某CO2+O2地浸采铀场抽液钻孔氡浓度与释放量的估算

张 辉,牛 洁,邓 君,徐乐昌

(1.核工业北京化工冶金研究院,北京 101149;2.中国疾病预防控制中心 辐射防护与核安全医学所,北京 100088)

铀矿冶是原子能工业的基础,尽管铀矿冶过程产生的大多是低放射性废弃物,但是由于废物产生量大、分布广、迁移影响规律复杂、更容易与人居环境发生直接影响,铀矿采冶加工贡献了核燃料循环过程91.5%公众集体剂量[1]。铀矿冶设施公众有效剂量主要是由222Rn以及其子体通过气载途径贡献[2]。

对铀矿冶设施场地氡释放率测量是准确开展环境影响评估、有效加强辐射防护监管、针对性进行放射性污染防治的重要前提[3]。近年来以CO2+O2原地浸出铀矿山为代表的第三代采铀矿冶技术迅速发展,该类技术通过创造类似于砂岩铀矿成矿逆过程的环境,对复杂砂岩型铀矿资源进行经济有效、绿色开采;大幅度降低了铀矿冶过程氡及其子体所致公众有效剂量,但是新装备技术配套监测评价技术还存在氡释放方式不清晰、监测数据基础较为薄弱等问题。在地浸铀矿山发展初期,地浸工艺氡释放量计算基于地下水中的氡全部释放而估算,据此计算大规模地浸矿水冶厂、地浸井场周边1 km范围内的公众有效剂量均存在超标风险,这显然与实际情况不相符。为科学确定原地浸出铀矿山气态源项氡释放量,为地浸矿山辐射环境影响评价提供准确的源项数据,从而将按现有源项确定方法估算的辐射环境影响降低到真实合理水平,规避不合理的辐射防护措施与代价,减少社会纠纷,促进地浸采铀矿山的持续发展[4-5]。

抽液钻孔中氡向空气散逸的氡浓度与释放量确定存在“测不准”问题[2]。地浸抽液钻孔是半封闭系统,地浸浸出液中(产品液)氡全部释放浓度可高达200 kBq/m3[6-7],溶解氡在抽液钻孔液面以上有限空间向空气散逸扩散,最终在地表抽液钻孔口进入大气环境。由于抽液钻孔口空间较小,可供采样的样品气体体积通常只有几百毫升,主动采样设备泵吸采样会改变抽液钻孔内部流场,加速氡解吸释放或者吸引孔外空气进入采样空间,造成样品不准确;被动式氡探测器通常由于体积原因,无法放置到采样位置或者阻塞抽液钻孔气流。本研究从地浸采铀工艺特点出发,针对地浸抽液钻孔开展个人剂量计氡浓度实测与理论模型分析相验证,估算分析案例地浸场抽液钻孔氡释放量,并对结果开展归一化计算。

1 原地浸出采铀氡释放特征

CO2+O2原地浸出采铀技术是中国第三代铀矿采冶技术典型代表,该技术是用地下水加入CO2气体和O2气体作为浸出剂配制好的溶浸液,通过注液钻孔注入天然埋藏条件下砂岩型铀矿层,改变铀沉积成矿时地球化学环境,用氧气将四价铀氧化成六价铀,用重碳酸根与六价铀络合而溶解铀,形成含铀浸出液,并通过抽液钻孔提升至地表并输送至水冶车间,经过吸附、淋洗和沉淀等过程加工成“111”产品(铀矿冶水冶产品统称)的铀矿采冶一体化工艺。该工艺由原地浸出和浸出液处理两大部分组成。前者是用CO2和O2使矿石中的铀从固相转移至液相,形成浸出液的过程;后者是对浸出液进行处理,最终得到铀浓缩物产品的过程[8]。

主要设施包括注液钻孔、抽液钻孔、主控室、水冶车间等,如图1所示。砂岩矿体埋藏在具备一定地址条件地层中,其上下层为不透水顶板、底板。溶浸剂在配液池调整好组分后经过注液钻孔注入含铀矿层,在矿体内流动溶解铀形成浸出液。浸出液从抽液钻孔抽出进入集液池,输送到水冶车间生产“111”产品。集控室作用是调整抽液钻孔注液孔流量,控制地下水流场在抽液钻孔附近形成小范围水力漏斗,溶浸剂在水力作用下向抽液钻孔附近汇集。在矿体外围的上含水层、含矿含水层以及下含水层分别设置监测井对核素以及溶浸剂迁移情况监测。

