大气无机氮沉降卫星遥感估算研究进展

2023-09-09 13:42张秀英刘磊秦佳遥董佳琦程苗苗卢学鹤丁佳
遥感学报 2023年8期
关键词:氮化合物无机通量

张秀英,刘磊,秦佳遥,董佳琦,程苗苗,卢学鹤,丁佳

1.自然资源部 城市国土资源监测与仿真重点实验室,深圳 518000;

2.南京大学 国际地球系统科学研究所,南京 210023;

3.江苏地理信息资源开发与应用协同创新中心,南京 210046;

4.兰州大学 资源环境学院,兰州 710003;

5.中国环境科学研究院 大气环境研究所,北京 100012;

6.苏州科技大学 地理科学与测绘工程学院,苏州 215009

1 引言

自然界中氮素(N)以无机氮、有机氮和氮气3 种形式存在,其中无机氮(又称活性氮)是植物能直接利用氮的主要形式。大气氮沉降是指氮从大气输送到地面的过程,以无机氮为主,包括气态或者颗粒态含氮物质持续沉降到地表的干沉降过程以及水溶性的含氮化合物随着降水沉降到地表的湿沉降过程(Xu等,2015)。近年来,工业和农业的迅速发展导致向大气中排放的含氮化学物激增,大气氮沉降也呈现迅速增加的趋势。全球尺度上,大气氮沉降从工业革命之前的0.67 kg N ha-1a-1增加到了2014年的5.45 kg N ha-1a-1(Galloway等,1995)。氮作为植物生长的首要营养元素,氮沉降促进了植物生长、提高了生态系统生产力;但是过量的氮输入也引起了一系列环境问题,如生物多样性降低、大气污染、土壤酸化、水体富营养化等(Stevens 等,2010;Wang 等,2019b)。因此,厘清区域尺度大气氮沉降时空分布格局是评估氮沉降对生态系统影响、制定缓解氮污染政策的迫切需求。

按照沉降形式,大气无机氮沉降包括干沉降(气体和颗粒物)和湿沉降;按照组成成分,包括氨态和硝态氮沉降(Xu等,2015)。大气无机氮沉降主要包括气体(NO2、HNO3和NH3)、颗粒物(NO3-、NH4+)和降水中NO3-和NH4+沉降通量7 个组份。其中,干/湿和氨/硝沉降比随着排放源、所处的地理位置和气候条件的不同表现出较大差异(Sparks 等,2008;Wang 等,2013;Cui 等,2014;Xu等,2015;Zhang等,2018d)。

区域尺度大气无机氮沉降时空分布格局主要依赖于站点的网络化监测和大气化学传输模型模拟。中国氮湿沉降监测网络可以追溯到环境保护局1981 年—1983 年建立的酸雨监测网以及后期建立的东亚酸雨监测网,监测了局部地区部分场次降水中的NO3-和NH4+沉降量(Zhao 和Sun,1986;Liu 等,2016)。干沉降监测比湿沉降起步晚,而且受地表粗糙度、空气湿度和气候等环境因素的影响难以量化;通常直接监测的是近地表大气含氮化合物的浓度。全国氮沉降监测网NNDMN(Nationwide Nitrogen Deposition Monitoring Network)是当前覆盖中国地域范围广、监测沉降组份较全的网络,为了解中国大气无机氮沉降时空分布格局及其变化提供了重要监测数据(Xu 等,2015;Wen 等,2020)。站点监测是了解局部地区大气氮沉降通量的重要监测方法,但是由于站点监测的尺度小、站点数量有限、站点布局不均等条件,限制了在区域尺度上大气氮沉降时空分布格局研究中的应用。

