太湖入、出湖湖区磷的特征及其影响因素分析*

蔡 梅，钱 旭，王元元，陆志华，张 玮

(1：太湖流域管理局水利发展研究中心，上海 200434) (2：上海海洋大学农业部鱼类营养与环境生态研究中心，上海 201306)

磷是生命体物质合成的必需元素[1]，其环境浓度的变化会影响生物个体的生长和种群的演替，是影响湖泊富营养化进程的主要限制因子[2-3]. 湖泊中磷浓度的变化，既受集水区(湖泊流域)内人为活动的影响，也与湖泊流域自然地球化学过程及湖体生态系统结构的变化密切相关[4]. 目前，大型浅水湖泊磷污染是我国磷浓度控制、达标管理的难点[5-7]；由于风浪对沉积物与水界面的干扰大，沉积物频繁再悬浮，导致颗粒磷沉降较难[8]，浅水湖泊对外源磷削减的响应较为迟钝[9]. 因此，研究磷在浅水湖泊中的分布特征及影响因素，对于浅水湖泊水环境治理具有十分重要的科学价值和现实意义.

太湖是我国第三大浅水湖泊，是江浙沪地区的重要水源地，也是整个流域的水资源调配中心和水生态系统核心，对长江下游地区的经济发展有举足轻重的影响. 因此，太湖的富营养化问题一直受到社会各界的广泛关注. 近年来，太湖水体中氮浓度显著下降，但磷浓度仍然处于高位波动[10]，因此，探究湖体中磷浓度变化特征及其来源成为当前国内外学者关注的重点. 长序列监测资料表明，太湖水体磷浓度一直存在较大时空差异性[10]，究其原因，与太湖流域经济高速发展密切相关；流域上游污染负荷的增加是制约太湖水质的重要因素，入湖水体中的磷是湖体中磷的主要来源[11-13]，研究太湖中磷污染特征需重点关注入湖湖区. 除外源输入外，太湖沉积物的内源释放也是导致水体磷浓度居高不下的原因之一，其中，0～30 cm的表层沉积物释放风险最大[14]，水土界面磷交换通量与湖区水生动植物、微生物等密切相关[15-16]. 已有的研究在一定程度上揭示了太湖中磷的污染特征，但受不同因素制约，此类研究主要集中在单一介质中磷的变化，缺乏对不同类型湖区、不同介质中磷元素的分布特征及其相互间关系的系统性研究.

本文聚焦太湖重点湖区，通过对主要入湖湖区竺山湖、西部沿岸区、南部沿岸区以及主要出湖湖区东太湖不同介质中(表层水、上覆水、间隙水和沉积物)总磷(TP)污染及交换特征进行分析，研究了影响湖区TP的主要环境因子，探讨了人类活动与不同湖区TP浓度的关系，以期为新时期太湖磷治理提供理论依据.

1 材料与方法

1.1 样品采集

太湖与流域河网水量交换总体呈“西北进、东南出”的格局. 本文选择太湖主要入湖湖区竺山湖、西部沿岸区、南部沿岸区以及主要出湖湖区东太湖作为研究对象，共布设10个采样点(图1). 其中，竺山湖的入湖河流承纳的水体及污染物主要来源于常州市武进区及无锡市宜兴北部区域，随着太湖水环境综合治理的实施，常州武进区的武进港、雅浦港已基本无入流[17]. 西部沿岸区入湖河流承纳的水体及污染物主要来源于无锡市宜兴城区及其上游常州市溧阳县及金坛区等区域，南部沿岸区入湖河流承纳的水体及污染物主要来源于湖州市，东太湖出湖河流主要流向苏州市吴江区、嘉兴市嘉善县和上海市.

太湖表层水体、环湖河道水质数据源自太湖流域管理局水文水资源监测中心以及《2018年太湖健康状况报告》[18]，数据采样频率为每月1次，采集湖面下50 cm处水样. 上覆水、间隙水及沉积物数据来自太湖流域管理局在2018年10-11月组织开展的太湖底泥情况勘测工作. 研究采集表层沉积物(0～30 cm)、间隙水、上覆水样品测试相关参数. 沉积物采用箱式采样器和柱状采样器结合的方式分3层采集，一部分装入密实聚乙烯塑料袋中，另一部分装入聚乙烯塑料瓶中，加入少量10%乙酸锌固定. 上覆水使用便携式蠕动泵采集湖底以上50 cm水样，间隙水从沉积物0～10 cm样品中离心采集.

