珠一拗陷惠州凹陷惠州26-6构造深层天然气成因及来源

史玉玲, 张向涛, 龙祖烈, 朱俊章, 温华华, 杨兴业

(1.中海石油深海开发有限公司，广东 深圳 518054；2.中海石油(中国)有限公司 深圳分公司，广东 深圳 518054)

珠江口盆地处于南海北部边缘盆地东北部，由5个构造单元组成，惠州凹陷位于盆地内北部拗陷带和中央隆起带之间的负向构造单元(即珠一拗陷)中部，为典型的富油凹陷，三级地质储量油气比例悬殊，原油三级地质储量占97%以上[1-4]。随着天然气勘探的深入，于2019年底在惠州凹陷西南部钻探惠州26-6构造，并在古近系恩平组、文昌组及中生界古潜山获得高气油比的凝析气藏，实现了珠江口盆地珠一拗陷潜山商业发现零突破。惠州26-6构造钻遇文昌组典型半深湖-深湖相烃源岩，有机质丰度高、类型好。田立新等[5]认为惠州26-6构造的气藏中凝析气和油藏溶解气皆属于混合油型烃源岩所生成的原油伴生气，其母质类型以盆内湖相水生生源为主。前人的研究缺少天然气组分、碳同位素数据，在天然气来源方面，仅通过正常原油和凝析气藏轻烃组分确定惠州26-6构造天然气母质类型；到底是文昌组还是恩平组生成的原油，并未系统论述。天然气成因研究的薄弱性直接影响了对惠州26-6构造天然气来源的判别，不利于成藏精细分析与勘探成效的扩大。

根据天然气母质来源成因，天然气可分为干酪根裂解气(初次裂解气)与原油裂解气(包括可溶有机质裂解气，即二次裂解气)等不同成因类型[6]。事实上，油气生成过程中，干酪根的热降解与烃类的热裂解总是同步发生的。惠州凹陷同时具备形成两类天然气的地质条件，文昌组烃源岩有机质丰度较高，有机质类型好，以Ⅰ-Ⅱ2型为主[5-8]，成熟度较高，在凹陷中心埋藏深度超过7 500 m，地温达到250 ℃，远远超出原油裂解气形成的门限深度[9]。由此，惠州26-6构造天然气是干酪根裂解气，还是原油裂解气，其母质到底来源于文昌组烃源岩，还是恩平组烃源岩，需要进一步分析。尽管原油裂解气和干酪根裂解气判断方法很多[10-16]，但惠州26-6构造原油裂解气和干酪根裂解气是否适用前人的判别方法，需要实验数据进一步证实。本文基于惠州26-6构造文昌组典型半深湖-深湖相烃源岩及恩平组储层原油开展高温热压模拟实验，对比、分析干酪根裂解气和原油裂解气在组分、碳同位素特征方面的差异，建立研究区两种天然气的判识图版，以此判识惠州26-6构造深层天然气成因；在此基础上，结合凝析油地球化学特征及轻烃组分确定天然气来源。

1 区域地质背景

惠州凹陷是珠江口盆地已证实的典型富烃凹陷之一，位于珠一拗陷中部，毗邻西江凹陷、陆丰凹陷，由惠西、惠北、惠南3个半地堑组成，发育惠州26洼、西江24洼、西江30洼等11个洼陷(图1-A)。自下而上发育中生界(潜山)、始新统文昌组和恩平组、渐新统珠海组、下中新统珠江组、中中新统韩江组、上中新统粤海组、上新统万山组及第四系地层(图1-B)[3]。其中文昌组为主要烃源岩 ，发育大规模半深湖-深湖相烃源岩；恩平组为次要烃源岩，其陆源输入丰富，发育湖沼相、浅湖相沉积。