大气化学传输模型以排放、化学反应和运移间的联系为基础,通过模型构建的源—汇关联,极大延伸了基于地面站点监测氮沉降的潜力,可以获得连续空间上的大气无机氮沉降的分布格局(Ge 等,2014;Nowlan 等,2014;Zhao 等,2017)。但是大气化学传输模型模拟氮沉降通量存在一定的局限性,其模拟结果受到排放等输入数据的不确定性、简化的模型模拟过程等因素影响,不确定性较高。研究表明,亚洲地区氮氧化物(NOx)排放的不确定性为-30%—49%,NH3排放的不确定性为-30%—153%(Zhang 等,2009;Kurokawa等,2013;Li等,2017a;Kang等,2016)。

地面站点监测和大气化学传输模型模拟的区域尺度氮沉降通量结果存在较大差别。基于地面站点监测,中国2010 年—2020 年大气无机氮沉降通量平均值为20.4—40.0 kg N ha-1a-1(Xu 等,2015;Yu 等,2019;Wen 等,2020),而大气化学传输模型模拟的中国地区无机氮沉降通量为7.9—18.1 kg N ha-1a-1(郑丹楠 等,2014;Zhao 等,2017)。因此,迫切需要发展新的补充方法以探明区域尺度大气氮沉降时空变化格局。

2 基于卫星监测信息估算大气无机氮沉降的基本原理

卫星遥感技术因其覆盖面广、分辨率高等特点,在区域尺度监测方面具有得天独厚的优势(陈良富 等,2021)。基于卫星监测信息,可以获得较高精度的大气NO2和NH3的柱浓度。这些数据已用于分析全球和区域尺度大气NO2和NH3的时空分布格局及成因机制、变化趋势、排放源的反演等重大科学问题(章吴婷 等,2018;Cheng 等,2013;Lu 等,2013;Zheng 等,2019;Butz 等,2012;Zhang 等,2018c;Van Damme 等,2015b;程良晓 等,2021)。

表1 列举了当前可以免费获取的全球大气对流层NO2和NH3柱浓度数据产品的卫星载荷及数据特点。全球尺度大气NO2数据产品可以追溯到1995 年,基于搭载在欧洲航天局发射的ERS-2(the second European Remote Sensing Satellite)上的GOME(Global Ozone Monitoring Experiment)监测信息,利用差分吸收光谱技术(DOAS)反演得到(Leue 等,2001;Wagner 等,2002)。之后,欧洲航天局ESA(European Space Agency)搭载在ENVISAT(European ENVIronmental SATellite)上的 SCIAMACHY(Scanning Imaging Absorption Spectrometer for Atmospheric Chartography)、欧洲新一代气象卫星Metop-A 和Metop-B(Meteorological operational satellite-A,Meteorological operational satellite-B)上的GOME-2 均能监测大气NO2浓度。基于GOME、SCIAMACHY、GOME-2 载荷监测反演的NO2柱浓度由于具有相似的监测方式、反演方法以及过境时间,常用来分析长时间序列的区域尺度大气NO2的时空分布特征(Georgoulias 等,2019;Zhang等,2018b;Chen等,2017)。其次,美国国家航空航天局AURA(Earth Observation System-Aura)卫星上的OMI(Ozone Monitoring Instrument)可以监测更高时空分辨率的NO2柱浓度,并得到了广泛应用(Cheng等,2013;张宇航 等,2022);之后,ESA于2017年发射了哨兵-5P(Sentinel-5P)卫星,搭载的TROPOMI(TROPOspheric Monitoring Instrument)可以有效地监测全球大气中痕量气体。与OMI 相比,TROPOMI 在信噪比和空间分辨率等方面大幅提升(李旭文 等,2019;van Geffen 等,2020)。当前,GOME、SCIAMACHY、GOME-2、OMI、TROPOMI 均能提供日尺度的全球大气NO2数据产品,前3个在当地时间上午过境,后两个在下午过境。需要注意的是,由于大气NO2具有较强的日变化特征,卫星监测信息仅能代表过境时间段内的大气NO2浓度,而不是天平均水平(Lamsal等,2008)。