CO2+O2原地浸出采铀过程不存在矿石开采环节,无地下通风系统,氡主要来自地下水以及溶浸剂、浸出液,以及工艺废水中镭的衰变,氡从工艺过程的开口环节释放,如未封闭的配液池、集液池、蒸发池、水冶车间以及抽液钻孔等。目前配液池、集液池可通过全封闭方式防止氡的排放,蒸发池作为地浸采铀环保设施,氡浓度监测与辐射防护管理措施较为完善。抽液钻孔为了维持抽液压力需要采用半封闭设计,抽液钻孔分布在整个地浸采场范围。抽注单元示意图示于图2,地浸井场示意图示于图3。

图2 地浸抽注单元示意图

图3 地浸井场示意图

地浸抽液钻孔是地浸抽注单元的核心,如图2所示,抽注单元采用“七点型”网格式井型,抽液钻孔周边均匀分布6个注液钻孔,抽液钻孔与注液钻孔间距为35 m。抽液钻孔采用大口径填砾式结构,钻孔直径311 mm,套管φ148 mm×14 mm,采用半封闭结构。抽液井口直径0.14 m,截面积0.053 1 m2,为了调整抽液钻孔气压,不能完全封闭,一般认为未封闭的面积占总截面积的10%。氡在抽液钻孔释放示意图示于图4,抽液钻孔氡的释放以无组织散逸排放为主。浸出液中226Ra衰变产生的氡溶解于水中,水中氡通过界面交换向抽液钻孔上部的空气扩散,一定浓度的氡最终通过钻孔上部开口处向大气扩散。

图4 抽液钻孔内抽液管以及氡释放示意图

抽液钻孔作为氡释放源项,分析与评价其放射性危害主要困难在于如何确定氡释放强度。由于单个抽液钻孔不存在组织气流排放,氡释放主要通过未完全封闭的抽液钻孔盖子缝隙开口处扩散释放,氡释放量与抽液钻孔氡浓度、地表风速等因素相关。抽液钻孔内空间较小,采用抽气式氡测量设备会扰动抽液管内氡浓度场分布,不能真实反映出口处氡真实浓度。由于设备体积,湿度效应等因素,采用活性炭盒式累积氡浓度测量方法也无法获得监测数据。

针对上述问题开展案例研究。采用个人剂量作为小型被动式累积氡测量装置,对抽液管内部近开口处氡浓度开展测量,并采用氡一维扩散模型开展氡浓度理论计算,将理论结果与现场实测数据结合比较,推算了某CO2+O2原地浸出采铀井场抽液钻孔氡释放量。

2 方法建立

确定CO2+O2原地浸出采铀井场抽液钻孔氡释放量需要首先测量抽液钻孔出口附近氡浓度。在确定氡浓度基础上,根据地表平均风速估算抽液钻孔氡浓度释放量。由于抽液钻孔氡浓度监测难度大,周期长,数据代表性差。为此,在现场实测基础上,同时开展模型探讨,寻求氡释放扩散规律,并与实测数据相互验证。

氡浓度监测采用被动式累积氡测量方式,本研究采用KF606B个人剂量计作为累积氡监测装置。装置示意图示于图5。该装置体积小,可放置在抽液钻孔内,不影响孔内气流,装置受湿度干扰较小,采用ABS工程树脂压模制造,剂量计下部有一个迷宫式气体入口,含氡空气通过该入口经滤膜过滤后进入扩散腔,扩散时间常数为15 min,既可屏蔽95%的钍射气(220Rn),又能及时响应氡浓度在空间和时间上的变化。扩散腔底部中央放置探测灵敏元件。扩散腔内氡及其衰变子体发射α粒子打到CR-39探测器上形成潜径迹,经蚀刻后形成径迹。由探测器单位面积上径迹密度与氡浓度和累积时间乘积的线性关系可测量环境氡浓度。该设备还同时装载热释光探测器,可对空气贯穿剂量率同步监测[9]。

图5 KF606B氡测量装置氡测量示意图

本研究同时采用氡一维垂直扩散模型对氡扩散浓度进行理论模拟。抽液钻孔氡迁移扩散过程是含氡浸出液在气液两相界面释放氡,氡在上部空气迁移扩散,通过抽液钻孔顶部缝隙与空气联通,进一步向空气释放的无气流扰动迁移过程。据此,项目组设计了氡垂直恒温扩散实验,以确定抽液钻孔环境氡释放的有效扩散系数,估算不同深度水位,不同水氡浓度情况下抽液钻孔出口氡浓度。

