熔盐堆冷却盐回路剂量场分布与设备屏蔽

李长园，夏晓彬，蔡 军，张志宏，王建华，钱治成，陈德锋，谢贵英

(中国科学院 上海应用物理研究所，上海 201800)

熔盐堆作为第4代核能系统的6个候选堆型之一，早在20世纪50年代美国橡树岭国家实验室便开展了关于熔盐堆的相关研究，先后建成了使用NaF-ZrF4熔盐载体的2.5 MW空间动力试验反应堆(ARE)[1]和8 MW的熔盐增殖试验堆(MSRE)[2]，通过前后近5年时间的运行，不仅论证了熔盐堆的可行性，还证实了熔盐堆安全性高、经济性好、防核扩散和核燃料利用率高等诸多优点[3-4]，并被第4代国际论坛(GIF)选为第4代核能系统的6个候选堆型之一。

我国于2011年由中国科学院启动了战略性先导科技专项“未来先进核裂变能——钍基熔盐堆核能系统”，在上海应用物理研究所成立钍基熔盐核能系统研究中心，旨在建成具有独立知识产权的先进的第4代裂变反应堆——液态燃料钍基熔盐堆(TMSR-LF1)[5]。TMSR-LF1回路系统采用LiF-BeF2-ZrF4-UF4熔盐作为燃料盐，LiF-BeF2熔盐作为冷却剂，堆芯内采用熔盐-熔盐换热器，堆芯外采用熔盐-空气换热器，由冷却盐循环泵驱动并维持整个冷却盐熔盐回路的循环。冷却盐经过堆芯换热器时被堆芯中子活化产生放射性，当其流入熔盐-空气换热器、冷却盐循环泵等设备工艺房间时对周围环境产生辐射影响。随着对熔盐堆研究的深入，国内外出现了针对熔盐堆主体屏蔽的计算[6]和源项分布的相关研究[7-8]，但这些研究主要关注反应堆堆本体周围的辐射剂量场分布和活化产生的放射性核素的种类与来源，缺少对冷却盐流动性和堆芯内外分布等因素对冷却盐活化源项的影响研究，也缺少通过对源项分布的计算进一步分析冷却盐回路工艺房间内辐射剂量的分布和对房间内冷却盐设备的辐射防护研究。本文根据冷却盐流动过程和分布情况，分别通过求解放射性核素动态平衡微分方程和基于熔盐堆特点更新了燃耗库后的ORIGENS程序计算冷却盐回路不同位置的主要放射性核素活度浓度和各工艺房间的γ能谱与发射率。针对冷却盐回路泵间设备的辐照情况，采用屏蔽减弱倍数法和基于蒙特卡罗方法的MCNP程序计算该房间内γ吸收剂量率径向分布，并依此设计冷却盐回路设备屏蔽。

1 TMSR-LF1冷却盐回路分布与设备屏蔽要求

TMSR-LF1冷却盐回路系统冷却剂为LiF-BeF2熔盐，成分配比为66 mol%-34 mol%，其中7Li丰度为99.95%，整个回路主要由熔盐-熔盐换热器、熔盐-空气换热器、冷却盐泵及各设备之间的连接管道组成。冷却盐的循环流程为：堆芯内的熔盐-熔盐换热器→熔盐-空气换热器→冷却盐泵→堆芯内的熔盐-熔盐换热器，整个循环过程如图1所示。

熔盐-熔盐换热器位于地下-14 m层的反应堆堆芯内，由U形管和上端腔室组成，熔盐-熔盐换热器内冷却盐体积为6.0×104cm3；熔盐-空气换热器位于地下-8 m层冷却盐回路换热器间，设备内冷却盐体积为1.3×105cm3，冷却盐回路换热器房间内冷却盐管道长度为3.52 m；冷却盐泵位于地下-8 m层冷却盐回路泵间，设备冷却盐体积为2×105cm3，冷却盐回路泵间冷却盐管道长度为22.06 m；此外有6.53 m冷却盐管道位于地下-14 m层储罐间。冷却盐回路系统参数列于表1。

表1 冷却盐回路系统参数Table 1 Parameter of cooling molten salt circuit

冷却盐回路泵间内布置有大量冷却盐回路系统辅助设备，其中冷却盐泵稀油站、冷却盐回路真空系统、冷冻阀感应加热电源机柜和冷冻阀冷却风机设备耐辐照剂量限值为50 Gy，按照熔盐堆整个寿期内总计运行时间等效300满功率天计算，反应堆运行时设备所在位置的吸收剂量率应小于7 mGy/h。屏蔽设计中保守考虑，计算数据均考虑了两倍安全系数。

