目的，核辐射探测器的性能指标千差万别，这与属性多元化的半导体器件相符。因此，半导体核辐射探测器在核探测领域中的发展包括自身材料性能的提升和应用场景的创新2个方面。半导体核辐射探测器的探测过程主要为：(1)核外电子吸收能量激发至导带产生非平衡载流子；(2)非平衡载流子在电场作用下的定向移动：(3)非平衡载流子的收集与电信号的输出。由此可知，影响半导体核辐射探测器性能的主要因素包括：(1)无辐射环境中器件的电信号输出特性；(2)辐射场环境中器件对辐射致非平衡载流子的收集能力。

图6为基于2种不同结构的Ga2O3半导体核辐射探测器工作模型，即基于补偿型高阻材料的金属-半导体-金属(metal-semiconductor-metal, MSM)结构的高阻型器件，及基于肖特基二极管结构(Schottky barrier diode，SBD)的肖特基结型器件。受限于材料生长工艺水平，实际的Ga2O3半导体材料生长、后处理过程中会受到杂质元素玷污或在内部形成缺陷，导致材料的有效载流子浓度过高，呈现高电导率N型特性，且尚未实现有效、稳定的P型掺杂，因此未能实现同质P-N结型Ga2O3核辐射探测器件。

高阻型半导体探测器具有最简单的器件结构，易于制备。随着晶体生长技术日益成熟，Ga2O3晶体生长过程中掺入Fe和Mg元素可形成补偿型高阻单晶块材，为后续的制备提供了材料基础。由图6(a)可见，理想的高阻型器件可看作固体电离室。理想情况(本征材料)下，器件暗(漏)电流可表示为

I=Sqni(μn+μp)|E|

(1)

其中：q为单位电荷；S为器件面积；E为电极之间电场强度；μn与μp分别为电子和空穴的迁移率；ni为载流子浓度。由式(1)可知，高阻型器件暗电流正比于材料本征载流子浓度和外加偏压。与常用的Si，Ge等材料相比，宽禁带半导体材料，如SiC，GaN，Ga2O3等，具有更低的本征载流子浓度，在实现高电阻率半导体方面更有优势。常温下，Si的本征载流子浓度约为1010cm-3量级，而Ga2O3仅为10-22cm-3量级，表明相同尺寸的Ga2O3基高阻型器件暗电流等级远小于Si基器件的暗电流等级。然而，由于引入新的补偿型缺陷，一定程度上降低了补偿型掺杂方式获得的高阻材料载流子的迁移率及寿命，影响器件辐射响应特性。通常，高阻型半导体探测器面临着电阻率和收集效率之间的平衡问题。

肖特基结型器件的暗电流受材料电阻率和掺杂浓度的影响较小，无需在材料中引入新的缺陷便可形成可控的具有高阻特性的空间电荷区，很好地解决了上述矛盾。由图6(b)可见，肖特基结型半导体探测器采用具有整流作用的肖特基接触电极，器件工作在反偏状态下，空间电荷区的电阻率一般大于1010Ω·cm。理想情况下，器件的暗电流符合热电子发射模型[46]，可表示为

(2)

其中：S′为金属-半导体肖特基接触面积；A*为有效理查德森常数；k为玻尔兹曼常数；T为环境温度；qΦB为势垒高度；η为理想因子；Rs为等效串联电阻；Vb为器件偏压。由式(2)可知，工作在反向偏压情况下时，结型器件漏电流不随器件工作电压变化而变化。在灵敏区厚度一定的条件下，Ga2O3材料的临界电场强度远大于Si材料，表明Ga2O3结型器件更有利于非平衡载流子收集。然而，结型器件的空间电荷区厚度(灵敏区厚度)受到材料有效载流子浓度影响，最多达102μm量级，在重带电粒子和低能X射线探测方面有广泛应用，但对γ射线的探测效率较低。

通常，高阻型器件电流密度仅与材料电阻率相关，易获得大面积器件，辐射与器件作用概率较高，且能有效降低漏电流对信号噪声的贡献；灵敏区厚度与材料厚度相同，可获得较小的等效电容，使偏压波动对灵敏区厚度影响较小，降低电源波动对信号噪声的贡献。但难以获得本征高阻材料，非平衡载流子输运过程易受到材料缺陷的影响而产生光电导效应，降低器件响应/恢复速度。肖特基结型器件空间电荷区等效为高阻区，电阻率与材料载流子浓度无关，可承受较高电场强度，易获得更高的载流子收集效率，且非平衡载流子输运过程时间短，复合概率相对较小；但器件对材料缺陷浓度较敏感，面积难以做大，且器件灵敏区厚度受到偏压与漏电流的限制，导致器件等效电容较小，电源输出电压波动易对信号输出产生较大影响。