图1 太湖研究区域采样点位置Fig.1 Location of sampling sites in the study area of Lake Taihu

1.2 样品处理与分析

表层水、上覆水、间隙水的TP测定依据GB 11893-1989，采用钼酸铵分光光度法(上海棱光S22PC可见分光光度计)进行测定. 沉积物中TP的测定依据LY/T 1232-2015，采用ICP法(美国珀金埃尔默PE Optima8000)测定. 水体透明度(SD)依据SL87-1994的塞氏盘法现场测定，pH采用玻璃电极法(上海雷磁PHBJ-260型便携式pH计)现场测定，溶解氧(DO)、氧化还原电位(ORP)采用上海雷磁多参数分析仪DZB-718B现场测定，高锰酸盐指数(CODMn)、化学需氧量(COD)、有机质(OM)分别采用高锰酸盐氧化法、重铬酸盐氧化法、重铬酸钾氧化-还原容量法测定，总有机碳(TOC)采用燃烧氧化-非分散红外吸收法(德国elementar vario TOC cube总有机碳分析仪)测定，亚铁离子(Fe2+)采用邻菲啰啉分光光度法测定，酸可挥发性硫化物(AVS)采用碘量法测定.

1.3 数据处理与分析

污染物在动态的“水-沉积物”系统中较难达到平衡状态. 为判断研究区域沉积物对磷的吸附或释放特征，依据相平衡分配法，引入分配系数Kd值(污染物在沉积物和上覆水中含量比值)来表征污染物在水和沉积物环境之间达到热力学平衡状态时，其在沉积相、水相两者之间的分布情况.Kd为正，其值越高，则沉积物的吸附性越强，Kd为负则是释放的表现[19]. 同时，引进KOM值(将Kd值除以OM值)来代表沉积物中有机质归一化分配系数. 为便于制图，本研究对Kd值取对数进行绘图.

本研究采用WPS Office中WPS表格和SPSS 13.0软件进行数据的处理和统计分析；采用Origin 2021软件进行Pearson相关性分析和制图.

2 结果与讨论

2.1 不同湖区中磷的分布特征

研究区域表层水和上覆水TP浓度差异较小(图2)，平均值均为0.10 mg/L，略高于《2018年太湖健康报告》中的均值(0.079 mg/L)，这与本研究中未包含水质较好的湖心区、贡湖区以及东部胥湖区有关，同时也反映出浅水湖泊易受风力扰动、理化指标垂直分层不明显的特点. 从上覆水和间隙水TP浓度差异而言，沉积物-水界面浓度梯度较大，后者均值约为前者的7倍，表明沉积物具有较强的释放风险. 张润宇等[20]对太湖春季沉积物间隙水中磷的界面释放研究也表明，间隙水中各形态的磷均具有向上覆水释放的趋势. 表层水TP浓度变异系数均高于底层，一方面是由于表层水更易受风力扰动的影响，另一方面，与表层水光照强烈、溶解氧高、磷的迁移转化比底层快也有关[21]. 本研究中表层沉积物TP含量为474～2160 mg/kg，入湖湖区中，竺山湖、西部沿岸区和南部沿岸区部分点位TP含量超出全湖均值665 mg/kg，出湖湖区所有点位TP含量均低于平均值，可见，外源输入的大部分磷滞留在太湖中.

与国内其他大型浅水湖泊TP特征对比(表1)，除呼伦湖、滇池外，国内主要大型浅水湖泊表层水TP浓度基本相当，但本研究中表层沉积物TP污染程度偏重，仅次于洪湖、滇池，超出洞庭湖、鄱阳湖，洪泽湖、巢湖等多个同类湖泊TP平均含量(832 mg/kg)，超出美国环境保护署(USEPA)规定的重度污染区标准(650 mg/kg).

