基于SEM 和IPP 的煤尘爆炸固态残留物微观形貌特征分析

祝 超，王 浩

（江苏安全技术职业学院，江苏 徐州 221011）

煤尘爆炸事故发生的影响因素众多。若不借助科学的分析手段和必要的分析方法, 将难以确定事故发生的真正原因[1-2]。矿井煤尘爆炸事故调查的物证分析技术可以查清事故的发生过程和原因。事故调查分析的主要工作是收集现场的痕迹。通过研究分析，准确地判断事故的性质、发生地点和原因[3]。煤尘爆炸固态残留物是事故现场调查取证中必不可少的固态物证[4]。近年来，许多国内外研究工作者关于煤尘爆炸固态残留物展开了研究，且取得了一定研究成果。其中，Cashdollar K L 等对煤尘爆炸固态残留物进行了工业分析，结果表明，无论是高挥发分煤尘，还是低挥发分煤尘，其爆炸后的灰分含量明显增高[5]。Medina C H 等对烟煤爆炸前后的表面微观特性与元素变化进行了分析，结果表明，煤尘爆炸固态产物挥发分质量的减少是导致固态产物的元素质量发生改变的原因[6]。LI Qinzhao 等应用FTIR 测试技术对煤尘爆炸固态残留物的官能团进行了分析，结果表明，煤尘颗粒中的官能团，如芳香族C-H、芳香族C=C、脂肪族C-H 键以及含氧官能团等都参与了煤尘爆炸过程[7]。刘贞堂等采用20L 球形爆炸装置进行煤尘爆炸实验，对不同浓度条件下的爆炸固态残留物进行了收集分析，通过对残留物SEM 图像的形态特征分析，将残留物分为类原煤颗粒、类球形煤胞和残球形煤胞3 类，半定量分析了3 种形态残留物的近似比例[8-9]。然而，煤尘爆炸前后的颗粒直径、圆度以及形态分布特征等均存在明显差异[10]。直径分布反应颗粒的大小分布情况，圆度分布表征颗粒边缘锐度的分布情况。两者都是煤尘爆炸固态残留物微观形貌的重要特征参数。定量化分析煤尘爆炸前后的颗粒直径、圆度以及形态分布特征有助于精准分析煤尘爆炸的危害程度。为此，利用扫描电子显微镜（scanning electron microscope）结合Image Pro Plus （IPP）软件对煤尘爆炸前后颗粒的直径分布、圆度分布和形态分布特征进行定量化分析。研究结果可为煤尘爆炸事故的灾后调查分析和物证溯源提供一定理论支持。

1 实 验

实验所用的煤样为褐煤、长焰煤、气煤和无烟煤4 种不同变质程度的煤。将煤样进行破碎后，用标准筛筛选成粒径为25～75 μm 的煤粉，将筛选好的煤粉放入50 ℃的恒温干燥箱内干燥6 h，最后将干燥后的煤粉放入密封袋内。

实验所使用的设备为20 L 球形爆炸系统。系统由20 L 爆炸球本体、点火装置、喷粉装置、高压气瓶、控制系统、数据采集系统以及固态残留物收集器等组成。20 L 球形爆炸装置如图1。

图1 20 L 球形爆炸装置Fig.1 20 L spherical explosive device

实验研究的是不同种类煤尘在同一点火能量、同一质量分数及粒径条件下爆炸后的微观形貌特征。根据以往学者的研究结果发现，浓度为400 g/m3时，煤尘爆炸较为充分且爆炸压力较大。为此，选取质量分数为400 g/m3、粒径为25～75 μm、点火能量为10 kJ 的条件下依次进行褐煤、长焰煤、气煤和无烟煤的煤尘爆炸实验。首先，将煤尘放入20 L 爆炸球本体内，应用喷粉装置将煤粉吹扬起来，使得煤粉在20 L 爆炸球本体内混合均匀。然后利用点火装置进行引爆。每次实验重复3 次进行，实验结束后，应用固态残留物收集器将煤尘爆炸固态残留物收集起来，应用电子扫描显微镜（SEM）分析技术和IPP 软件对煤尘爆炸固态残留物的形貌特征进行定量化分析。最后，整理相关实验数据进行讨论。