综上所述，高阻型半导体探测器灵敏区范围较大，适合用于高能射线和带电粒子的探测；结型器件灵敏区厚度易于调控，且灵敏区电场强度较大，电荷收集效率较高，线性输出特性好，适用于α粒子及其他重带电粒子的探测和混合场的测量。

2 Ga2O3核辐射探测器研究现状

2.1 肖特基结型Ga2O3核辐射探测器

目前为止，Ga2O3基半导体器件在核辐射领域应用的研究处于起步阶段，仅限于快中子探测和X射线探测的研究报道，有关带电粒子探测的研究尚未见报道。

Ga2O3半导体器件在核辐射探测领域应用中的首次报道是关于14 MeV快中子探测。2017年，Szalkai等[47]对比研究了基于EFG生长的UID高电导率Ga2O3单晶和Mg补偿掺杂的高阻Ga2O3单晶2种肖特基结型Pt/Ga2O3半导体器件在外加偏压下的暗场I-V特性与快中子响应特性。其中，基于UID的器件无法加高压，而基于Mg的补偿型高阻器件可承受更高的电压，从而获得响应信号，且器件工作在高压(1 000 V)模式下比常压(40 V)模式下的计数率高10倍以上。测量的机理为Ga2O3材料中的Ga原子和O原子与14 MeV中子反应可生成次级带电粒子，其中，16O(n, α)与13C反应生成的α粒子对器件信号的贡献最大，通过对α粒子的探测测，间接实现了14 MeV快中子探测。图7为高阻Ga2O3的Pt/Ga2O3肖特基结型器件1 100 V偏压下对14 MeV中子的测量结果，证实了高含氧、高阻Ga2O3单晶材料在核辐射(快中子)探测领域具有一定应用前景[47]。

西北核技术研究所联合西安交通大学、中山大学和同济大学形成国内最早探索Ga2O3材料在核辐射探测领域应用的团队。2018年，Lu等[48]采用同济大学提供的国产UID高电导率(等效施主浓度大于1017cm-3)Ga2O3单晶块材成功制备了Pt/Ga2O3肖特基结型器件，并进行了X射线响应测试研究，并揭示了肖特基结型器件响应机理，如图8所示。图9为Pt/Ga2O3肖特基结型器件X射线响应曲线。由图9可见，该结型器件在偏压为0时，具有良好的光伏特性，响应速度快(约为20 ms量级)，而在外加偏压下，X射线响应过程同时包含光伏响应成分与光电导响应成分，且对剂量率为1.532～4.596 Gy·s-1的X射线拥有良好的线性输出特性。

为进一步探究Pt/Ga2O3肖特基结型器件X射线响应规律，2019年，Lu等[49]还结合Ga2O3材料表征结果与X射线响应特性对器件性能进行了进一步分析，图10为器件X射线响应曲线，图11为器件灵敏度及噪声等效X射线剂量率随偏压的变化关系。

研究结果表明，Pt/Ga2O3肖特基结型器件在X射线响应过程中光电导特性受材料本身氧空位缺陷影响，响应时间很慢，约为10 s量级，且氧空位是导致器件灵敏度随偏压的增加而一直增加的主要原因。此外，Pt/Ga2O3肖特基结型器件的漏电流随偏压增加而骤增，导致器件的最小可探测剂量率随着反向偏压的增加而减小，当偏压大于-20 V时，逐渐趋于饱和，饱和值为7.03×10-8Gy·s-1·Hz-0.5。Zhou等[50]对基于同批Ga2O3材料制备的Pt/Ga2O3肖特基接触进行了漏电流分析，结果表明器件在高温下的漏电流受到导带以下0.7 eV附近的缺陷影响，该缺陷可能与带一个电子的氧空位施主缺陷相关，进一步表明材料缺陷对Pt/Ga2O3肖特基结型核辐射探测器性能影响较大。