氡气在抽液管扩散行为属于无限垂直空间的扩散迁移分布,符合Fick 定理,类似于层状矿体均匀非放射性介质中的射气分布。当氡源在垂直空间扩散时间足够长时,氡气在非氡吸收材料管中的扩散分布可由下式描述[10]:

(1)

式中,N为空间离氡源x处的氡气浓度,Bq/m3;x为管中某位置点离氡源的距离,m;λ 为222Rn的衰变常数,无量纲;De为氡气在实验环境中的有效扩散系数,N0为接近氡源点位置的氡气浓度,Bq/m3。

理论上只要测定除氡源浓度外,任意2个位置上的氡浓度计数,就可计算氡的有效扩散系数k。为减小测量误差,提高扩散系数的计算精度和稳定性,采用多点测量氡气在PVC 管中的分布,用最小二乘法对氡的计数分布进行拟合,可获得较为稳定的扩散系数。当一定条件下水面氡浓度、扩散系数以及液面高度明确后,即可推算抽液管出口处氡浓度,并与放置于该处的氡浓度探测器结果相比较。

对抽液钻孔氡释放源项强度调查可通过开口处氡浓度监测、抽液钻孔内外压差以及有效开孔面积,依据伯努利方程,出口体积流量主要由内外压差决定,包括热压差和风速压差,公式演化如下:

(2)

式中,Q为钻孔年氡释放量,Bq/a;CRn为抽液钻孔平均氡浓度Bq/m3;A为抽液钻孔有效开口面积m2,取0.005 m2;Pi为地表有效风速i风速段频率;g为重力加速度,9.8 m/s2;h为出口热力抬升高度,单位m,当空气温度大于抽液钻孔温度可忽略;ρn、ρw为抽液钻孔内以及环境空气密度,kg/m3;vi为设施所在地Pi风速段风速,m/s。

为了便于比较不同技术路线铀生产过程氡释放量,氡释放量归一化方法采用吨金属铀流出物释放量计算方法。

归一化吨金属铀氡释放量按下式计算:

QN=R/U

(3)

式中,QN为归一化吨金属铀氡释放量,GBq/tU;R为对应金属产量全部相关设施年氡总释放量,GBq/a;U为设施年金属产量,t/a。

3 实验与现场监测

3.1 抽液钻孔出口氡浓度监测

开展现场氡浓度测量。选择内蒙古某CO2+O2原地浸出采铀二期项目,对7井场每个井场5～8个抽液钻孔进行空气氡浓度实测。为了尽可能减少外环境影响,将KF606B个人剂量计放置抽液钻孔口下0.3～0.7 m处,布置时间为2～4周。

监测结束后将探测器取回,关闭采样口,送实验室处理。取出CR39部件,采用6.25 mol/L氢氧化钠溶液60 ℃恒温水浴蚀刻24 h,用CR39氡蚀刻自动读取装置自动测量。

3.2 一维扩散实验

搭建氡一维垂直扩散实验台架装置,结构示意图示于图6。装置包括氡源[11]、扩散管、恒温套管、氡测量装置、末端氡吸收装置。扩散管有效部件高2.5 m,内径0.3 m,底部连接自制氡室作为氡源,采用复合玻璃纤维滤膜过滤子体,氡气在垂直方向自由扩散。在内管各相应位置0.5、1、1.5、2、2.5 m处放置被动式氡测量装置,避免扰动气流,本实验采用KF606B型个人剂量计。顶部安装可更换活性炭包,所用活性炭由果壳经高温炭化、活化制得,其外观为大小不等的黑色块状活性炭。装置采用PVC中空套管结构,套管空隙采用恒温泵循环恒温液体以控制扩散管温度,实验模控制抽液钻孔温度,维持在(16±0.5) ℃。装置相对湿度难以控制恒定,实验期间测量相对湿度为67%～86%。

图6 一维扩散实验装置示意图

实验过程为:完成装置联通后,检查气密性,测试控制系统有效性,打开恒温循环水将扩散系统温度调整为实验状态。为控制实验本底水平,采用老气(长时间存放压缩空气,氡浓度水平近零)吹扫一维装置腔内,吹扫完成后封闭管道安装活性炭包,联通氡源,安装氡探测器并开始计时。氡室平衡浓度为800 Bq/m3,活性炭包装入顶部吸收内部多余氡气,阻断外部氡气干扰。