2 实验结果

2.1 煤尘爆炸特征参数

浓度为400 g/m3，粒径为25～75 μm 的褐煤、长焰煤、气煤及无烟煤的煤尘爆炸特征参数通过20 L球形爆炸系统的数据采集系统自动测得，不同条件下褐煤煤尘爆炸特征参数见表1。每次实验重复3次，分析时取3 次实验的均值，以避免实验误差。

表1 不同条件下褐煤煤尘爆炸特征参数Table 1 Characteristic parameters of lignite dust explosion under different conditions

由表1 可知，不同变质程度煤尘的最大爆炸压力、最大爆炸压力上升速率及燃烧持续时间(燃烧持续时间为煤尘爆炸压力从0 增大到最大值时的持续时间）均存在一定差异。褐煤、长焰煤、气煤以及无烟煤煤尘爆炸的最大爆炸压力均值分别为0.69、0.57、0.42、0.32 MPa；最大爆炸压力上升速率的均值分别为16.74、14.62、10.83、7.47 MPa/s；燃烧持续时间的均值分别为167.16、212.21、230.80、254.02 ms。这是由不同变质程度煤尘的挥发分和固定碳含量不同造成的[11]。煤尘爆炸前后的工业分析见表2。

表2 煤尘爆炸前后的工业分析Table 2 Industrial analysis before and after coal dust explosion

由表2 可知，褐煤的挥发分含量最高，长焰煤次之，无烟煤的挥发分含量最低。褐煤煤尘爆炸时消耗量了34.03%的挥发分；长焰煤煤尘爆炸时消耗了26.01%的挥发分；气煤煤尘爆炸时消耗了21.34%的挥发分；无烟煤煤尘爆炸时消耗了6.17%的挥发分。煤尘爆炸的最大爆炸压力和最大爆炸压力上升速率与爆炸时挥发分的消耗量呈正相关[11-12]。因此，低变质程度的煤尘爆炸时的最大爆炸压力和最大爆炸压力上升速率更大。无烟煤的固定碳含量最高，其爆炸时消耗了35.1%的固定碳；气煤固定碳含量次之，其爆炸时消耗了25.61%的固定碳；褐煤的固定碳含量最低，其爆炸时消耗了19.05%的固定碳。与挥发分相比，固定碳燃烧的点燃程度相对较难，燃烧所需要的温度更高[13-14]。因此，高变质程度煤尘爆炸过程中的燃烧持续时间更长。

2.2 煤尘爆炸固态残留物的SEM 表征

煤尘爆炸前后的SEM 图像特征如图2。

图2 煤尘爆炸前后的SEM 图像特征Fig.2 SEM image characteristics before and after coal dust explosion

由图2 可知，原始煤尘的大部分颗粒表面较为光滑，棱角分明，呈不规则的块状或片状，较少颗粒呈球状或近似球状。煤尘爆炸后，固态残留物颗粒的形貌特征发生了明显变化。大部分颗粒均出现膨胀现象，膨胀的颗粒为带有“孔洞”的“煤胞”状。这些“煤胞”状的颗粒表面较为粗糙，部分“煤胞”独立存在，部分“煤胞”黏结在一起。还有少部分残留物颗粒在爆炸高压的作用下形成了细小的碎片[15]。这种定性化的结果不能成为煤尘爆炸事故调查取证过程中的准确判断事故破坏程度的“量化”证据。因此，需要对煤尘爆炸固态残留物的形貌特征进行定量化分析。

2.3 固态残留物颗粒直径分布

应用IPP 软件对煤尘爆炸前后的SEM 图像进行定量化分析，研究煤尘爆炸前后颗粒的直径分布、圆度分布以及形态分布的变化。直径分布可以反映煤尘爆炸前后的颗粒大小变化情况。

IPP 软件根据颗粒的形状和面积的关系来测量颗粒的直径，其计算公式如下[16]：

式中：d 为颗粒直径；A 为颗粒的面积。

煤尘爆炸前后颗粒直径分布变化如图3。

图3 煤尘爆炸前后颗粒直径分布变化Fig.3 Changes of particle size distribution percentage before and after coal dust explosion