表1 研究区TP特征与其他湖泊对比

图2 不同点位各介质中TP浓度特征Fig.2 Characteristics of TP concentration in different media at differentsites

从空间分布而言，本研究中TP浓度总体呈西部高于东部、北部高于南部的特征(竺山湖>西部沿岸区>南部沿岸区>东太湖)(图2)，这可能与外源影响输入以及磷元素易于被吸附沉降紧密相关[38]. 竺山湖各介质中TP浓度均明显高于其它湖区，一方面，竺山湖是入湖污染负荷的主要承纳区，大量生活污水、工农业废水汇入湖区，入湖水量和污染物通量均较高[39]；另一方面，竺山湖为湖湾，相对闭塞，具有水流不畅和污染物易积聚的特点，且其位于盛行风东南风的下风向[40]，在外源输入和内源释放的共同作用下，营养负荷高，容易出现水华、“湖泛”等现象[41]. 相较于竺山湖，西部沿岸区和南部沿岸区同是入湖污染负荷主要承纳区，但由于这两个区域均为开敞湖区，污染程度略轻于竺山湖，西部湖区入湖负荷量高于南部湖区. 东太湖是主要出水湖区，也是典型的草型湖区，自然水体中TP浓度低于0.05 mg/L，未达到吴雅丽等[42]研究认为春季藻类生长的TP阈值0.059 mg/L. 太湖换水周期超过150天[43]，磷元素通过西部入湖河道进入太湖后，经吸附、沉降，到达东太湖时其浓度大幅降低. 此外，东太湖沉积物中TP含量略高于1980s太湖沉积物中TP含量(440 mg/kg)，这可能与1980s后期快速发展的围网养殖有关[44]，但由于湖区沉水植物生长繁茂，通过根系直接吸收底泥中的氮磷营养盐[45]，促使表层沉积物中TP含量处于相对较低的水平.

2.2 不同介质中磷的交换特征分析

TP的lgKd值介于3.59～4.14 L/kg之间(图3). 侯俊等[46]认为太湖沉积物中Pb、Cu、Zn、Cr的分配系数分别在449.47～7927.64 L/kg之间，对其取对数则为2.6～3.9 L/kg. 与其相比，本研究水域中TP具有较强的沉积物吸附特性，沉积物作为“汇”的特征明显强于其“源”的特征.

lgKOM值与lgKd值存在一定的正相关，但并不显著(P<0.05)，推测沉积物磷可能并非有机磷，而是活性较强的无机磷，如以金属结合态磷、矿物表面吸附的可交换态磷和间隙水中以溶解态磷等形式存在的磷. 刘雪芳[47]通过对太湖全湖21个监测点位的分析发现，太湖沉积物中无机磷含量占TP含量的比例为58%～76%. 相较于有机磷，无机磷更容易受风浪扰动而参与湖体磷循环，进而对湖区内水生生物造成较大的影响[48-49]. 汪明等[50]发现，太湖藻类生长与TP、溶解性磷酸盐(DIP)、颗粒态磷(PP)含量的相关性明显高于溶解性有机磷(DOP). 这些研究均与本研究结果基本一致.

图3 研究区域TP在沉积物-水界面的分配特征Fig.3 Distribution characteristics of TP at the sediment-water interface in the study area

太湖内源释放更多来源于间隙水，其扩散符合Fick第一定律，即沉积物-水界面营养盐的扩散转移通量主要取决于水土界面处间隙水和上覆水中营养盐的浓度梯度[2,20,51-52]. 本研究水域沉积物-水界面TP浓度梯度值平均约为0.61 mg/L，间隙水存在向上覆水释放磷的风险. 竺山湖和西部沿岸区沉积物-水界面TP浓度梯度值超过平均水平，分别为1.20和0.83 mg/L，表明竺山湖和西部沿岸区内源释放磷的潜在风险相对更高，这与陆源输入对湖区生态系统的强烈影响有关. 南部湖区和东太湖沉积物-水界面TP浓度梯度值相对较小，主要是因为南部沿岸区外源输入相对较少，东太湖是非陆源污染的受水区，且沿岸区域水生植物长势较好，沉水植物群落结构及其抵抗力稳定性和恢复力稳定性均较强[53]，既有较强的磷吸收能力，又可固磷减少沉积物-水界面的迁移通量，从而降低这两个湖区TP污染程度.