惠州26-6构造位于惠西半地堑惠州26洼的东南部(图1-A)，邻近惠西低凸起和东沙隆起，由惠州26转换带和惠州27转换带共同控制。该构造第一口探井于2019年11月开钻，完钻井深超4 km，钻遇潜山地层厚约700 m，在古近系古潜山测试获得中高商业性产能。该油气藏为巨厚块状断背斜型凝析油气藏，具有多层系、多相态复合成藏的特点，气与油的体积比为 1 292～1 431，凝析油体积分数为0.634‰～0.700‰。该构造油气藏具有明显的垂向分带性：恩平组主块为层状油藏与凝析气藏，储层横向变化大，含油气饱和度较低；文昌组为层状油藏与带油环的凝析气藏，储层分布相对稳定，物性好，储量大，产能高；古潜山为厚层块状高烃柱凝析气藏。根据DST测试及地层压力测试资料分析，压力系数为0.984～1.055，属于正常压力系统。

图1 研究区构造位置及地层综合柱状图Fig.1 Tectonic location and comprehensive stratigraphic histogram of the study area

2 天然气成因

2.1 干酪根裂解气和原油裂解气判识

2.1.1 样品与实验方案

将烃源岩裂解生成的气体作为干酪根裂解气。为最大程度防止烃源岩加热过程中生成的原油发生二次裂解，有效揭示干酪根裂解气能力及过程，本次研究采用中国科学院广州地球化学研究所最新研发的玻璃管封闭体系生烃模拟实验装置。该装置有较长的玻璃管烘烤装置，在封闭一侧的玻璃管底部装入烃源岩样品，然后塞入少量石英棉(石英棉可以防止样品颗粒逸散，并吸附烃源岩生成的原油)，抽成真空后用氢火焰将玻璃管另一侧封闭，再将装样品一侧斜插至管式炉中加热，未装样部分(占玻璃管主体)则暴露在空气中。在倾斜加热过程中，烃源岩生成的原油由于重力作用向较低处运移，进而被石英棉吸附至未装样处，可以最大程度防止生成的原油进一步裂解；烃源岩生成的天然气则在压力差驱动下，运移至未加热一侧。由于玻璃管足够长，暴露于空间中的玻璃管温度较低(<37 ℃)，可以有效保存运移至此的烃类组分。

烃源岩热压模拟实验的样品需具备有机质丰度高(wTOC>2%)、成熟度低的特点。基于研究区实际地质情况，在兼顾有机质类型、丰度及成熟度的前提下，本次研究最终筛选出A井文昌组泥岩样品(深度为 3 456～3 468 m)开展生烃模拟实验。该样品为低熟Ⅱ1型高有机质丰度泥岩碎屑，有机碳质量分数(wTOC)约为4.78%，最高热解温度(tmax)约为443 ℃，S1质量分数(wS1)约为5.01‰，S2质量分数(wS2)约为26.20‰，镜质体反射率(Ro)约为0.59%，属于典型的半深湖相优质烃源岩。样品加热起始温度为25 ℃，分别以升温速率为5 ℃/h 和10 ℃/h加热至650 ℃，实验后完成产物组成及碳同位素分析。

原油热压模拟实验是采用封闭体系下黄金管温-压共控生烃模拟实验，该实验采用液氮冷冻法，可以最大程度收集特定温度下原油裂解气，减少轻烃组分的挥发。此次热压模拟样品选自惠州26-6构造A井恩平组储层原油(深度3 158.39 m)，该层段原油为典型的文昌组半深湖相来源，具有4-甲基甾烷含量高的特点。族组分相对含量显示，该样品以轻质组分为主，饱和烃约占70%，芳烃占17.55%，非烃占6.33%，沥青质占6.33%。选取原油样品与矿物混合均匀，装入反应釜，分别以升温速率为2 ℃/h和20 ℃/h加热至590 ℃、610 ℃，实验完成后与烃源岩热压模拟实验一样进行气体组分及碳同位素分析。