表1 当前提供全球对流层NO2和NH3柱浓度数据产品的主要卫星载荷Table 1 Information on satellite sensors and the provided data products of tropospheric NO2 and NH3 columns

与大气NO2相比,基于卫星监测信息反演大气NH3浓度发展较晚(表1)。当前,已有研究基于TES(Tropospheric Emission Spectrometer)、AIRS(Atmospheric Infrared Sounder)、IASI(Infrared Atmospheric Sounding Interferometer)、CrIS(Crosstrack Infrared Sounder)等监测的光谱信息反演了大气NH3浓度(Beer 等,2008;Coheur 等,2009;Clarisse等,2009;Warner等,2016)。随后,很多学者开始发展获取更加可靠的NH3柱浓度反演方法和技术(Van Damme 等,2014b;Whitburn 等,2016)、用地面观测站数据验证遥感反演的NH3柱浓度(Van Damme 等,2015a;Dammers等,2016;Li等,2017b)、以及将卫星NH3柱浓度和大气模式模拟的柱浓度作对比验证(Van Damme等,2014a;Whitburn 等,2016)。目前,搭载在Metop 卫星的IASI 和搭载在新一代对地观测卫星(Suomi-NPP)上的CrIS 均能提供每天两次(白天和夜晚各过境一次)覆盖全球的NH3柱浓度信息。前者采用快速最佳光谱采样前向模型方法,后者采用神经网络等方法反演大气中的NH3浓度(Dammers 等,2016)。白天有较大的热反差,对大气中的NH3更加敏感(Van Damme等,2014b;Whitburn等,2016)。NH3柱浓度的数据产品空间分辨率(http://cdsespri.ipsl.upmc.fr/etherTypo/index.php?id=1700&L=1[2021-10-22])低于TROPOMI NO2(http://www.temis.nl/airpollution/no2.htm[l2021-10-22]);反演精度也低于NO2。

大气NO2和NH3是无机氮沉降组分的重要前体物,卫星遥感提供的NO2和NH3信息为我们“从上到下”的视角重新认知大气氮沉降提供了数据支撑(图1)。卫星监测的NO2和NH3气体成分与其他含氮化合物形式可以相互转化,因此可以基于卫星监测信息估算气体和颗粒物沉降通量;溶于水的含氮化合物可以用来估算氮湿沉降通量(Martin等,2004;Liu 等,2017a,2017b)。Lu 等(2013)基于SCIAMACHY 和GOME 对流层NO2柱浓度数据、气象数据和近地表无机氮总沉降的监测数据建立了多元线性回归模型,估算了全球无机氮沉降总量的时空分布格局。但是该研究利用简单的线性模型无法区分无机氮干沉降和湿沉降的贡献;其次,利用NO2柱浓度估算氨态氮沉降会产生较大误差。

图1 基于卫星监测的NO2/NH3柱浓度估算大气无机氮沉降通量的基本原理示意图Fig.1 Sketch map on the principal for estimating atmospheric inorganic nitrogen deposition using remotely sensed NO2/NH3 columns

大气氮干沉降是指含氮物质在大气中输送扩散时,在重力、颗粒物吸附、植物气孔吸收等影响下形成持续向地面迁移的过程;大气氮湿沉降是指降水发生时含氮物质被带到地表的过程(张艳 等,2004;Hanson 和Lindberg,1991;Flechard等,2011;Adon等,2013)。干沉降过程与近地表大气含氮化合物的浓度密切相关,湿沉降过程与云下大气含氮物质和云内含氮物质的浓度密切相关(Xu 等,2015)。基于卫星监测的NO2和NH3柱浓度估算氮干湿沉降通量,面临的主要问题是如何实现从大气柱浓度向近地表浓度、云层以下及云内含氮物质浓度转换(Zhang 等,2017;Liu 等,2017b)。因此,根据沉降过程构建氮的干湿沉降通量遥感估算模型是实现区域尺度大气沉降时空分布格局的关键。