2.3 磷与其他指标的相关性分析

本研究中，表层水体pH总体为中性略偏碱性，透明度偏低(<0.5 m)；DO浓度较高，达到地表Ⅰ类，但上覆水部分区域DO浓度偏低(<5 mg/L)(表2). 表层水有机物污染较小，上覆水、间隙水COD浓度变幅则较大，间隙水COD浓度最高达51.00 mg/L，属于地表劣Ⅴ类. 本研究的调查时间处于秋冬季节(10-11月)，但表层水ρ(Chl.a)总体偏高且变幅较大，最高值出现在竺山湖B22龙头站点位，达169.40 μg/L，J12竺山湖和J13大浦点位分别为112.85和110.30 μg/L，其余点位Chl.a浓度在10～35 μg/L之间. 从ORP和Fe2+来看，沉积物总体呈现还原环境.

表2 不同介质理化特征指标范围

相关性分析表明，水体中影响TP浓度的因子数目多于沉积物(表层水>上覆水>间隙水>沉积物)(图4)，说明影响自然水体中TP浓度的因素较多且十分复杂. 具体而言，表层水中TP浓度不仅与同环境中的pH、CODMn、Chl.a密切相关，且同时会受上覆水的TP、pH、COD，间隙水的TP、pH、COD、Fe2+，以及表层沉积物的TP、Fe2+等多诸多因素的影响. 影响上覆水中TP浓度的环境因子和表层水基本相当，更加证实浅水湖泊理化指标无明显垂直分层差异性. 水柱中的TP浓度和相关环境因子会影响间隙水和表层沉积物中TP浓度[54]，从相关强度而言，间隙水比表层沉积物更易受到影响.

图4 TP与其他指标的相关性分析 (红色圆圈表示正相关，蓝色圆圈表示负相关，圆圈大小表示相关系数大小)Fig.4 Correlation results of TP and other parameters

表层水中的Chl.a浓度与上覆水和间隙水中的TP浓度均呈极显著相关(P<0.01)，R2分别为0.916和0.832，与表层水和表层沉积物中的TP浓度呈显著相关(P<0.05)，R2分别0.740和0.750(表3). Chl.a可表征水体浮游植物的生物量，不同介质中磷浓度与Chl.a浓度均呈显著或极显著相关，可能说明磷和蓝藻水华暴发紧密相关. 一方面，TP浓度极大地影响了藻类的生长，水体中的磷对藻类生长有更强的缓冲力[21]. 另一方面，水体藻类的分布格局对不同区域不同介质的TP浓度也有影响，高密度藻类(水华)在湖泊随风浪迁移，是磷元素迁移转化途径之一[55].

湖区中表征碳源的指标浓度和TP浓度也有较强的相关性(表3)，表层水中CODMn与TP浓度呈极显著相关，R2达0.926；上覆水COD和上覆水TP以及间隙水TP均呈极显著相关(P<0.01)；间隙水COD则和表层水TP、上覆水TP以及间隙水TP均呈极显著相关(P<0.01). 碳源作为水生植物生长的重要营养元素之一，其与湖体中藻类、沉水植物生长都紧密相关，是湖体磷循环的影响因子之一. 胡颖等[56]研究表明太湖沉积物中存在聚磷菌，这种微生物在沉积物磷循环中起着重要的作用，其生长受碳源限制，这会直接导致碳源和磷源呈现显著的正相关关系.

表3 研究区不同介质中TP浓度与其他指标的相关关系

2.4 人类活动对湖区磷的影响

太湖现已全面取缔入湖排污口. 2018年，入湖河道TP浓度与入湖湖区不同介质中TP浓度表现出较强的空间一致性. 竺山湖入湖河道ρ(TP)在0.21～0.25 mg/L之间，劣于河道地表水Ⅲ类标准，显著高于其它湖区(表4). 西部沿岸区入湖河道ρ(TP)在0.04～0.20 mg/L之间，均值虽已达到河道地表水Ⅲ类标准，但仍远远超过生态环境部2020年发布的《湖泊营养盐基准-中东部湖区(总磷、总氮、叶绿素a)(2020年版)》中的基准值(0.029 mg/L). 南部湖区入湖河道ρ(TP)在0.06～0.15 mg/L之间，均值接近河道地表水Ⅱ类标准，是太湖入湖河道中水质最好的区域(表4).