4 结果与讨论

4.1 现场氡监测

对目标采区7个井场201个抽液钻孔开展抽液钻孔井口氡浓度抽样监测。各井场由于地质条件、矿化度、地下水流场以及浸出液组分等差异会导致浸出液中226Ra浓度不同,从而导致氡浓度不同,为保障氡浓度监测代表性,对每个采区根据采场面积大小随机抽取5～8个氡监测点位。监测结果列于表1。

表1 井场抽液钻孔氡浓度监测

从表1数据可以看出,采区各井场氡浓度差异较大,最小氡浓度为55.7 Bq/m3,探测得到最大氡浓度为390.8 Bq/m3。各井场平均氡浓度为147.2～320.5 Bq/m3。为方便计算整个采场抽液钻孔氡释放量,对各井场平均氡浓度依据采场面积加权计算采场平均氡浓度,结果为270.6 Bq/m3。

4.2 抽液孔氡浓度预测

在实验室开展一维垂直扩散实验,装置示于图6,实验结果列于表2。从表2数据可以看出,当氡源浓度为800 Bq/m3时,实验装置中氡浓度随高度呈现指数下降,符合公式(1)的描述,其中在2.5 m处氡浓度下降为189.9 Bq/m3。

表2 氡恒温垂直扩散实验结果

采用最小二乘法拟合结果(图7)可计算本实验氡在垂直空间16 ℃时有效扩散系数De为0.057 8 cm2·s-1,该数值显著低于文献[12]推荐的氡在空气中扩散系数0.105 cm2·s-1(20 ℃)。

图7 氡浓度与扩散距离拟合结果

采用实验室测得有效扩散系数推算抽液钻孔出口处氡浓度水平与现场氡浓度监测进行比较。测量该采区浸出液中氡浓度为2×105Bq/m3,在16 ℃时氡在气液两相的平衡Oswald系数为0.3,则地浸液液面处空气氡浓度为60 kBq/m3。该采场抽液钻孔液面距离地表距离为8～10 m,均值为9.06 m。通过公式(1)计算可知,抽液钻孔出口处空气氡浓度为254.4 Bq/m3,低于采场现场监测氡浓度平均值16.2 Bq/m3。

为了验证有效扩散系数推算出口氡浓度可靠性,分别在7个井场各随机选择一井口开展现场监测抽液钻孔,原样取样[13]后采用文献方法[14]分析总溶解氡与液面距离,推算出口氡浓度与实测氡浓度数据相关性。

从表3数据可以看出,推算氡浓度数据整体低于实测氡浓度水平,浓度差为8.9～16.2 Bq/m3。两组数据相关系数为0.999 6,数据高度相关,说明采用扩散模型推算有效扩散系数计算出口氡浓度的方法具有可信度。两种方法间差距是由于方法间差异造成的系统性差异,可通过修正消除误差。本研究推荐修正系数为1.05。

表3 氡浓度推算与实测比较

至少有两种原因造成模式估算氡浓度低于现场实测数据。原因之一是模式估算没有考虑抽液钻孔液面上下活动造成的“呼吸”效应。抽液钻孔中浸出液液面在实际生产过程不是完全静止不动,孔内液面与地下水水位基本相同,但随着生产调节会在一个范围内波动,抽液钻孔内含氡空气会周期性的随着液面涨落“呼吸”,使额外氡释放出来。这个过程会被放置在抽液钻孔内的个人剂量计探测到,因此平均氡浓度会高于理论计算。

原因之二是氡在垂直方向扩散具有向上运移特性。氡在标准大气压、20 ℃的气体密度为9.902 kg/m3,远高于空气密度,在没有空气扰动情况下氡会聚集在有限空间底部,但是事实上氡在浓差扩散基础上存在主动向上运移的现象[15-16]。部分学者认为氡在垂直方向扩散具有团聚效应,与α粒子及其子体团聚,形成平均密度小于空气的胶粒微团带动氡气向上迁移,表现为氡有效扩散系数增加,上部氡浓度略微升高。由于氡向上运移机理并不是非常清楚,这种效果不确定。在本研究中由于在连接氡室前安装了气溶胶滤膜,使得氡室内原本积累的气溶胶与氡子体不能穿过滤膜,客观上降低了形成团聚微团的机会,因此不会高估有效扩散系数。