3 大气无机氮干沉降遥感估算模型

大气无机氮干沉降过程受到沉降物质本身的物理化学属性、沉降下垫面类型、气象条件等的影响(Meyers 和Hicks,1988;Qi 等,2013;Han等,2017)。干沉降估算主要有替代面、穿透水、微气象学(如涡度相关、通量梯度等)和推算法等方法(Xu 等,2015;吴玉凤 等,2019;Liu 等,2017a)。推算法适用于大尺度的无机氮干沉降估算,其他几种方法多用于站点尺度研究(Pratt 等,1996;Kharol等,2018)。

推算法由微气象学法发展而来,无机氮干沉降通量(Fdry)可以表达为沉降物质近地表浓度(C)和沉降速率(Vd)的乘积(Wesely 和Hicks,2000;Zhang等,2003;Van der Graa等,2018):

干沉降的阻力主要来源于空气动力学阻力、片流层阻力和冠层阻力。其中,冠层阻力计算最复杂,体现了气体或颗粒物与植被冠层和土壤间的交互作用。区域尺度上的Vd主要依赖大气化学传输模型模拟。

需要说明的是,NH3是向上和向下的双向通量。通常,用“冠层补偿点”(C0)控制NH3的干沉降。NH3干沉降通量可以通过式(2)计算:

式中,C0与气象因素、植物生长阶段和冠层类型相关的叶气孔和土壤排放潜力关系密切。基于卫星监测的方法通常忽略这个复杂的过程,将C0设置为零(van der Graaf 等,2018)或根据地面测量为每种土地利用类型设置固定值(Jia等,2016)。

近地表大气中气体NO2、HNO3、NH3浓度和颗粒物NO3-、NH4+浓度是构建干沉降遥感估算模型的关键参数。基于卫星监测的柱浓度估算近地表大气浓度,主要有以下3类方法。

(1)利用柱浓度直接指示近地表大气浓度(马胜 等,2012)、利用近地表浓度与柱浓度的线性统计关系推算近地表浓度(杜金辉 等,2015;曾孔莲 等,2018;Cheng 等,2013;薛文博 等,2015;Jia 等,2016),或者利用气溶胶光学厚度AOD(Aerosol Optical Depth)以及氮在气溶胶中的比值获得近地表大气含氮化合物的浓度(邓银银,2014)。这种基于简单线性模型的估算方式没有考虑气体垂直方向浓度分布的差异;受地形、地表覆盖和气象条件的影响,污染物在不同地区大气垂直高度上的分布形态不尽相同,上述的简单假设可能会给局部地区的估算带来较高误差(Wang等,2019a)。

(2)将卫星监测的污染物柱浓度或AOD 等信息作为一个因子,联合地面站点监测、土地利用/覆盖、地形、气象等数据,采用统计模型估算近地表大气浓度。目前,基于地理加权回归、土地利用回归、数据挖掘等统计学方法,已经开展了近地表大气NO2、SO2、PM2.5等污染物浓度的估算(Guo 等,2017;Qin 等,2017;Zhan 等,2018;Zhang 等,2018a,2019;Li 等,2019a;游介文等,2019)。但是这类统计方法在训练模型时需要大量的站点监测数据,估算结果受地面站点监测时间和位置分布的影响较大;对于没有站点监测地区,估算结果具有较高的不确定性。

