响应曲面法优化褐铁矿精矿回收率工艺参数的研究①

冯艳虎，庄故章，周 平，武丹宇

（昆明理工大学 国土资源工程学院，云南 昆明 650093）

随着钢铁工业快速发展，我国对铁矿石需求量快速增长，且大量依赖进口。褐铁矿和菱铁矿等弱磁性铁矿石为难选矿石［1⁃3］。褐铁矿选矿方法分为单一选别流程和联合选别流程。重选、磁选和浮选单一选别流程具有成本低、操作维护简单、回收率低和尾矿品位高等特点［4］；联合选别流程有重选⁃磁选流程、浮选⁃磁选流程和焙烧⁃弱磁选流程等，选别效果较好［5⁃9］。

老挝某褐铁矿原矿品位55%左右，需要经过选别使铁精矿品位达到58%以上才能出售。褐铁矿为极难选矿石，对该类矿石进行选别研究，不仅可以解决我国铁矿资源短缺的问题，还能更好地促进我国周边国家的经济发展，实现互利共赢，具有重要战略意义。

1 试 验

1.1 原 矿

试验矿样取自老挝某地区褐铁矿选矿厂，矿样呈黄褐色，表面孔洞和裂缝较多。矿石粒度较大，最大可达180 mm，因此先将矿样破碎成－2 mm产品（下文称为原矿），混匀、缩分供后续试验使用。原矿化学多元素分析结果见表1，原矿铁物相分析结果见表2。

表1 原矿化学多元素分析结果（质量分数） %

表2 原矿铁物相分析结果

从表1可知，原矿铁品位为55.204%，矿石主要成分Fe2O3含量达78.27%。脉石矿物主要为SiO2，TiO2、P含量均较低。烧失量为11.33%。

从表2可知，赤褐铁矿中铁占有率高达99.36%，其他形式的铁占比很少，该矿石为极难选的赤褐铁矿。

1.2 试验设备及药剂

试验所用设备及药剂见表3。

表3 设备及药剂

1.3 试验方法

先将原矿用0.45 mm筛子筛出－0.45 mm粒级产品用于试验。每组矿样50 g，与碳粉均匀混合后装入坩埚，并置于100℃的恒温干燥箱内预热；将焙烧炉升温至预定温度后，将坩埚放入炉中开始焙烧，达到设定的焙烧时间后将坩埚取出，迅速放入冷水中进行水淬。水淬后的矿样进行弱磁选试验，磁场强度为220 mT。

2 试验结果及讨论

2.1 原矿热分析

褐铁矿的TG⁃DSC分析结果见图1。

图1 原矿TG⁃DSC分析结果

由图1可知，TG曲线（曲线1）在温度227.7℃之前质量损失率为0.78%；227.7～368.6℃温度段质量损失率为9.14%；368.6℃之后的质量损失率为1.81%；总质量损失率为11.73%。DSC曲线（曲线2）在227.7～368.6℃温度段出现一个吸热峰，峰值温度323.7℃。随着温度升高，质量的减少主要是由于褐铁矿中自由水和结晶水的挥发［10］，水分挥发有利于焙烧产品品位提高，经计算，充分焙烧后铁精矿品位有望达到61%以上。由图可知，焙烧温度应不低于368.6℃。

2.2 单因素试验

褐铁矿具有密度大、磁性小等物理特性。本文采用先焙烧后磁选的方法进行选别。

2.2.1 焙烧温度

设定焙烧时间45 min、碳粉用量2 g，焙烧温度对铁精矿品位及回收率的影响见图2。

图2 焙烧温度对铁精矿品位及回收率的影响

由图2可知，试验范围内，焙烧矿经过磁选选别得到的精矿品位较高，均在61%以上。随着焙烧温度升高，回收率整体呈先上升后降低的趋势。焙烧温度为900℃时选别指标较好，精矿品位达65.5%。

2.2.2 焙烧时间

焙烧温度900℃，其他条件不变，焙烧时间对铁精矿品位及回收率的影响见图3。

图3 焙烧时间对铁精矿品位及回收率的影响

由图3可知，焙烧时间对精矿回收率影响很大，对品位影响相对较小。当焙烧时间从15 min增加到45 min时，精矿回收率从55%增加到95%左右。综合考虑，选择焙烧时间为45 min。

2.2.3 碳粉用量

焙烧时间45 min，其他条件不变，碳粉用量对铁精矿品位及回收率的影响见图4。

图4 碳粉用量对铁精矿品位及回收率的影响

由图4可知，碳粉用量1 g时，精矿品位和回收率分别为64%和90%左右；继续增加碳粉用量，精矿品位仍有一定提高，而回收率小幅波动。考虑到精矿品位已达到预期目标，因此，选择碳粉用量为1 g。褐铁矿中Fe2O3含量78.27%，经计算，50 g矿石在焙烧过程中需消耗碳粉理论用量为1 g。这也证实理论计算的碳粉消耗量与实际试验结果相吻合。