由图3 可知，煤尘粒径范围为25～75 μm，颗粒数量约占85%。与原始煤尘相比，爆炸后的固态残留物直径分布范围有所扩大。固态残留物在25～75 μm区间范围内的颗粒数量占比明显减小，而在100～125 μm 和125～150 μm 的直径区间内有大量固态残留物颗粒出现。煤尘爆炸后，固态残留物颗粒大多趋于膨胀，形成尺寸更大的颗粒。因此，在25～75 μm的粒径区间内的颗粒数量占比有所减少，而在100～150 μm 的粒径区间内的颗粒数量占比明显增大。

不同变质程度的煤尘爆炸固态残留物的颗粒的直径分布也存在一定差异。无烟煤煤尘爆炸后固态残留物在100～150 μm 范围内的颗粒数量占比最大，约51.44%；气煤煤尘爆炸固态残留物次之，约为38.66%；褐煤煤尘爆炸固态残留物在此区间的颗粒数量占比最低，约23.42%。这是因为不同变质程度煤尘的挥发分和固定碳含量的不同。低阶煤尘含有的挥发分含量相对较高，其爆炸产生的压力更大[17-18]，更大的爆炸压力会促进固态残留物趋于破碎。因此，颗粒膨胀的程度较弱。与低变质程度煤尘相比，高阶煤尘的挥发分含量低，爆炸产生的压力相对较小，颗粒被爆炸压力破碎的程度较弱。高变质程度的煤尘固定碳含量较高，颗粒燃烧时的膨胀程度更大。因此，高变质程度的煤尘爆炸固态残留物颗粒的颗粒直径整体为增大趋势。煤尘爆炸过程中，煤尘颗粒表面温度升高,挥发分和固定碳燃烧放出的热量使颗粒软化、膨胀、熔融、气化及爆裂,造成部分颗粒结焦，导致煤尘爆炸后的颗粒尺寸增大。

2.4 固态残留物颗粒的圆度分布

煤尘颗粒计算公式如下[16]：

式中：R 为颗粒的圆度，0＜R≤1；A 为颗粒的实际面积，通过IPP 软件测得；A′为外接圆面积。

按R 值大小分为低阶圆度区间0.2～0.4、中阶圆度区间0.4～0.6、次高阶圆度区0.6～0.8 和高阶圆度区0.8～1.0。煤尘爆炸前后颗粒圆度分布变化如图4。

图4 煤尘爆炸前后颗粒圆度分布变化Fig.4 Changes of particle roundness distribution before and after coal dust explosion

由图4 可知，不同变质程度煤尘的颗粒圆度较为接近。整体上，煤尘在低阶和中阶圆度区间内的颗粒数量占比最多，两者约占颗粒总数的70%，次高阶和高阶圆度区间的原始煤尘颗粒仅占30%。与煤尘相比，煤尘爆炸固态残留物的次高阶和高阶圆度区间内的颗粒数量占比明显增大，此区间范围内的颗粒数量占比在60%～70%的范围内波动，而低阶圆度区间内的颗粒数量占比在30%～40%的范围内波动。煤尘爆炸过程中的颗粒表面温度升高，颗粒内的挥发分和固定碳燃烧放出的热量使煤尘发生不同程度的软化、膨胀、熔融、气化及爆裂等过程，煤尘颗粒会呈塑性状态，部分颗粒的棱角消失，从而形成近球形颗粒。

不同变质程度煤尘爆炸固态残留物的圆度也存在一定差异，随着变质程度的增大，次高阶和高阶圆度区间内的颗粒数量占比不断增大, 低阶和中阶圆度区域内的颗粒数量占比趋于减小。高变质程度煤尘的固定碳含量较高，挥发分含量较低。挥发分燃烧时所需要的温度较低，而固定碳燃烧时所需的时间更长。更长的燃烧持续时间使得原煤煤尘颗粒燃烧过程中“去菱角化”、熔融和膨胀呈“球”状的过程更为充分。因此，无烟煤煤尘爆炸固态残留物在次高阶和高阶圆度区间内的颗粒数量占比最大，褐煤煤尘爆炸固态残留物的颗粒数量占比最小。