表4 入湖河道和入湖湖区ρ(TP)的对比

人类活动强度可直接影响湖区磷污染程度. 聚类分析表明，太湖湖体营养盐浓度存在显著空间异质性，位于竺山湖和西部沿岸区的J12竺山湖、B22龙头、J13大浦可聚为一类，南部湖区和东太湖可聚为一类，西部沿岸区和南部沿岸区交界J13A洑东单独聚为一类，但其与南部湖区、东太湖更接近(图5). 究其原因，竺山湖、西部湖区和南部湖区是太湖的主要入湖湖区，受人为活动影响较大，环湖河道是磷元素入湖最主要途径，入太湖80%以上的磷负荷来自周边河道[58]，其中，80%来自竺山湖和西部沿岸区入湖河道，仅16%来自南部沿岸区入湖河道. 东太湖是太湖主要出水区，虽有四十余年水面围网养殖历史，但无外源直接输入，且该水域挺水植物(芦苇、菰等)的生物量较高，可阻挡陆源径流输入；另外，苦草、金鱼藻、菹草等沉水植物覆盖度较高，水体自净能力较强[20]. 南部沿岸区与东太湖TP浓度特征相似，反映出南部沿岸区外源输入较少，沉积物对磷较强的吸附作用，该湖区对磷的自净能力总体也较强.

图5 不同采样点位TP浓度特征Bray-Curtis聚类Fig.5 Bray-Curtis clustering of TP concentration characteristics at different sampling sites

生活污水、工业废水和农业面源污水等是太湖水体磷的主要来源[11]. 2018年，入太湖TP负荷约1900 t，远远超出程声通等[59]估算的太湖宏观水环境容量873 t. 因此，现阶段流域经济社会发展是入湖TP负荷增加，影响受纳水体水质的重要因素[11]. 太湖西北是大规模的工业生产区，2018年，位于太湖西北部的无锡市、常州市人均GDP分别为17.43万和14.93万元，分别是当年全国人均GDP的2.7和2.3倍，大量的含磷工农业污水和城市污水通过地表或地下径流汇入太湖，导致太湖北部湖区TP浓度普遍高于其它湖区. 农业面源污染也是太湖上游磷污染的主要来源. 李恒鹏等[60]发现，太湖上游面源污染中农业面源占56.20%；陈丽娜等[61]对武宜运河磷污染来源进行了解析，认为农业面源(包括种植业、畜禽养殖业和水产养殖业)的入河通量占入河总污染物量的85.9%.

综上分析，竺山湖应是当前太湖磷治理需要重点关注的水域，其外源污染影响较内源更加突出，控源截污是竺山湖及上游区域治理重点，特别是要全面排查涉磷企业，探索实施TP排放浓度和排放总量的“双控”制度，加快城中村、老旧城区、新建小区、城乡结合部污水收集管网建设，加强各类行业污水收集，加快补齐城镇污水收集管网短板，加强雨水管控，大力推进农业绿色发展，加快农村人居环境整治. 西部沿岸区在注重外源污染控制的同时，需同步关注内源潜在风险. 南部沿岸区周边区域需妥善处理好未来经济发展与废水排放负荷的关系，进一步提升现有入湖河道水质.

3 结论

1)本研究中表层水和底层上覆水的TP浓度平均值为0.10 mg/L，间隙水平均浓度约为上覆水的7倍；表层沉积物TP含量在474～2160 mg/kg，污染程度偏重. 磷污染总体呈现西部高于东部、北部高于南部的特征，入湖湖区污染程度明显高于出湖湖区.

2)太湖水体TP具有较强的沉积物吸附特性，属于磷留存能力依赖于铁的湖泊，沉积物磷的形态主要为活性较强的无机磷. pH对于内部磷释放特别重要，Chl.a、碳源、pH是和太湖磷浓度特征相关性最强的指标.

3)竺山湖外源污染影响较内源污染更加突出，是当前太湖TP治理需重点关注的区域. 西部沿岸区在注重外源污染控制的同时，需同步关注内源释放的潜在风险. 南部沿岸区周边区域需妥善处理好未来经济发展与废水排放负荷的关系.