Ga2O3单晶块材在生长过程中引入的杂质玷污及生长缺陷等对核辐射探测器的性能影响较为严重，采用高质量Ga2O3外延技术有望提高晶体质量，减小缺陷对器件核辐射性能的影响，实现更高性能的Ga2O3结型核辐射探测器。

在核辐射探测领域的应用中，除单晶块材及同质外延材料之外，高质量Ga2O3薄膜在大尺寸和快响应X射线探测领域也具有一定应用价值。2019年，中国科学院物理研究所Liang等[51]在柔性衬底上采用MSPVD制备了α-Ga2O3薄膜，探索了柔性、可穿戴Ga2O3基叉指结构器件X射线响应特性。图12为ITO/Ga2O3/ITO柔性X射线探测器。

该器件基于背靠背肖特基接触结构，采用导电玻璃氧化铟锡(indium tin oxide， ITO)代替金属作为透明电极。Ga2O3薄膜制备过程中通过控制氧气流量对氧缺陷浓度进行调控，X射线响应测量表明，氧空位较高的样品会产生更大的光电流且会降低器件X射线响应/恢复速度，该结论与Pt/Ga2O3肖特基结型X射线探测器研究一致。此外，在柔性测试过程中，该器件X射线响应性能未见明显下降。这一发现为柔性X射线及其他电离辐射探测器的设计提供了一种新的材料及方法。

2021年，中山大学Chen等[52]和Zhang等[53]相继发表了2篇基于背靠背Au/Ga2O3/Au肖特基接触结构的Ga2O3薄膜器件X射线响应特性研究成果。图13为Au/Ga2O3/Au结构X射线探测器。该器件采用电子束(electron-beam, E-beam)蒸发设备在石英衬底上制备了纳米晶结构Ga2O3薄膜，并采用MSPVD制备了叉指结构Au电极。图14为电子束蒸发Ga2O3薄膜表征结果。图15为Au/Ga2O3/Au结构X射线探测器X射线响应特性结果。当偏压为50 V时，该器件灵敏度达到138.80 μC·mGy(air)-1·cm-2(材料厚度为200 nm)；当偏压为10 V时，暗电流仅为50 pA。当X射线剂量率为28.79 mGy(air)·s-1(X射线最大能量为80 keV)时，器件响应/恢复时间均小于35 ms。超快的时间响应来源于制备的高质量纳米晶Ga2O3薄膜材料。

图16为制备的ε-Ga2O3单晶薄膜表征结果。由图16可见，该异质外延薄膜具有良好的晶格取向。图17为Au/ε-Ga2O3/Au结构X射线探测器响应特性。由图17可见，基于高质量ε-Ga2O3单晶薄膜的Au/Ga2O3/Au叉指器件在窄电极之间(16 μm)实现了载流子倍增过程，取得了更高的电流增益，对30 keV能量X射线探测时，灵敏度达1.9×104μC·Gy(air)-1·cm-2。此外，ε-Ga2O3薄膜结晶质量高和陷阱浓度低，使器件具有高击穿电压和噪声电流特性，能实现超快速响应(37 ms)及低剂量率探测(42.3 μGy(air)·s-1)。以上2项研究结果进一步证实高质量外延Ga2O3薄膜有助于提高Ga2O3结型器件核辐射响应特性的结论。

基于UID材料的Ga2O3结型探测器的耗尽区宽度受高背景载流子浓度的限制,仅为1 μm量级，远小于高能X射线在Ga2O3材料中的入射深度。为获得更高的耗尽区厚度，提高辐射致载流子收集效率，需采用低背景载流子浓度材料。采用同质外延工艺较异质外延工艺可获得更高质量的Ga2O3材料。2021年，美国哥伦比亚大学的Taylor等[54]基于同质外延Ga2O3单晶材料研究了最大直径为1 500 μm的大尺寸Ni/Ga2O3肖特基结型器件X射线响应特性。图18为大尺寸Ni/Ga2O3肖特基结型器件结构示意图。

图19为Ni/Ga2O3肖特基结型器件X射线响应特性。由图19可见，在最高能量为50 keV的X射线辐照环境中，该器件在-200 V偏压下灵敏度和最小可探测X射线剂量率分别为43.5 μC·mGy(air)-1·cm-2和8.31 nGy(air)·s-1，器件在0偏压下的响应时间约为 1.03 s，在-200 V偏压下的响应时间约为 0.3 s，且响应时间随偏压减小而减小。该研究促进了Ga2O3结型器件在核辐射探测领域实际应用进程。