2 计算过程与方法

冷却盐LiF-BeF2在反应堆堆芯熔盐-熔盐换热器内被活化，发生的活化反应主要有：19F(n,α)16N、19F(n,γ)20F、19F(n,p)19O、7Li(n,γ)8Li、6Li(n,α)3H、9Be(n,α)6He等[7]。这些放射性核素中16N衰变过程中会放出能量为2.75、6.13和7.11 MeV的γ射线[9-10]，20F会发射出能量1.64、2.20和2.45 MeV的γ射线[11]，19O会发射出能量1.36 MeV和1.44 MeV的γ射线[12]，因此，19F(n，α)16N、19F(n，γ)20F、19F(n，p)19O这3种活化反应是熔盐堆运行期间冷却盐回路工艺设备房间屏蔽计算关注的重点。TMSR-LF1冷却盐回路系统辐射源项的计算采用了动态平衡微分方程和ORIGENS程序两种方法进行计算，通过对两种计算结果的比较，以验证所求解的放射性核素动态平衡微分方程的正确性。冷却盐回路工艺设备间采用能量分段细化后的屏蔽减弱倍数法快速给出所需屏蔽墙体厚度，通过MCNP程序给出冷却盐回路泵间详细的辐射剂量率分布，并验证能量细化变形后的减弱倍数法的计算结果同样具有很高的精确性。

2.1 冷却盐源项动态平衡方程和计算程序

根据冷却盐回路分布，冷却盐大部分分布在堆芯外，循环流动一周约46 s，其中流过堆芯被辐照时间约3 s，流出堆芯在设备和管道中的放射性衰减时间约43 s。将整个冷却盐回路按照反应堆堆芯内、外划分成两部分进行计算，位于堆芯熔盐-熔盐换热器的冷却盐放射性核素浓度的变化如式(1)所示，堆芯外入口位置冷却盐放射性核素浓度和出口位置冷却盐放射性核素浓度关系如式(2)所示。

(1)

C入=C出e-λt2

(2)

其中：σc为靶核受中子照射发生活化反应生成核素i的活化截面，barn(1 barn=10-24cm2)；φ为堆芯熔盐-熔盐换热器位置平均中子注量率，φ=1.25×1012cm2·s-1；Ctr为堆芯熔盐-熔盐换热器内单位体积靶核粒子数，cm-3；ρ为熔盐密度；NA=6.02×1023为阿伏伽德罗常量；fm为靶核原子在熔盐中的质量分数；fn为靶核核素的丰度；A为靶核核素的质量数；V为堆芯熔盐-熔盐换热器冷却盐体积，V=6.0×104cm3；λ为核素衰变常量，s-1；g为冷却盐流速，g=2.10×104cm3/s；t2为冷却盐在堆芯外设备和管道中的流动时间，t2=43 s；C入为冷却盐流入堆芯熔盐-熔盐换热器位置放射性核素浓度，cm-3；C出为冷却盐流出堆芯熔盐-熔盐换热器位置放射性核素浓度，cm-3；Ci为放射性核素i在堆芯熔盐-熔盐换热器中的平均核素浓度，cm-3。

(3)

求解式(3)可得：

(4)

其中，t为反应堆满功率后冷却盐循环运行时间。

TMSR-LF1冷却盐回路系统影响屏蔽的3个主要放射性核素16N、20F、19O均为短半衰期核素，半衰期分别为7.13、11.2、26.9 s-1，冷却盐循环一段时间后这3种放射性核素将很快达到动态平衡。平衡状态下，冷却盐回路堆芯熔盐-熔盐换热器出口位置的放射性核素浓度为：

(5)

再根据冷却盐在回路系统各设备和管道中的分布及流速，计算各设备入口位置的放射性核素浓度C出e-λt3，t3为由堆芯熔盐-熔盐换热器出口位置流至设备入口位置放射性核素的衰减时间，屏蔽计算中为保守考虑，将设备入口位置的放射性核素浓度作为设备的平均放射性核素浓度计算整个设备的放射性总量。冷却盐回路各设备的放射性核素总活度为：

A设=λC设V设=

(6)