2.5 固态残留物的形态分布分型维数

分形和分形几何理论可对不规则、不均匀性的颗粒单元体进行定量化描述[16]。采用Moore 等人提出的在对数坐标下等效周长和等效面积线性关系的形态分布分维数对煤尘爆炸前后颗粒形态分布的分型维数进行计算分析，计算公式如下[16]：

式中：P 为颗粒的周长；D 为颗粒形态分布分形维数；A 为颗粒的面积；C 为拟合常数。

煤尘爆炸前后颗粒形态分布变化如图5。

图5 煤尘爆炸前后颗粒形态分布变化Fig.5 Changes of particle shape distribution before and after coal dust explosion

由图5 可知，煤尘颗粒的lgA 分布主要集中在2.7～3.7，lgP 分布主要集中在1.8～2.4。在lgA 大于3.7 和lgP 大于2.4 的区间范围内的颗粒数量较少。与煤尘相比，固态残留物颗粒的lgA 的分布范围为2.6～4.4，lgP 的分布范围为1.8～2.8；在lgA 大于3.7和lgP 大于2.4 区间内的颗粒数量明显增多。褐煤、长焰煤、气煤以及无烟煤的煤尘颗粒形态分布分型维数分别为0.548、0.559、0.546、0.569。其对应的煤尘爆炸固态残留物形态分布分型维数分别为0.617、0.629、0.638、0.649，形态分型维数均有不同程度的增大。褐煤的形态分布分形维数最小，无烟煤煤尘爆炸固态残留物的形态分布分型最大。褐煤含有的挥发分含量较高，爆炸时产生的压力相对较大，颗粒破碎程度大，因此颗粒形态相对复杂。无烟煤的固定碳含量高，挥发分含量少，在爆炸过程中颗粒膨胀程度相对较大，破碎程度相对较小。所以，褐煤煤尘爆炸固态残留物的形态分布分型维数最小，无烟煤煤尘爆炸固态残留物的形态分布分型维数最大。

2.6 爆炸危害程度的相关性

最大爆炸压力和最大爆炸压力上升速率是评价煤尘爆炸危害程度的重要参数[19]。煤尘爆炸固态残留物的形态分布特征可能与两者存在一定的联系，若两者存在关联性，则可以根据固态残留物的形貌特征判断煤尘爆炸的危害程度并在煤尘爆炸事故调查中进行应用。相关性分析如图6，（dp/dt）m为最大爆炸压力上升速率，其中p 为压力，t 为时间。

图6 相关性分析Fig.6 Correlation analysis

由图6 可知，随着煤尘爆炸固态残留物颗粒的高阶圆度百分比和分型维数的增大，煤尘爆炸的最大爆炸压力和最大爆炸压力上升速率均趋于减小。由此可以看出，作为评价煤尘爆炸破坏程度的2 个重要参数，最大爆炸压力和最大爆炸压力上升速率与煤尘爆炸固态残留物的高阶圆度百分比和形态分型维数呈负相关。煤尘爆炸固态残留物的高阶圆度分数和形态分型维数越小，其爆炸的危害程度越大。

3 结 论

1）与煤尘相比，爆炸固态残留物颗粒直径分布范围明显扩大。无烟煤煤尘爆炸固态残留物在100～150 μm 范围内的颗粒数量占比最大，约为51.44%；气煤煤尘爆炸固态残留物次之，约占38.66%；褐煤煤尘爆炸固态残留物在此区间的颗粒数量占比最小，约为23.42%。

2）随着变质程度的增大，煤尘爆炸固态残留物颗粒在高阶圆度区间内的颗粒数量占比增大。无烟煤煤尘爆炸固态残留物在高阶圆度区间内的颗粒数量占比最大。褐煤煤尘爆炸固态残留物在高阶圆度区间内的颗粒数量占比最小。

3）随变质程度的增大，煤尘爆炸固态残留物的形态分布分型维数不断增大。无烟煤煤尘爆炸固态残留物的形态分布分型维数最大，最大值为0.649。褐煤煤尘爆炸固态残留物的形态分型维数最小，最小值为0.617。煤尘爆炸的最大爆炸压力和最大爆炸压力上升速率与煤尘爆炸固态残留物高阶圆度百分比和形态分型维数呈负相关，煤尘爆炸固态残留物的微观形貌特征可作为事故调查取证的重要物证。