高纯锗伽玛谱仪测量影响因素建模与仿真设计

孙仲涛，宋 建，安佳康

(海军潜艇学院，山东 青岛 266199)

1 引言

高纯锗伽玛(HPGeγ)谱仪是一种重要的放射性核素测量分析设备，由于其具有灵敏体积大、能量分辨率高等优良特性，广泛应用于环境辐射监测和放射性事故应急测量。HPGeγ谱仪测量精度高，需要保证其测量的可靠性，现在国际标准化组织推荐使用不确定度来表征测量的可靠性。目前，国内对HPGeγ谱仪测量的不确定研究比较多，主要是针对特定的测量对象进行不确定分析研究，如文献[2]用HPGeγ测量Ce活度的不确定度分析，文献[3]用HPGeγ测量土壤样品的不确定度分析等。上述可靠性分析方法针对性强，但有两点不足，一是普遍适用性不强，二是实验测量程序复杂、时间长。本文基于上述两点不足，采用不确定度建模分析的方法对HPGeγ谱仪测量结果的影响因素进行研究，并设计软件仿真计算，结合实验测量数据进行验证，进一步确保HPGeγ谱仪测量的可靠性。

2 仪器测量程序

利用实验室的HPGeγ谱仪进行测量，按照本底、刻度源、样品源的顺序依次进行。刻度源和样品源均置于离开探头中轴30 cm处。用该谱仪自带解谱软件进行解谱，本底在解谱时自动扣除，测量所得数据为刻度源和样品源的全能峰净面积计数。测量前还需要用刻度源对该谱仪做能量刻度和探测效率刻度。

3 影响因素分析建模

根据仪器测量程序分析谱仪测量的影响因素，可推测影响其测量准确性的因素很多，主要有计数统计误差、仪器稳定性、源位置一致性、测量样品源的半衰期、

γ

发射几率、刻度源活度和全能峰效率等，并且主要来源各因素独立不相关。

3.1 计数统计误差

谱仪在测量样品的计数时会产生统计误差，通过不确定度的方法来衡量。先重复测量样品源的比活度，据此求出所有样品平均比活度的标准偏差

S

(

x

)。

计数统计的相对标准不确定度为

(1)

3.2 仪器的稳定性

谱仪工作时性能的稳定性也是测量准确度的重要影响因素，通过其不确定度的方法进行衡量，具体为：在室温下连续开机100h(小时)以上，开机0.5h后，每0.5h重复测量某标准源的的特征峰对应的道址和净计数，连续测5h，记录测量的计数。

谱仪稳定性的相对标准不确定度为

(2)

3.3 源位置一致性

谱仪测量时，刻度源、样品源需多次重复测量，每块源每次放置的位置也会产生误差，影响测量的准确性。放置源时，由于纵向位置相同，所以不考虑纵向位置对不确定度的影响；用随机放入的方法考察横向位置不确定度。用某标准源做横向位置测量，共测量10次左右，每次测量相同时间，每次测量完成后取出，再重新放入测量，记录测量全能峰净计数。

源横向位置的相对标准不确定度为

(3)

3.4 样品源的半衰期

样品源的半衰期有一定的误差，对测量的准确度有一定的影响。

样品源半衰期的相对标准不确定度为

(4)

式中：

t

为样品半衰期；Δ

t

为样品半衰期的误差。

3.5 样品源γ发射几率

样品源一般都发出不同能量的

γ

射线，其不同能量的

γ

射线都有一定的发射几率，对测量的准确度也有一定的影响。样品源发出一种能量

γ

几率的相对标准不确定度计算式为

(5)

式中：

n

为样品源的发射

γ

几率；Δ

n

为样品源的发射

γ

几率误差。若样品源发出不同能量

γ

射线，其分支比不确定度

u

由样品源每一种能量点对应的相对标准不确定度

u

合成求得，即

(6)

3.6 刻度源的活度

刻度源用于对谱仪做能量刻度和探测效率刻度，刻度源的活度与真值有一定的误差，对测量的准确度也有较大的影响。

刻度源活度相对标准不确定度为

(7)

式中：

A

为刻度源的活度；Δ

A

为刻度源活度的误差，

k

一般取2。

3.7 全能峰效率

由于测量前需用刻度源对谱仪做探测效率刻度，探测效率刻度即指在给定测量条件下，建立

γ

射线能量与其全能峰效率关系曲线，确定全能峰效率随能量关系曲线的方法常用的是实验测量的方法。先选择实验室常用的效率拟合函数，即

(8)

式中：

ε

为 能量

E

处全能峰效率；

a

为拟合常数；

E

为不同能量点对应的

γ

射线能量。

再测出刻度源不同能量点的全能峰净面积计数，代入计算出拟合函数的拟合常数，确定全能峰效率拟合曲线。

全能峰效率的相对标准不确定度计算式为

(9)

式中：

s

(

x

)为拟合曲线的标准偏差；

k

=2。

3.8 合成扩展不确定度

根据上述各个影响因素的相对标准不确定度，合成扩展不确定度，综合衡量谱仪测量样品的准确度，其计算式为

(10)