2.2 高阻型Ga2O3核辐射探测器

与GaN材料类似，在Ga2O3中掺杂Mg和Fe可获得补偿型高阻Ga2O3材料。在Ga2O3单晶块材制备过程中引入Mg和Fe等元素可使灵敏区厚度达mm量级，甚至更高。2020年，美国北卡罗莱纳大学的Hany等[55]报道了基于Fe补偿型掺杂高阻Ga2O3单晶块材的Ti/Ga2O3/Ti高阻型器件在X射线探测中的应用研究，X射线响应测试系统如图20所示。

Fe掺杂样品的电阻率为9.1×1012Ω·cm，光生载流子迁移率和寿命的积为2.28×10-5cm2·V-1。在最高能量为45 keV的X射线辐照场环境中，该器件在有源及无源工作模式下均展现出良好的X射线响应特性。材料表征表明在样品中掺杂Fe的浓度不均匀，使器件内部形成空间电荷区和内建电场，是导致器件在无源模式条件下仍具有X射线响应电流的主要原因。此外， Fe原子对Ga原子的替位掺杂FeGa作为受主中心，对X射线激发电荷进行了有效地捕获，提升了器件响应和恢复时间(均小于0.3 s)。图21为 Ti/Ga2O3(Fe)/Ti器件X射线响应特性。由图21可见，器件对X射线剂量率展现出了良好的线性输出特性。此外，通过对比器件深紫外响应特性及X射线响应特性，提出并讨论了涉及离子迁移的电荷传输机制，指出Fe掺杂显著提高了Ga2O3器件响应/恢复时间特性。

Zhou等[56]采用厚度为500 μm的高阻Fe掺杂Ga2O3单晶块材，制备了Ti/Ga2O3/Ti结构高阻型器件，如图22所示。研究了该器件X射线响应特性与脉冲响应时间分辨能力。

Fe掺杂形成的补偿型β-Ga2O3单晶的电阻率可达1013Ω·cm量级，采用该高阻Fe掺杂材料的器件在800 V偏压下具有较小的暗电流，约为 270 pA，电流密度约为955 pA·cm-2。高度补偿掺杂也使样品引入了大量缺陷，导致器件的载流子收集效率较低，载流子迁移率和寿命的积仅为2.33×10-6cm2·V-1。一方面导致随着外加偏压的增加，暗电流引起的器件噪声的增长快于灵敏度的增长和最小可探测剂量率的上升；另一方面导致该器件对X射线剂量率呈非线性输出特性。图23为Fe掺杂Ga2O3材料表征结果。由图23可见，通过电子顺磁共振谱及X射线激发光谱等材料表征手段发现，Fe对Ga形成了有效的替位掺杂FeGa，且FeGa与材料本身的VO(oxygen vacancy)缺陷共同影响了Ti/Ga2O3/Ti高阻型器件的X射线辐射响应特性。此外，该器件对X射线同样具有超快响应特性，响应及恢复时间约为20 ms，并在不同偏压下对50 ns全脉宽脉冲X射线具有良好的响应特性。

为进一步表征该器件的时间分辨能力，采用10 ps脉冲γ射线进行表征，图24为Ti/Ga2O3/Ti高阻型器件脉冲响应特性。由图24可见，该器件的时间分辨能力快于2 ns。由于该器件灵敏度较低，导致器件信噪比较低，使测量结果易受到噪声的影响，产生起始信号时移及负信号。

2021年，同济大学刘波教授课题组Chen等[57-58]相继发表了有关自主研发制备的国产Mg，Fe掺杂补偿型高阻Ga2O3单晶块材应用在X射线探测领域的闪烁体及半导体器件的研究成果。图25和图26分别为Ti/Ga2O3∶Mg/Ti高阻型核辐射探测器和Ti/Ga2O3∶Fe/Ti高阻型核辐射探测器。同济大学成功制备出高质量Mg，Fe补偿型掺杂的高电阻率Ga2O3单晶块材，电阻率约为1012Ω·cm。材料表征表明，Mg掺杂有效抑制了Ga2O3晶体中氧空位浓度，进而提高了相应半导体器件核辐射响应特性。在最高能量为50 keV的X射线辐照环境中，基于厚度为1 mm的高阻Ga2O3单晶块材的高阻型核辐射探测器X射线响应和恢复时间均小于0.2 s。实验结果表明，国产高阻Ga2O3单晶块材在半导体核辐射探测器制备方面具有巨大的发展潜力。