2.3 响应曲面法设计与结果分析

2.3.1 模型设计

由单因素分析可知，经过焙烧⁃磁选后的精矿品位较高，均在61%以上。为了进一步探究焙烧温度、焙烧时间和碳粉用量三因素对褐铁矿精矿回收率的影响，采用响应曲面法［10］对3个主要因素进行优化试验。

利用Design⁃Expert 12软件，以焙烧温度（A）、焙烧时间（B）和碳粉用量（C）建立三因素三水平试验模型，响应曲面法中的因素和水平见表4。

表4 响应曲面法因素和水平

2.3.2 参数优化结果分析

将单因素分析所得数据输入模型中，经过非线性模拟得到的试验预测值结果见表5，方差分析结果见表6。

表5 试验预测值

由表6可知，模型的P值为0.000 2，P值小于0.05，表明该模型显著。利用Design⁃Expert 12软件对模型进行数值模拟，得到褐铁矿精矿回收率的二次回归方程模型为：

当P值小于0.05时，表示该来源对模型影响显著；P值小于0.000 1时，表示该来源对模型影响极其显著。从表6可知，因素B的P值小于0.000 1，说明因素B对该模型的影响极其显著；因素A、AB、BC、A2、B2的P值小于0.05，说明这些因素对模型的影响显著；因素C、AC和C2的P值均大于0.05，说明这些因素对模型的影响不显著。由此可知，对精矿回收率影响从大到小依次为：因素B＞因素A＞因素B2＞因素AB＞因素BC＞因素A2。

表6 方差分析结果

图5为响应曲面法实际值与预测值对比结果。从图5可以看出，通过Design⁃Expert 12软件建立模型模拟计算得出的预测值与实际值基本吻合，拟合结果较好。

图5 实际值与预测值对比结果

图6～8为焙烧温度、焙烧时间和碳粉用量每两者之间交互作用对褐铁矿精矿回收率影响的3D曲面图和等高线图。

响应曲面法优化结果中，3D曲面图形的倾斜程度越大和等高线图形中其等高线形状越接近椭圆形表示二者的交互作用对该模型的影响作用越大。由图6（a）、图7（a）和图8（a）的3D曲面图结果中可以看出，焙烧时间和焙烧温度交互作用对精矿回收率的影响最大，随着焙烧温度升高和焙烧时间增长，精矿回收率逐渐提高；焙烧时间和碳粉用量交互作用对精矿回收率的影响次之；焙烧温度和碳粉用量交互作用对精矿回收率的影响最小。由图6（b）、图7（b）和图8（b）的等高线图结果中可以看出，焙烧温度和焙烧时间的交互作用对精矿回收率的影响最大，碳粉用量和焙烧时间的交互作用对精矿回收率的影响次之，焙烧温度和碳粉用量交互作用对精矿回收率的影响较小。通过Design⁃Expert 12软件建立模型模拟优化得出最佳的试验条件见表7。

表7 响应曲面法优化最佳试验条件

图6 焙烧时间和焙烧温度对精矿回收率的影响

图7 焙烧时间和碳粉用量对精矿回收率的影响

图8 焙烧温度和碳粉用量对精矿回收率的影响

2.3.3 验证试验

为了验证响应曲面法优化对该试验模型的可靠性，在最佳试验条件下根据试验方法重复3次试验，结果见表8。

表8 参数优化验证试验结果

由表8可知，3次验证试验的平均回收率为91.99%，实际值与模拟优化得到的预测值相差1.09%，二者的结果相差较小，在误差可接受范围内，同时也可以看出Design⁃Expert 12软件建立模型的准确性、可靠性。

3 结 论

1）老挝某难选褐铁矿原矿铁品位55%左右，铁矿物主要以赤褐铁矿形式存在，占有率高达99%；原矿中脉石矿物主要为石英。

2）还原焙烧单因素试验结果表明，原矿经充分还原焙烧后磁选，铁精矿品位达到61%以上；焙烧温度和焙烧时间对铁精矿品位和回收率影响较大；碳粉用量达到理论用量后，再提高碳粉用量对铁精矿的品位和回收率影响较小。

3）为了进一步探索焙烧温度、焙烧时间和碳粉用量对铁精矿回收率的影响，在单因素试验基础上，通过响应曲面法建立模型优化还原焙烧工艺参数，优化后工艺参数为：焙烧温度873℃、焙烧时间75 min、碳粉用量2 g（相对50 g原矿），采用“还原焙烧⁃弱磁选”工艺流程选铁，得到铁精矿回收率为91.99%。经过验证，该模型设计准确、可靠，预测值与实际值吻合程度较高。