式中

k

=2。

4 程序设计仿真

4.1 程序设计

软件采用C++builder、Access数据库和MCNP编写，开发主工作窗口、基本信息输入模块、效率刻度模块、样品测量模块、不确定度计算模块，数据库模块、MCNP格式转换模块，其中，数据库模块用于数据的存储和输出，MCNP格式转换模块用于调用MCNP模拟HPGeγ谱仪测量放射源的能谱，并存储特定能量值，用于计算。利用蒙特卡罗方法的MCNP程序可以方便的对HPGeγ谱仪做能谱模拟和探测效率计算，模拟结果与实验测量中得到的γ能谱具有相同的特性，可以为γ能谱测量中确定γ射线的能量和探测效率刻度提供帮助。设计流程图如图1所示。

图1 仿真软件流程图

4.2 程序界面

主工作窗口对应软件主界面，设有四个模块的菜单，如图2所示。点击菜单进入相应的模块界面。

图2 仿真软件主窗口

基本信息输入模块界面输入样品源、标准刻度源和HPGeγ谱仪三个部分相关数据， 用于其它三个模块的模拟计算。如图3所示。

图3 基本信息输入模块界面

效率刻度模块界面用于计算效率拟合曲线及其标准偏差。如图4所示。其中，在界面的右半部点击“MCNP能谱模拟显示”按钮，用于调用MCNP程序模拟显示HPGeγ谱仪测量刻度源的能谱，并在能谱上选取刻度源能量点对应的模拟全能峰净面积计数值，存到数据库中，用于下面的效率拟合曲线及其标准偏差的计算。

图4 效率刻度模块界面

样品测量模块界面用于模拟测量并计算样品的平均比活度及其标准偏差。如图5所示。其中，点击界面右半部的“样品MCNP能谱模拟显示”按钮，调用MCNP程序模拟HPGeγ谱仪测量样品源的能谱，并在能谱上选取样品特征峰(能量点)的计数值，存到数据库中，用于样品比活度计算。点击该按钮两次，模拟HPGeγ谱仪测量样品源两次，所得数据用于样品平均活度及其标准偏差计算。

图5 样品测量模块界面

不确定度计算模块界面用于计算各测量影响因素的不确定度，并最后求出合成不确定度。如图6所示。其中，在界面的左上部录入不同的MCNP模拟时间(模拟时间大于10分钟效果较好)，再点击界面中上部“标准源MCNP能谱模拟显示”按钮，模拟不同时间HPGeγ谱仪测量标准源Cs的计数，得出特征峰多个模拟计数，用于稳定性不确定计算。

在界面的右上部录入谱仪与被测标准源不同距离，再点击界面中上部“标准源MCNP能谱模拟显示”按钮，模拟相同时间、不同距离HPGeγ谱仪测量标准源Cs的计数，得出全能峰多个模拟计数，用于源横向位置不确定度计算。

在界面的左下部进行样品源半衰期相对不确定度计算和计数统计的相对标准不确定度计算。在界面的右下部进行全能峰效率相对不确定度计算和样品源γ发射几率相对不确定度计算。在界面的中下部，进行刻度源不确定度和合成扩展不确定度计算。

图6 不确定度计算模块界面

4.3 仿真计算

仿真模拟的刻度源和样品源为实验室配备的放射源，以便实验测量验证。模拟的刻度源和样品源均为扁平源，源直径25 mm。刻度源：Eu扁平源，活度为2.5×10Bq±8×10Bq(k=2)。样品源：Cs扁平源，质量272mg。模拟的HPGeγ谱仪也为实验室配备仪器。该谱仪探测器模拟为直径为60 mm，长为80 mm的圆柱体，死层厚度为705μm，封装在厚度为1.3 mm的铝壳中，中间为真空。把上述相关信息录入到基本信息输入模块界面。

选择刻度源Eu扁平源的10个能量点及分支比录入到效率刻度模块界面。见表3。仿真计算出拟合能量-效率曲线方程为：

ln

ε

=0

.

091(ln

E

)3-1

.

472(ln

E

)2+9

.

102(ln

E

)-23

.

2

拟合曲线标准偏差为0.0156。

选择样品源Cs扁平源的8个能量点及分支比录入到样品测量模块界面。见表9。仿真计算得样品源Cs平均比活度为1671(Bq/mg)，其标准偏差为3.14(Bq/mg)。

把Cs标准源特征峰能量值661.61keV录入到不确定度计算模块界面左上部，模拟不同时间HPGeγ谱仪测量标准源Cs的计数十次，得出特征峰十个模拟计数，见表1。仿真计算出稳定性相对标准不确定度为0.031%。

表1 137Cs特征峰模拟计数

在界面的右上部录入谱仪与被测标准源Cs不同距离，模拟时间相同、不同距离HPGeγ谱仪测量标准源Cs的计数9次，得出全能峰9个模拟计数，见表2。仿真计算出源横向位置相对标准不确定度0.13%。