3 Ga2O3核辐射探测器研究与应用目前存在的问题

目前，Ga2O3核辐射探测器仅有肖特基结型器件与高阻型器件2种类型。一方面，采用熔融法生长的UID单晶块材在制备过程及后处理过程中会引入大量氧缺陷和杂质，导致材料中有效载流子浓度过高(大于1017cm-3)；而氧气氛中MOCVD和MSPVD等外延生长工艺虽可制备多种晶型及较低背景载流子浓度(1016cm-3)的高质量Ga2O3薄膜，但仍无法直接用于核辐射探测。此外，缺乏有效的P型掺杂手段也限制了器件的种类和性能。因此，目前大多数Ga2O3核辐射探测器都基于肖特基结型器件结构。另一方面，在材料生长过程中通过补偿型元素Fe和Mg掺杂，将Ga2O3晶格中的Ga3+替换为Mg2+和Fe2+形成受主与N型施主进行补偿，有效降低了UID样品中载流子浓度，电阻率可提升至1012Ω·cm量级，进而获得高阻型Ga2O3核辐射探测器。

Ga2O3材料缺陷对器件核辐射响应特性影响显著，如何提高晶体质量、减少氧空位缺陷和获得高质量本征高阻材料是改善Ga2O3半导体器件核辐射响应特性亟需解决的问题。研究结果表明：补偿型掺杂产生的受主缺陷降低了器件在暗场下的漏电流，减小了漏电噪声对核辐射探测的影响；形成的受主能级能有效捕获辐射致光生载流子，加速了探测器响应恢复过程。然而，补偿型掺杂引入的缺陷破坏了晶格质量，增加了非平衡载流子的复合概率，使材料的载流子迁移率和寿命的积仅为10-6～ 10-5cm2·V-1量级，进而降低了辐射致载流子的收集效率，减小了器件的灵敏度。对于电场强度较小及灵敏区较厚的高阻型器件而言，辐射致非平衡载流子在电场区域运动的时间更长，导致器件输出对辐照强度(X射线剂量率)更为敏感，在更宽的X射线剂量率范围内呈现弱线性或非线性特征。由原材料纯度不高、晶体生长和高温退火等工艺过程导致的氧空位缺陷已被证实会降低肖特基势垒高度，增强核辐射响应光电导过程，在提高器件高灵敏度的同时降低器件的响应速度。此外，带一个电子的氧空位施主缺陷及杂质产生的浅能级施主缺陷使UID材料呈现高背景载流子浓度和高导电N型半导体特性，限制了结型器件的工作电压和灵敏区厚度，降低了器件灵敏度，抬高了探测下限。除氧空位缺陷外，Ga2O3材料内部还存在其他类型缺陷，二者共同促进了电子场发射过程[50,59-60]，加剧了结型器件漏电，导致制备的肖特基结型器件漏电流等级远大于理论漏电流等级[46]，进而影响结型器件的探测效率、最小可探测水平及响应时间等特性。有关Ga2O3材料缺陷的研究已比较深入[5，61-64]，而有关电学器件性能与缺陷之间联系的研究则相对匮乏。

肖特基结型器件和高阻型器件X射线响应过程中均出现电流过冲现象，目前缺乏对该现象确切的解释。产生该现象可能的原因主要有2点：一是Ga2O3材料的热导率较小，当X射线入射到样品时，器件温度上升导致载流子迁移率下降；二是Ga2O3材料的极化效应，X射线激发产生的电子和空穴在金属与材料界面处积累，增强了与原外加电场反向的极化电场，导致等效电场强度下降[65]。

根据目前已报道的核辐射探测器研究结果，结型器件的电极最大面积可做到约1.7 mm2，灵敏区厚度最多达到10 μm量级；而高阻型器件电极尺寸在10 mm2量级，灵敏区厚度可达500 ～ 1 000 μm，具有更大的灵敏区体积。表2为Ga2O3基X射线探测器性能对比。由表2可知，与高阻型器件相比，结型器件具有更宽的线性范围和更好的线性输出特性。另一方面，尽管结型器件暗电流高于高阻型器件暗电流，但是结型器件具有更高的灵敏度，从而具有更低的探测下限，对更弱的X射线剂量率都具有响应。然而，受到氧空位等缺陷影响，结型器件在有源工作模式下响应/恢复时间普遍慢于高阻型器件响应/恢复时间。