为验证上述求解放射性核素动态平衡微分方程过程的正确性，采用SCALE软件包里的点燃耗计算程序ORIGENS[13]计算TMSR-LF1冷却盐回路堆芯熔盐-熔盐换热器活化源项，将两种方法的计算结果进行比较。ORIGENS采用矩阵指数方法求解线性一阶常微分方程组，该程序数据库包含2 000多种核素，可计算反应堆堆芯燃耗、裂变产物积累与衰变、锕系核素转变、衰变热、材料活化等。使用ORIGENS计算前，先采用SCALE软件包里的TRITON软件以ENDF/B-Ⅶ数据库为基础进行输运计算，基于熔盐堆堆芯结构和中子能谱计算结果对ORIGEN程序的燃耗库进行了更新。熔盐堆为热中子反应堆，堆芯冷却盐进、出口温度分别为630 ℃和650 ℃，使用“4**”中的THERM变量调整热中子谱对应的熔盐堆慢化剂温度，熔盐堆堆芯中子能谱和冷却盐主要活化反应截面将在源项计算结果分析中具体描述。针对冷却盐回路的流动性特点，ORIGENS程序模型中子通量卡“59**”分别取堆芯熔盐-熔盐换热器位置中子注量率1.25×1012cm2·s-1和冷却盐工艺房间的中子注量率0两种状态交替，与之对应的时间卡“60**”为堆芯活化时间3 s和堆外衰减时间43 s，计算单位体积的LiF-BeF2冷却盐经过多次循环达到平衡状态时的放射性活度浓度。材料核素卡“73$$”对应的成分“74**”取自表1中的冷却盐成分比例。

2.2 屏蔽减弱倍数法和蒙特卡罗程序模型

γ射线在物质中传输遵循指数衰减规律[14]，使透射γ降低至10%所需的材料厚度即为屏蔽材料1/10衰减层厚度TVL[15-16]。表2为普通硅酸盐混凝土屏蔽材料针对不同能量γ射线的1/10衰减层厚度[17-18]。

表2 混凝土屏蔽材料1/10衰减层厚度Table 2 Tenth-value layer thickness for concrete material

对于由多种不同放射性核素组成的γ射线存在多个能量峰，首先根据能量峰将γ能谱划分成多个细小的能量段，再用各能量段的最高能量γ对应的TVL计算每个能量段的γ衰减，使用ICRP-74报告中给出的转换因子K将γ注量率转换为吸收剂量率[19]。最后将各能量段的计算结果求和作为最终计算结果，即：

(7)

其中：Ni为i能量段γ注量率，cm-2·s-1；Ki为i能量段γ注量率与吸收剂量率转换因子，(mGy·h-1)/(cm2·s)；μi为i能量段γ射线对应的屏蔽材料的线衰减系数，cm-1；d为屏蔽体厚度，cm；TVLi为i能量段γ射线对应的混凝土屏蔽材料1/10衰减层厚度，cm。

为验证以上屏蔽减弱倍数法的计算精度，采用基于蒙特卡罗方法的三维粒子输运MCNP程序[20]计算冷却盐回路设备间的γ注量率分布，并使用相同的转换因子将γ注量率转换为吸收剂量率，将两种方法得到的屏蔽后的吸收剂量率结果进行对比。根据冷却盐回路物理参数、工艺间设备和墙体结构布局，建立相应的计算模型，由于设备间内的管道分布复杂且长度达几十米，建模过程中进行了相应的简化。屏蔽计算过程中为缩短计算时间，提高计算效率，将房间四周墙体等效为对称的环状结构，冷却盐回路设备位于环形房间的中心，设备与最近的一面墙体的距离作为环形房间的内壁半径200 cm，位于中间位置的冷却盐泵为主要的放射源，将其等效为直径36 cm、高50 cm的充满熔盐的圆柱体源。屏蔽墙体为普通硅酸盐混凝土材料，密度为2.35 g/cm3。采用MCNP程序中的几何块体探测器F4与网格权重窗划分工具MESH组成FMESH4卡计算冷却盐工艺房间剂量场分布；采用MCNP程序的环探测器F5计算设备所在位置屏蔽前后的γ辐射剂量率。屏蔽计算模型如图2所示。

图2 屏蔽计算模型Fig.2 Model of shield calculation

3 冷却盐工艺房间辐射源项计算结果分析

表3 放射性核素在冷却盐回路不同位置的活度浓度Table 3 Activity concentration of radionuclide at different locations in cooling molten salt circuit

4 冷却盐回路房间辐射剂量率分布与屏蔽设计

TMSR-LF1冷却盐中子活化放射性核素16N、20F和19O衰减产生γ射线，对周围环境和设备造成辐射影响，冷却盐中的杂质及金属腐蚀产物Fe和Ni等元素被中子活化产生的放射性核素59Fe和60Co等在衰变过程中也会放出γ射线。屏蔽计算时将根据冷却盐在各工艺房间的分布，将设备与管道上的放射性核素进行累加，计算各工艺房间内总的放射性强度，冷却盐回路各工艺房间γ发射率和能谱分布列于表4。反应堆运行期间，冷却盐中主要放射性核素20F、19O、16N衰变放出的γ射线能量峰分别为1.64、1.36、6.13 MeV，因此，冷却盐工艺间γ能谱分别在1.33～1.66 MeV和5.00～6.50 MeV两个能量区域出现峰值。