2.1.2 实验结果分析

惠州26-6构造干酪根裂解气和原油裂解气模拟实验结果表明，干酪根裂解气和原油裂解气中甲烷和乙烷体积分数的比值(C1/C2)、乙烷和丙烷体积分数的比值(C2/C3)都随着热演化程度增加而增大。前人曾利用ln(C1/C2)与ln(C2/C3)的关系来判识天然气的成因[10,17-18]，认为干酪根初次裂解气和原油二次裂解气的ln(C1/C2)与ln(C2/C3)值存在差异。即干酪根初次裂解表现为ln(C2/C3)相对稳定，ln(C1/C2)随着成熟度升高而变大；原油二次裂解气则表现为ln(C2/C3)值随着ln(C1/C2)增大而迅速增大。随着热演化程度增加，原油二次裂解气在同一条件下C3裂解速率大于C1和C2，从而使C3的量具有较大变化。本次研究通过对干酪根裂解气及原油裂解气组分分析(图2)，得到ln(C1/C2)-ln(C2/C3)的关系与F.Behar[10]的成果有相似变化趋势：无论是原油裂解气，还是干酪根裂解气，随着成熟度的增加，ln(C1/C2)值增加，ln(C2/C3)值增大，两者呈现指数关系。原油裂解气ln(C2/C3)值随着ln(C1/C2)增大而增大，相对干酪根裂解气的变化趋势更大，原油裂解气中ln(C2/C3)值比干酪根裂解气中的高，干酪根裂解气中ln(C2/C3)值整体小于1.5，原油裂解气中ln(C2/C3)值分布范围较大，不完全遵循相关文献所述[17]。

图2 ln(C1/C2)与ln(C2/C3)关系图Fig.2 Correlation between ln(C1/C2) and ln(C2/C3)

图3 甲烷、乙烷碳同位素关系图Fig.3 Relationship of carbon isotopes between methane and ethane

在运移、成藏过程中，天然气组分的变化会大于碳同位素的变化，因此天然气碳同位素可以作为区分干酪根裂解气和原油裂解气的重要指标。图3是甲烷、乙烷碳同位素相关关系图，能清楚地区分干酪根裂解气与原油裂解气，两种类型气甲烷碳同位素δ13C1、乙烷碳同位素δ13C2存在较大差异，位于两个不同的区域中。干酪根裂解气碳同位素值相对原油裂解气碳同位素值较重，干酪根在裂解阶段的初期δ13C1与δ13C2分别为-39.81‰和-31.84‰，裂解后期甲烷、乙烷碳同位素值亦随着成熟度增加而变重；而原油在裂解阶段的初期δ13C1与δ13C2仅为-50.72‰和-38.91‰，裂解后期甲烷、乙烷碳同位素值变重。

郭利果等[19]认为甲烷的来源比乙烷和丙烷更为复杂，建议用(δ13C2-δ13C3)-δ13C1相关图作为判断原油裂解气和干酪根裂解气的第一选择，该方法被广泛应用于塔里木盆地与四川盆地天然气成因的判别。图4是惠州26-6构造原油裂解气和干酪根裂解气的(δ13C2-δ13C3)-δ13C1相关图，可见其结果与郭利果等[19]的规律基本一致：即随着δ13C1增加，原油裂解气的(δ13C2-δ13C3)值迅速减小，而干酪根裂解气的(δ13C2-δ13C3)值则变化相对较缓，说明原油裂解气中(δ13C2-δ13C3)可作为成熟度的指标之一。