4.3 氡的释放量归一化计算

计算该采场201个抽液钻孔氡释放量。按照一年360 d稳定状态(扣除维修、洗井等非正常工况),选择该采场平均氡浓度270.6 Bq/m3作为氡浓度数据,气象条件选择距离设施最近气象站完整一年逐日风速风向数据,用公式(2)计算可得该采场年氡释放量为30.83 GBq/a。计算抽液孔归一化氡释放量为0.26 GBq/tU。

根据文献数据[3-4]分析对常规地下开采铀矿山与地浸矿山氡排放特征。常规开采铀矿山A矿、B矿、C矿的主要氡释放源头分别是回风井、尾渣库与堆浸场,D为内蒙古某CO2+O2原地浸出采铀矿山。其中,地下开采铀矿山矿石开采或者加工阶段主要氡排放设施为回风井,水冶过程主要设施包括堆浸场与水冶车间,环保安全处置过程氡排放主要是尾渣库;地浸铀矿山矿石加工要氡释放源为井场抽液孔氡释放,水冶过程氡释放主要包括水冶车间、集液池、配液池,环保安全处置过程主要是蒸发池。通过表4比较可知地下开采铀矿山每生产1 t铀氡释放量为327～1 184 GBq(3.27×1011～1.184×1012Bq),而地浸过程氡归一化释放量仅为85.26 GBq/tU,仅为地下开采过程氡释放量的四分之一左右。

表4 地下开采与地浸铀矿山归一化氡释放量比较 (GBq/tU)

地浸过程与地下开采过程相比,由于未将矿石挖掘到地表,减少了开采过程氡释放,而地浸钻孔氡释放量远低于矿石开采过程,约为地下开采过程的千分之一。水冶过程由于受到开放式集液池与配液池影响,氡释放水平较高,随着工艺改进,将集液池与配液池封闭后至少减少该过程90%的氡释放量,可进一步降低该过程辐射环境影响。末端环保中,由于地下开采铀矿山的废石场、尾矿(渣)库等设施在退役覆盖前持续释放氡,而地浸铀矿山只有蒸发池,且蒸发池由于水面覆盖比例较高而大幅度降低氡释放量。整体上地浸铀矿山归一化氡释放量远低于地下开采铀矿山。

与相关文献报道国外类似技术相比,美国各类铀矿山归一化氡释放量为200～12 700 GBq/tU[17]。澳大利亚Beverley地浸矿山归一化氡释放量为43.4 GBq/tU(仅计算水冶过程)[18]。对比来看,除水冶过程氡释放量高于国外类似装置外,我国CO2+O2原地浸出采铀矿山氡释放控制水平处于国际领先地位。

综上,归一化氡释放量分析发现我国CO2+O2原地浸出采铀矿山氡释放量水平较低,不仅低于地下开采铀矿山,在国际上来看同类技术装备也处于辐射环境影响优势地位。

5 结论与建议

CO2+O2原地浸出采铀矿山抽液钻孔是该类型铀矿山的典型氡释放源,采用小体积固体径迹探测器可实现抽液钻孔氡浓度被动式探测,本研究对采区7个井场监测氡浓度范围为55.7～390.8 Bq/m3,加权平均氡浓度为270.6 Bq/m3。

实测有效扩散系数推算抽液孔出口处氡浓度是一种除现场监测外有效获得出口氡浓度数据的有效方法。采用一维垂直扩散模拟装置测量了抽液孔环境有效扩散系数,采用最小二乘法拟合计算了介质温度16 ℃、相对湿度为67%～86%条件下,氡垂直方向向上有效扩散系数De为0.057 8 cm2·s-1,据此推算抽液孔出口氡平均浓度为254.4 Bq/m3,对比实测加权平均氡浓度(270.6 Bq/m3),系统偏差数据建议采用修正系数1.05。进而推算该井场201口抽液钻孔氡总释放量为30.83 GBq/a。

我国CO2+O2原地浸出采铀矿山氡释放量水平较低,不仅大幅度低于地下开采铀矿山,在国际同类技术装备也处于辐射环境影响优势地位。CO2+O2原地浸出采铀矿山归一化氡释放量不足地下开采铀矿山氡释放量的四分之一。在原位浸出阶段氡释放量降低为地下开采铀矿山矿石开采与处理阶段的千分之一。建议开发水冶全流程封闭工艺,封闭集液池、配液池等水冶过程与外环境联通环节,进一步提升地浸铀矿山辐射防护能力。