(3)基于廓线分布模型,将卫星监测的柱浓度推导到近地表浓度。虽然大气化学模式模拟的大气成分总量存在较高的不确定性,但在垂向剖面和组成比上均表现出合理的趋势(Hayami 等,2008)。Lamsal 等(2008)基于GEOS-Chem 模拟的大气底层NO2浓度和柱浓度的关系将OMI NO2柱浓度推导到了近地表大气浓度,提高了反演的精度和空间分辨率;进而张小敏(2015)、Zhang 等(2017)和Gu 等(2017)基于模拟的大气成分在垂直方向的分布特征,利用高斯模型构建了栅格尺度的NO2廓线模型,将NO2柱浓度推导到近地表浓度;Liu 等(2017a)和Zhang 等(2021)采用类似的方法将IASI NH3和OMI SO2的柱浓度推导到近地表浓度;Liu等(2017b)根据站点监测的NO2和颗粒物中NO3-的相关关系,基于OMI NO2柱浓度推导的近地表大气NO2浓度,估算了颗粒物NO3-浓度的时空分布格局;Si 等(2017,2019)利用AOD耦合模型模拟的颗粒物成分占总颗粒物的比值估算了近地表硫酸盐和硝酸盐浓度。这类方法具有普适性,但是受卫星监测与大气化学传输模型空间分辨率的限制,空间分辨率往往较粗。

在将NO2柱浓度推导到近地表浓度的基础上,Cheng 等(2013)基于SCIAMACHY 和GOME 对流层NO2柱浓度以及近地表NO2浓度数据建立了柱浓度与近地表浓度的统计模型,进而估算了中国东部地区NO2干沉降通量。该工作被认为是首次基于卫星监测信息估算了大气氮沉降通量(Nowlan 等,2014)。进而,Jia 等(2016)基于OMI 对流层NO2柱浓度数据和近地表无机氮(NO2和NH3)浓度的监测数据建立了线性回归模型,估算了全球的无机氮的干沉降总量;Zhang 等(2017)和Liu 等(2017b)基于OMI NO2柱浓度估算了中国NO2气体和颗粒物NO3-1沉降通量的时空分布格局;Liu 等(2020a)基于IASI NH3柱浓度估算了全球的NH3沉降通量。这些研究中,氮干沉降通量的估算精度主要取决于近地表大气含氮化合物的估算精度。

4 大气氮湿沉降遥感估算模型

大气无机氮湿沉降包含云内和云下清除过程,与降水发生的持续时间、降雨量、大气中溶于水的含氮化合物浓度等要素密切相关(Barrie,1985)。虽然早在2008年已有研究指出卫星监测的NO2柱浓度对降水中NO3-具有一定的指示作用(谢志清 等,2008;石春娥 等,2010),但是基于卫星监测的NO2和NH3柱浓度估算降水中的含氮化合物沉降通量的研究开展较晚,主要包括以下3 类方法。

(1)耦合卫星监测信息,利用经验公式计算大气氮湿沉降通量。马胜等(2012)利用包含GOME NO2混合层浓度和降雨量的经验公式估算了中国黄海地区的硝态氮湿沉降通量(Fwet):

式中,Cair是大气中含氮物质的平均质量浓度(g/m3),λ为冲刷系数,采用2.088×10-5×Pt(Pt为降水率,mm/h),t为降雨持续时间;Hmix为混合层厚度(m)。含氮化合物的冲刷系数除了与降雨量相关,也与降水发生时的雨强、含氮化合物浓度等密切相关。因此,采用固定的冲刷系数估算区域尺度氮湿沉降通量具有较大的不确定性。

(2)将卫星监测的IASI NH3柱浓度、OMI SO2柱浓度作为一个参数,主要基于地面站点监测数据,采用深度学习等统计方法估算了中国降水中氨态氮和硫酸根的沉降通量(Li 等,2020,2019b)。该方法在训练模型时需要大量的站点监测数据,估算结果受地面站点监测时间和位置分布的影响较大;获得的模型参数不能直接用于其他地区湿沉降通量估算;对于没有地面站点监测的区域,估算结果具有较高的不确定性。

(3)基于卫星监测的大气含氮化合物柱浓度信息和大气化学传输模型模拟的廓线分布特征,基于沉降过程估算湿沉降通量。因为冲刷系统难以精准估算,提出了混合效应模型建立卫星NO2和NH3、降水和地面监测湿无机氮沉降之间的关系(Liu等,2017a,2021):