通过上述研究，建立了惠州凹陷干酪根裂解气和原油裂解气的识别图版，基于天然气组分和碳同位素，可以很清楚地将惠州凹陷干酪根裂解气与原油裂解气进行区分。

图4 (δ13C2-δ13C3)与δ13C1关系图Fig.4 Relationship between (δ13C2-δ13C3) and δ13C1

2.2 深层天然气成因

惠州26-6构造的天然气包括气藏凝析气和油藏溶解气。凝析气主要分布在深层，层位为文昌组，恩平组和古潜山也有少量分布。研究区恩平组、文昌组以及古潜山储层中气藏凝析气以烃类气体为主(表1)。其中CH4的摩尔分数(x)为65.00%～87.22%，C2H6～C6H14的摩尔分数为12.60%～34.83%，含有少量以N2、CO2为主的非烃类气体，CO2的摩尔分数为0.01%～0.97%，N2的摩尔分数为0.08%～0.26%。前人研究认为CO2的摩尔分数<15%、δ13CCO2<-10‰时以有机成因为主[6]，据此判断惠州26-6构造CO2属于有机成因气为主。各层位储层天然气干燥系数[C1/(C1-C5)]普遍偏低，介于0.67～0.88，平均为0.82，均属于湿气范畴。惠州26-6构造各油层溶解气与气藏凝析气一样，其组分主要为烃类气，但气藏凝析气中甲烷含量相对高于油藏溶解气，油藏溶解气CH4的摩尔分数为58.75%～87.22%，C2H6～C6H14的摩尔分数为12.43%～38.64%，CO2的摩尔分数为0.02%～1.98%，干燥系数为0.61～0.88，平均为0.74。

表1 惠州26-6构造天然气组分特征Table 1 Characteristics of natural gas components in Huizhou 26-6 structure

为判识惠州26-6构造深层天然气是干酪根裂解气还是原油裂解气，还需要对天然气成因类型进行分析，区分煤型气、油型气或混合气。一般腐殖型有机质以生气为主，腐泥型有机质以生油为主，混合型有机质油气兼生。由于不同成因类型天然气具有不同的碳同位素特征，本文利用戴金星[20]建立的δ13C1-δ13C2-δ13C3鉴别图版(图5)，该图版适用于湿气或湿气程度较大天然气的鉴别，结果显示惠州26-6构造恩平组、文昌组及古潜山天然气甲烷、乙烷及丙烷碳同位素分布较为一致，表明各层系天然气来源差异不大，整体较为单一，属于混合成因气，来源于混合型有机质生成的天然气。同时利用黄汝昌[21]建立的(δ13C2-δ13C1)-δ13C1关系图版(图6)，结果显示存在陆源有机质贡献。由此，认为惠州26-6构造天然气母质类型为存在陆源有机质贡献的油型源岩。

图5 惠州26-6构造天然气成因划分Fig.5 Origin classification of natural gas in Huizhou 26-6 structure(作图方法据戴金星[20])

将惠州26-6构造气藏凝析气组分的ln(C1/C2)与ln(C2/C3)值投入ln(C1/C2)-ln(C2/C3)判识图(图2)，结果显示其凝析气基本表现干酪根裂解气的特征，成熟度存在一定差异。天然气组分ln(C2/C3)越大，其成熟度可能越高；结合甲烷、乙烷碳同位素图版(图3)分析，惠州26-6构造气藏凝析气为烃源岩在中等成熟阶段的产物，主要为干酪根裂解气；再结合天然气甲烷、乙烷、丙烷碳同位素的研究，惠州26-6构造气体样品的数据主要落入干酪根裂解气范围内(图4)：证实惠州26-6构造天然气主要为干酪根裂解气，而非原油裂解气。

图6 惠州26-6构造天然气有机质来源判识Fig.6 Identification of organic matter source of natural gas in Huizhou 26-6 structure (作图方法据黄汝昌[21])