表2 137Cs测量模拟全能峰计数表

在界面的左下部录入样品Cs半衰期的误差为0.001年，计算样品源半衰期相对不确定度为0.0484%。计数统计的相对标准不确定度仿真计算为0.094%。

在界面的右下部进行全能峰效率相对不确定度仿真计算和样品源γ发射几率相对不确定度计算，分别为0.78%和0.105% 。刻度源活度相对不确定度为1.6%。最后合成扩展不确定度仿真计算为3.58%。

5 实验测量验证

进行实验验证所用刻度源和样品源与仿真模拟的源一致。按照仪器测量程序进行测量验证。

5.1 效率曲线实验测量计算

选择刻度源Eu以表3能量点做能量刻度和探测效率刻度。

表3 152Eu刻度能量表

所选Eu各能量点对应的全能峰净面积计数见表4。

表4 152Eu刻度源全能峰净面积计数表

计算得到的Eu所选能量点对应的探测效率值见表5。

表5 152Eu刻度能量点探测效率值

利用式(8)拟合能量-效率曲线，拟合的曲线方程为

ln

ε

=0

.

08(ln

E

)3-1

.

5(ln

E

)2+9

.

02(ln

E

)-24

.

1

图7为能量-效率实验数据与拟合曲线对比，可计算出拟合曲线标准偏差s(x)=0.0138。

图7 能量-效率实验数据拟合曲线

5.2 样品源比活度计算

表6 134Cs两次测量计数统计表

采用γ射线全吸收峰探测效率计算样品中核素活度，样品中待测核素的活度计算公式如下

(11)

式中：

A

为样品中该核素的活度；

C

为测量得到的该核素选定特征峰的计数率；

ε

，为

γ

射线全吸收峰探测效率；

a

为该核素每次衰变发射选定特征

γ

射线的概率。

结合表9，将相关数据代入式(11)，第一次测量计算得：

Cs比活度为A/m=1667 (Bq/mg)；

第二次测量计算得：

Cs比活度为A/m=1662 (Bq/mg)；

则Cs平均比活度为1664(Bq/mg)，其标准偏差为2.55(Bq/mg)。

5.3 不确定度计算

根据上述影响因素分析建模，来计算不确定度。

1)计数统计的相对标准不确定度：

根据式(1)可求得其不确定度为u=0.077%。

2)测量仪器稳定性的不确定度：与仿真模拟一致，测量标准源Cs的特征峰(661.61keV)对应的净计数，表7为测量数据。根据式(2)，计算谱仪稳定度的相对标准不确定度为u=0.039%∘

表7 137Cs特征峰计数

3)源横向位置的相对标准不确定度：与仿真模拟一致，仍利用Cs标准源做横向位置测量实验，共测量9次，测量相同时间1200s，测量计数如表8。根据式(3)计算源横向位置的相对标准不确定度为u=0.11%∘

表8 137Cs测量计数表

4)样品源的半衰期：Cs半衰期为2.065±0.001年，根据式(4)，Cs半衰期的相对标准不确定度为u=0.0484%。

5)样品源γ发射几率：Cs能量点分支比不确定度统计表见表9。根据表9和式(6)，得分支比的相对标准不确定度为u=0.105%。

表9 134Cs能量点分支比不确定度统计表

6)刻度源活度相对不确定度：根据式(7)其相对不确定度为

u

=1

.

6

%

。7)全能峰效率的不确定度：根据式(9)，全能峰效率的不确定度为

u

=0

.

69

%

。8)合成扩展不确定度：根据式(10)，可得合成扩展不确定度为3

.

503

%

。

6 仿真与实验对比及结论

通过仿真计算及实验验证，可看出仿真结果与实验测量计算结果吻合较好，见表10，因此，设计的仿真软件可以用于实验室HPGeγ谱仪测量及可靠性评估，能够减少实际测量花费时间长、程序复杂的弊端，提高测量的时效。其中，样品活度仿真计算值比实验测量结果偏大，是由于利用MCNP模拟的样品源没有考虑样品源自吸收。计数统计误差、仪器稳定性、源位置一致性和全能峰效率的仿真结果与实验测量结果有一定偏差，是由于此四项在仿真中还调用了MCNP模拟计算，MCNP理论模拟与HPGeγ谱仪实际测量放射源有一定差别。通过分析建模和仿真可确认影响HPGeγ谱仪测量可靠性的主要因素由大到小排列是刻度源活度、全能峰效率、源位置一致性、样品源γ发射几率、计数统计误差、样品源半衰期和仪器稳定性，与实验测量结果一致；所以，提高谱仪测量的可靠性，重要的是降低刻度源活度和全能峰效率不确定度。根据式(7)，可以在实际测量中选用误差小、活度大的刻度源，降低刻度源活度的不确定度。进行能量和探测效率刻度程序较复杂，引起的不确定度较大，需注意减少制作能量能量-效率拟合曲线时人为的操作误差。

表10 仿真与实验对比表