式中,Fwet(i,j)为第i个月和第j个地点的NO3-N 或NH4+-N沉降;Cmix(i,j)为i月和j点的大气边界层NO2或NH3柱浓度;P(i,j)是i月和j点的降水量;βj和aj是随机效应的斜率和截距,代表季节和空间效应的变异性;ε(i,j)代表i月和j点的随机误差。

利用大气NO2柱浓度估算降水中NO3-的理论基础在于气体和降水中含氮的离子之间发生的化学反应。降水的“云下清除”主要从云层高度开始对大气中含氮物质冲刷,而大气氮主要集中分布在对流层中下部(Martin 等,2004),因此与该过程相关的湿沉降通量常采用边界层浓度或对流层柱浓度进行估算。利用地面站点监测的模拟结果表明,氮湿沉降量与边界层含氮化合物浓度和降雨量的乘积具有较稳定的统计关系,进而可以估算式(4)中的相关参数(Liu 等,2017a,2021;Zhang 等,2018b)。目前,已有研究基于OMI SO2柱浓度、IASI NH3和OMI NO2柱浓度,耦合地面站点监测数据和降雨量的空间分布,估算了中国降水中的硫酸根、硝酸根以及全球的氨根沉降通量,并取得了较高的估算精度(Liu 等,2021,2017b;Zhang 等,2018b)。实际上,氮湿沉降包括云内清除(rainout)和云下清除(washout)两个过程。云内清除是指气溶胶粒子活化为云凝结核中的氮随着降水沉降到地表的过程,该过程不仅与当地大气含氮浓度相关,也受气流传输的影响;云下清除是指降水发生时云下大气中含氮物质沉降到地表的过程(Seinfeld 和Pandis,2016)。研究表明,在污染较严重的地区云下清除占比较高,相对清洁地区湿沉降主要来自云内清除过程(Chatterjee等,2010;Xu 等,2019)。因此,只考虑降水对云下含氮物质的冲刷而忽略云中气团含氮物质影响可能会造成湿沉降的低估。但是上述混合效应模型的关键参数采用了耦合地面站点的统计方法估算,而且估算的是月尺度的氮湿沉降量,在一定程度上弥补了外源传输的影响。

5 基于卫星遥感的中国大气无机氮沉降通量估算

基于OMI NO2和IASI NH3柱浓度并耦合大气化学传输模型GEOS-Chem,分别采用干、湿氮沉降通量估算模型的第3类方法,估算了中国区域无机氮沉降通量(张小敏,2015;Zhang 等,2017;Liu 等,2017b,2020b,2021,2017c;Wang 等,2020)。有关地面站点的监测信息和验证结果,详见文献(Liu 等,2020b):氮沉降通量与地面站点监测具有较高的一致性(NOy:R=0.86,bias=-9.53%;NHx:R=0.79,bias=-7.45%);但是在某些地区存在较高误差,如硝态氮沉降在云南部分地区和氨态氮在甘肃、川东、重庆部分地区。

中国2008 年—2017 年无机氮沉降通量的值域范围为17.0—18.2 kg N ha-1a-1(Liu 等,2020b)。该值介于基于站点监测和大气化学传输模型模拟的中国区域大气氮沉降通量平均值的范围之内(7.9—40.0 kg N ha-1a-1)(Xu 等,2015;Yu 等,2019;Wen等,2020;郑丹楠 等,2014;Zhao等,2017)。基于卫星遥感估算的全国无机氮沉降通量低于NNDMN 的平均值,主要原因是NNDMN 的监测点大部分位于氮沉降量较高的中国东部,因此站点监测的算数平均值高于中国地区的平均值(Wen 等,2020);但是与Zhao 等(2017)基于大气化学传输模型模拟的结果和Yu 等(2019)的基于站点监测的结果相近。