从天然气的湿气成分看，惠州26-6构造天然气成熟度不高。因为根据天然气的生成模式，腐泥Ⅰ型和Ⅱ1型干酪根在合适的地质时期内，能产生较多热成因气；在中等成熟度的条件下，具有一定湿气。本文根据E.Faber[22]基于Ⅰ型、Ⅱ型干酪根建立的计算公式(甲烷同位素δ13C1=15.4 lnRo-41.3；乙烷同位素δ13C2=22.6 lnRo-41.3；丙烷同位素δ13C3=20.9 lnRo-29.7)计算天然气成熟度(Ro值)为1.09%～1.48%；根据U.Berner等[23]基于Ⅱ型干酪根建立的(δ13C1-δ13C2)、(δ13C2-δ13C3)成熟度关系图版分析惠州26-6构造天然气成熟度(图7)。基于以上分析知，惠州26-6构造深层天然气对应的Ro值为1.10%～1.30%，与洼陷中心烃源岩成熟度较相似。两图版结果较吻合，表明研究区天然气主要为烃源岩中等成熟阶段产物，部分为高成熟阶段产物，这也与此前天然气干燥系数的结果较一致。该成熟度与惠州26洼文昌组烃源岩热演化具有可比性，进一步佐证了惠州26-6构造天然气主要来源于文昌组Ⅱ1型油型烃源岩，属于晚期成藏产物。

图7 天然气成熟度鉴定图版Fig.7 Natural gas maturity appraisal chart (作图方法据E.Faber[22]、U.Berner等[23])

3 凝析油和天然气来源

与惠州26-6构造凝析气伴生的还有一定量的凝析油。由于天然气组分相对简单，仅能判断气源母质类型及成熟度，但在气源层系确定、充注期次等方面还存在局限；而石油中生物标志物却能有效确定烃源岩母质、烃源岩热演化及分布。一般而言，同一构造原油和天然气的成因存在一定联系，可以采用凝析油作为“桥梁”的方法分析天然气来源。本文将凝析油地球化学特征与轻烃组分相结合，综合分析天然气来源。

惠州26-6构造地面凝析油具有低密度、低黏度、低含硫、低含蜡、低凝固点。20 ℃条件下，地面凝析油的密度为0.749～0.775 t/m3，黏度为0.68～0.95 mPa·s，含蜡量(质量分数)为4.3%～7.7%，硫的质量分数为0.015%～0.02%，胶质的质量分数为4.8%～8.4%，沥青质的质量分数为0.05%，凝固点温度为-4 ～11 ℃。

根据惠州26-6构造凝析油的气相色谱分析结果(图8)，恩平组、文昌组及古潜山原油特征主要呈现双峰型和前峰型两类，各层正构烷烃色谱难以区分，Pr/Ph(摩尔分数的比值)为1.92～3.18；而在恩平组、文昌组、古潜山皆有凝析气藏分布，且在恩平组、文昌组油柱底部或沉积旋回的粗粒部分存在沥青，相应层段储层具有高孔渗性，推测储层曾遭受不同程度气侵作用，气侵作用致使正构烷烃色谱呈前峰型。

惠州26-6构造钻遇文昌组第四段半深湖-深湖相烃源岩，有机质丰度高，有机碳质量分数平均值约为3.05%，产烃潜量(S1+S2质量分数)平均约为18.63‰，氢指数(IH)平均约为480.73‰，干酪根类型主要为Ⅱ1型，为惠州26洼主要烃源岩。前人研究表明该套烃源岩生物标志化合物特征表现为低C24四环萜烷、低奥利烷OL、低双杜松烷T、C304-甲基甾烷含量丰富的特点，属于典型半深湖-深湖相烃源岩，高等植物贡献较弱，以低等水生生物贡献为主[4]。