表4 冷却盐工艺间γ能谱和发射率Table 4 Gamma energy spectrum and emissivity in room of cooling molten salt circuit

TMSR-LF1冷却盐回路工艺房间中储罐间管道中冷却盐总的γ发射率为8.71×1011s-1，冷却盐回路换热器间设备和管道中冷却盐总的γ发射率为9.51×1011s-1，冷却盐回路泵间设备和管道中冷却盐总的γ发射率为1.93×1012s-1。其中冷却盐回路泵间的放射性最强，此外冷却盐回路泵间有冷却盐泵稀油站、冷却盐回路真空系统、冷冻阀感应加热电源机柜和冷冻阀冷却风机等设备需要屏蔽。根据表4中所列的冷却盐回路泵间γ能谱和放射源强度，采用图2中MCNP程序模型计算的冷却盐回路泵间γ吸收剂量率的分布如图3所示。

图3 冷却盐回路泵间γ吸收剂量率的分布Fig.3 Distribution of gamma dose rate in room of cooling molten salt circuit pump

由图3可知，30 cm的普通混凝土外γ吸收剂量率为6.55 mGy/h，小于设备耐γ辐照剂量率限值7 mGy/h。为方便对设备的屏蔽防护，将TMSR-LF冷却盐泵稀油站、冷却盐回路真空系统、冷冻阀感应加热机柜和冷冻阀风机等设备集中布置在冷却盐回路泵间北侧靠近墙体的位置，在冷却盐泵稀油站等设备与冷却盐泵辐射源之间设置一层30 cm厚的混凝土墙体屏蔽，如图4所示。

图4 冷却盐回路设备屏蔽Fig.4 Shield for cooling molten salt circuit equipment

冷却盐泵稀油站、冷却盐回路真空系统、冷冻阀感应加热机柜和冷冻阀风机与冷却盐泵的距离分别为3.3、3.5、5.0和5.8 m，采用冷却盐回路泵间的γ能谱和γ发射率，计算各设备所在位置经30 cm混凝土墙体屏蔽前后的吸收剂量率(表5)。屏蔽前，与冷却盐泵距离最近的冷却盐泵稀油站所在位置的γ吸收剂量率为45.7 mGy/h，与冷却盐泵距离最远的冷冻阀风机设备所在位置的γ吸收剂量率为14.8 mGy/h，均大于设备耐γ辐照剂量率限值7 mGy/h。在冷却盐泵稀油站等设备与冷却盐泵之间设置30 cm普通混凝土墙体屏蔽后，距离冷却盐泵最近的冷却盐泵稀油站设备所在位置γ吸收剂量率可降低至设备耐γ辐照剂量率限制7 mGy/h以下，满足设备辐射防护要求。屏蔽设计中为安全保守考虑，大部分计算数据均预留了两倍安全系数[21]。采用MCNP程序模拟计算追踪的粒子数n=5×108时，计算相对误差最大为0.82%，MCNP程序计算过程中考虑了冷却盐材料本身对γ射线的自吸收作用，因此，MCNP程序计算结果略小于减弱倍数法给出的结果。

表5 冷却盐回路设备所在位置的吸收剂量率Table 5 Absorbed dose rate at location of cooling molten salt circuit equipment

5 结论

本文通过对熔盐堆冷却盐回路流动过程和分布规律的分析，开展冷却盐工艺间辐射剂量场分布和设备屏蔽研究，得到如下结论。

1) 冷却盐泵表面最大γ吸收剂量率为2.7×103mGy/h，其周围设备冷却盐泵稀油站、冷却盐回路真空系统、冷冻阀感应加热电源机柜和冷冻阀风机所在位置在屏蔽前的γ吸收剂量率分别为45.7、40.6、19.9、14.8 mGy/h，超过设备耐γ辐照剂量率限制7 mGy/h。

2) 采用30 cm混凝土屏蔽后，冷却盐泵稀油站等设备所在位置最大γ吸收剂量率为3.2 mGy/h，设备在熔盐堆整个寿期内累计γ吸收剂量最大为2.3×104mGy，低于设备耐辐照剂量限值5.0×104mGy，满足设备辐射防护要求。

3) 放射性核素动态平衡微分方程计算得到的16N、20F和19O放射性核素活度浓度与ORIGENS程序计算数据的相对偏差最大2.92%，结果较吻合；反应堆运行时，冷却盐γ能谱峰值分别位于1.33～1.66 MeV和5.00～6.50 MeV区间，主要来自冷却盐LiF-BeF2(66 mol%-34 mol%)被中子活化产生的放射性核素16N、20F和19O。