从中国无机氮沉降成分来看(Liu等,2020b),2012 年大气氨态氮和硝态氮的平均沉降通量分别为12.0 和6.2 kg N ha-1a-1,氨态氮约占总无机氮沉降的66%。从氨/硝态比的空间分布看,中国绝大部分地区都处于大于氨态氮高于硝态氮沉降的区域;在华中地区、新疆北部和内蒙东部地区,氨/硝态比值较高,其余地区在1—2的范围之间波动。按照干湿沉降来看,中国2012 年平均干、湿沉降通量分别为7.8 和10.4 kg N ha-1a-1,湿沉降稍高于干沉降。东南、东北等地区以湿沉降为主,其余地区以干沉降为主。

该研究结果表明,基于卫星监测的信息估算区域尺度氮沉降通量的方法,可以作为基于站点监测和大气化学传输模型模拟的重要补充方法。

6 当前大气无机氮沉降遥感估算研究中的不足与展望

基于卫星监测的NO2和NH3柱浓度开展了大气硝态、氨态氮的干湿沉降通量模型的构建,并估算了区域尺度大气无机氮沉降通量的时空分布格局,估算结果与地面站点监测数据具有较高的一致性。然而,大气无机氮沉降遥感估算研究刚刚起步,还面临诸多问题,卫星监测的大气含氮化合物的种类、监测频率和空间分辨率都有待进一步提高。

(1)目前卫星观测只能获得NO2和NH3柱浓度,没有可用的高分辨率HNO3、NO3-、NH4+数据。当前的研究基于卫星监测的大气NO2和NH3柱浓度推导HNO3和颗粒物中的NO3-1和NH4+浓度,之间的转换关系主要依靠地面站点监测或者大气化学传输模型模拟建立。当前卫星监测难以区分颗粒物类型,目前还没有基于卫星监测信息反演的NO3-1和NH4+数据产品。已有研究基于IASI监测信息反演了大气HNO3柱浓度(平均误差为12%)(Wespes等,2009);但是当前HNO3卫星产品还不成熟,且空间分辨率较低(165 km×3 km;https://disc.gsfc.nasa.gov[2021-10-22])。如果卫星可以精准探测更多含氮化合物种类,将会大大提高氮沉降通量估算精度。

(2)近地表大气NO2和NH3浓度在时间维上变化极为迅速。已有的研究主要基于单一载荷获得的单一时间点的NO2/NH3柱浓度估算了氮沉降通量。新一代高分率载荷可以每天对地多次观测,提升了观测的时间分辨率,并减少由于阴天场景导致的数据丢失;同时不同卫星过境时间不同,可以提供一天多个时间点的含氮化合物浓度。如何有效利用、耦合卫星多时相数据,是提高大气无机氮沉降估算精度的重要方面。

(3)近地表大气NO2和NH3浓度具有较强的空间异质性。当前Sentinel-5P 能够提供7×3.5 km2的大气NO2柱浓度数据产品,但是受气象条件影响,实际的数据覆盖度和空间分辨率远低于载荷设计时的分辨率;NH3柱浓度的空间分辨率为0.25°×0.25°。粗分辨率的卫星监测难以反映精细尺度的含氮化物的变化。因此,发展探测高空间分辨率含氮化合物浓度的载荷或者发展含氮化合物卫星数据产品的降尺度方法,是提高大气氮沉降估算精度的有效途径。

在大气氮沉降模型构建方面,提高干沉降模型中沉降速率的模拟精度、湿沉降模型中冲刷系数的估算精度以及云下和云内含氮物质浓度的估算精度,是进一步提高大气沉降通量精度的重要步骤和手段。

总之,基于卫星监测的大气NO2和NH3柱浓度信息,构建了大气无机氮干沉降和湿沉降通量估算模型并估算了区域尺度大气无机氮沉降时空分布格局;但是这部分研究仍然处于起步阶段,在大气无机氮沉降的时空分辨率、估算精度方面都有待于提高。

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