LiF掺杂提升Li1.1Ta0.9Zr0.1SiO5固态电解质室温离子电导率

廖瑞雄， 李子蔚， 雷金刚， 刘泽远， 王海忠，赖福林， 王伯元， 张骞*

（江西理工大学，a.材料冶金化学学部；b.江西省动力电池及材料重点实验室，江西 赣州 341000）

0 引 言

由于为电子产品和电动汽车提供动力的储能设备需求不断增加，高比能量密度和高倍率性能电池得到了广泛的应用，并在电极材料方面取得了较好的研究成果[1]。然而，目前生产使用的锂离子电池广泛使用有机液态电解液，其伴随着易泄露、易燃易爆和化学稳定性差等缺陷，限制了大功率锂离子动力电池的发展[2]。与传统的锂离子电池相比，采用固态无机电解质的锂离子电池具有良好的电化学稳定性、设计简便、较高的能量和功率密度等优点而备受关注[3-8]。因而由无机固体电解质（ISEs）制备的全固态锂离子电池（ASSBs）被认为是目前最有前途的替代品之一。然而，ISEs的发展主要受到2个因素的限制：一是低离子电导率；二是活性电极与固态电解质之间的高界面电阻[9]。到目前为止，只发现了少数几种在室温下总电导率超过0.01 mS/cm的氧化物快锂离子导体，包括钙钛矿Li0.34La0.56TiO3[10]、类NASiCON的Li1.3Al0.3Ti1.7（PO4）3（LATP）和Li1.3Al0.3Ge1.7（PO4）3（LAGP）[11]以 及 石 榴 石Li7La3Zr2O12（LLZO）[12]。因此，寻找和开发新型锂离子导电氧化物具有十分重要的意义。LiTaSiO5（LTSO）是最近发现的锂离子氧化物导体，理论预测通过Zr掺杂后的Li1+xTa1-xZrxSiO5在300 K下的电导率与现有最好的氧化物锂离子导体（0.1～1 mS/cm）相当[13-14]。

XIONG等[13]和WANG等[14]通过固相反应的方法理论设计合成了锆掺杂量为 12.5%（Li1.125Ta0.875Zr0.125SiO5）和10%（Li1.1Ta0.9Zr0.1SiO5）的 固态电解质，在室温下电导率分别为1.00×10-5S/cm和2.97×10-5S/cm。WANG等在30℃条件下采用放电等离子烧结技术制备了结构致密的Li1.125Ta0.875Zr0.125SiO5固体电解质，离子电导率为1.44×10-5S/cm[15]。……