根据惠州26-6构造恩平组和古潜山烃源岩的井壁心抽提烃、气藏凝析油生物标志化合物特征分析，认为该构造烃类与惠州26-6构造文四段半深湖-深湖相烃源岩具有一定相似性，同时也有一定差异。该构造烃类主要包括两类：一类是浅湖-半深湖相原油，高等植物输入相对明显，有高浓度的T化合物和丰富奥利烷OL，三环萜烷C21TT或C23TT优势、低碳数三环萜烷含量略高，甾烷系列“V”形为主，含C304-甲基甾烷，重排甾烷略低，其Ro值为0.78%～1.31%，属于成熟原油，主要分布在潜山储层；另一类是半深湖-深湖相原油，高等植物贡献较弱，以低等水生生物贡献为主，具有低C19三环萜烷、低奥利烷OL、低T化合物、甾烷系列“V” 形或“L”形、C304-甲基甾烷含量丰富的特点，存在较低熟原油和成熟原油，其Ro值分别为0.50%～0.70%、0.70%～0.87%(平均为0.75%)，较低成熟原油在恩平组、文昌组和古潜山储层中皆有分布，而成熟原油主要分布在文昌组和恩平组(图9)。前人研究[24]认为惠西半地堑文昌期存在藻类勃发现象，源岩碳同位素较重，有机质类型好，生烃潜力大。由此推测惠州26-6构造凝析油是由藻类勃发的文昌组浅湖-半深湖与半深湖-深湖相混合烃源岩所生成的。

图8 惠州26-6构造不同层段原油正构烷烃色谱图Fig.8 Chromatograms of N-alkanes in different formations of Huizhou 26-6 structure

图9 惠州26-6构造半深湖-深湖相烃源岩与不同期次原油生物标志物特征对比Fig.9 Comparison between semi-deep lacustrine source rocks and crude oils of different periods in Huizhou 26-6 structure

根据轻烃组分特征，可以有效分析天然气母质类型，其中正庚烷(nC7)、二甲基环戊烷(∑DMCyC5)和甲基环己烷(MCyC6)反映的生物来源意义各不同，正庚烷和二甲基环戊烷分别来源于藻类、细菌和水生生物，油型气中正庚烷和二甲基环戊烷丰富，甲基环己烷主要来自高等植物[25-26]。惠州26-6构造凝析油MCyC6、nC7和∑DMCyC5的相对含量分别为32.8%～39.3%、39.3%～46.4%和20.4%～25.7%，位于油型气的范围(图10)，由此认为惠州26-6构造凝析油为偏腐泥型有机质生成，主要来源于低等水生生物相对丰富的半深湖-深湖相泥岩。

图10 惠州26-6构造凝析油C7轻烃系统三角图Fig.10 Triangular diagram of gas condensate C7 light hydrocarbon system in Huizhou 26-6 structure(作图方法据戴金星[26])

综合上述惠州26-6构造凝析油地球化学特征及轻烃组分分析，推测其深层天然气主要来源于文昌组半深湖-深湖相烃源岩，存在浅湖-半深湖相烃源岩贡献，低等水生生物藻类发育。

4 结 论

a. 烃源岩和原油热压模拟实验理论上再现了天然气在地质历史过程中组分变化，本文基于实验产物分析，建立了惠州凹陷区分干酪根裂解气和原油裂解气的参数图版，包括ln(C1/C2)与ln(C2/C3)关系图版、甲烷与乙烷碳同位素关系图版，以及(δ13C2-δ13C3)与δ13C1关系图版。

b. 干酪根裂解气表现为ln(C2/C3)相对稳定，ln(C1/C2)随着成熟度升高而变大；而原油裂解气表现为ln(C2/C3)值随着ln(C1/C2)增大而迅速增大，相对较高，原油裂解气的碳同位素值相对于干酪根裂解气的碳同位素值较轻，两者在裂解后期随着成熟度增加碳同位素皆变重；原油裂解气的(δ13C2-δ13C3)随着成熟度增加，可作为衡量成熟度的重要指标，而干酪根裂解气的(δ13C2-δ13C3)对成熟度较不敏感。

c. 惠州26-6构造深层天然气为湿气，恩平组、文昌组及古潜山天然气皆属于烃源岩在高成熟阶段生成的干酪根裂解气，Ro值为1.10%～1.30%；天然气主要来源于藻类勃发的文昌组浅湖-半深湖和半深湖-深湖相混合油型烃源岩。