表2 Ga2O3核辐射探测器X射线性能对比Tab.2 Comparison of X-ray response characteristics of the Ga2O3 radiation detectors

Ga2O3结型器件的性能受材料质量影响较大。基于UID单晶块材的Pt/Ga2O3肖特基结型器件[48-49]与基于高质量同质外延的Ni/Ga2O3肖特基结型器件[54]的对比分析表明，高质量Ga2O3材料对器件X射线响应特性均有一定提升；基于高质量外延薄膜的背靠背叉指结构肖特基结型器件[51-52]可在一定程度上提高辐射致非平衡载流子的收集效率，降低氧空位缺陷浓度下降对器件灵敏度的影响，并能显著提升结型器件对X射线响应/恢复速度。

对于Ga2O3高阻型器件而言，器件性能与材料电阻率有一定关系。通常，高电阻率Ga2O3材料使器件漏电流更小，响应速度更快；但高阻材料中的补偿掺杂作用导致辐射致载流子迁移率寿命积更低，影响了辐射致载流子收集过程，导致器件的灵敏度降低，线性输出特性变差[55-56]。此外，由于Fe掺杂分布不均匀，导致高阻型器件内部产生空间电荷区和内建电场，使部分高阻型器件也具有光伏响应特性[55]，该过程难以控制，使器件性能差异较大。

4 结论与展望

Ga2O3半导体核辐射探测器研究仍处于初级阶段，主要体现在器件种类少，器件核辐射响应性能不理想和器件电学性能与材料缺陷之间的定量定性的关联研究相对缺乏2个方面。有关器件核辐射响应机理、辐射致非平衡载流子输运过程影响因素和核辐射响应规律与特点等问题有待进一步研究。

首先，Ga2O3半导体核辐射探测器种类和性能主要受材料限制。Ga2O3材料的背景载流子浓度过高，并难以解决稳定的P型材料制备问题，无法获得理想高质量具有更低漏电流等级的Ga2O3同质PN结，因此目前的Ga2O3核辐射探测器只有肖特基结型器件和高阻型器件2类。其中，由于存在空间电荷区和内建电场，肖特基结型探测器可工作在无源模式下，且具有良好的线性输出特性，在计量测量和监控方面具有应用前景；而高阻型器件具有超快的响应/恢复速度和时间分辨能力(小于2 ns)，在超快探测领域更有优势，此外，更大的灵敏区体积使高阻型器件在高能射线/带电粒子探测领域也具有更好的应用前景。

其次，目前缺乏有关器件电学性能与缺陷之间联系的系统研究。不同种类缺陷对电子学器件性能造成的影响是多样的。如，氧空位缺陷对肖特基结型器件影响主要体现在提高了器件灵敏度，但增加了器件漏电流，延长了器件响应/恢复时间；Fe,Mg补偿型掺杂对高阻型器件的影响主要体现在提高了器件电阻率、降低了器件漏电流及缩短了器件响应/恢复时间，但同时降低了器件灵敏度并造成对辐射强度的非线性输出。Ga2O3结型器件性能与材料缺陷关系的研究仍是目前的主流方向之一。

目前，亟需解决材料制备及器件制备工艺2方面存在的问题。在材料层面，获得低缺陷浓度的高质量本征Ga2O3高阻材料是提升器件核辐射响应的基础，逐步完善高均匀、低杂质缺陷浓度的高质量本征单晶衬底及同质外延生长技术，获得低等效载流子浓度和高载流子迁移率寿命积的Ga2O3单晶材料，更有望突破P型材料制备问题；在器件层面，完善衬底材料抛光工艺及优化器件制备过程中退火和刻蚀等工艺是提升器件核辐射响应的主要途径，Ga2O3器件有望突破大面积制备及高偏压下漏电流骤增等问题，实现快响应/恢复时间特性。随着半导体领域科研实验技术的不断发展，核辐射领域急切需求的不断推动，以及商业化模式下大尺寸Ga2O3单晶块材制备切割工艺的逐步成熟、材料成本的逐步下降，Ga2O3宽禁带半导体材料有望在核辐射探测领域得到更大规模的应用。