REMIX燃料可行性与乏燃料特性分析

金志威,张 庚,夏兆东,朱庆福

(中国原子能科学研究院,北京 102413)

REMIX技术是俄罗斯研究人员为减少乏燃料贮存量、简化乏燃料后处理流程以及降低乏燃料后处理成本而提出的一个新概念。其核心理念是将乏燃料中的铀和钚同位素不经分离地提取出来,然后加入适量的易裂变核素(可以是235U、233U、工业钚等)[1]来补充一定的反应性以制作新的核燃料。REMIX燃料组件相较于同样对乏燃料成分进行再利用的MOX燃料组件,最大的优势是其新颖的乏燃料利用方式。目前我国工业钚的提取能力相较于乏燃料的产生量还远远不够,传统铀钚完全分离的乏燃料处理方式,流程复杂,MOX燃料组件生产量有限。REMIX燃料的生产不需要将乏燃料完全分离,大幅简化了后处理流程,可处理更多的乏燃料,缓解乏燃料累积和贮存的问题。同时,不单独分离钚,极大减小了核扩散的风险,消除了钚的储存、运输、保卫等一系列问题。

俄罗斯对REMIX燃料已开展了部分研究,主要包括多次再循环下乏燃料中铀钚成分的累积,REMIX燃料的辐射特性以及REMIX燃料的经济性分析等。俄罗斯国家原子能集团公司已于2016年将REMIX燃料棒加入燃料组件进行了入堆测试,我国目前尚未对REMIX技术进行较深入的研究。俄罗斯研究人员对于REMIX技术的研究大多基于VVER-1000堆型,为适应我国目前的核电情况,本文以M310为目标堆型,使用CMS程序包对30%REMIX组件5次再生的可行性进行验证,并分析其乏燃料特性。

1 计算程序与计算方法

本研究使用方形组件堆芯燃料管理程序包CMS,采用确定论方法进行计算,主要使用其中的CASMO-5、CMSLINK-5、SIMULATE-5以及SNF程序。

CASMO-5为二维多群输运理论计算程序,生成适用于PWR和BWR堆芯扩散计算的截面数据和合适的不连续因子。截面处理接口程序CMSLINK-5,将CASMO-5计算所得数据转化为二进制进行存储,为三维堆芯中子临界与燃耗计算程序SIMULATE-5提供组件数据库。SNF具备分析UOX、MOX燃料在LWR、BWR和VVER等堆型中受照后乏燃料成分的能力,可根据SIMULATE-5等主流堆芯计算程序给出的功率运行历史对特定组件乏燃料成分和源项信息进行计算。

REMIX燃料的成分与MOX燃料的类似,但钚含量较低,且增加了234U、236U等铀同位素。CMS程序包具有经过验证并受到美国核管会(NRC)认可的MOX堆芯计算能力[2-4],因此可用于REMIX堆芯以及乏燃料核素信息的计算分析。

2 REMIX燃料组件设计与燃料管理方案

2.1 REMIX燃料组件设计

REMIX燃料组件沿用AFA3G组件的设计,不改变原有的栅格比。燃料的基底为典型M310乏燃料中的铀钚混合物,在此基础上添加19.75%富集度的235U,其中乏燃料的冷却时间选为5年。轻水堆乏燃料中的钚同位素总量一般小于1%,在添加富集铀制成REMIX燃料组件后,其中子能谱与一般AFA3G组件差别不大,所以核电厂可在尽量不改变原有反应堆堆芯设计和安全设施的基础上应用REMIX燃料组件。

图1为1次REMIX燃料组件和一般AFA3G燃料组件的反应性释放对比。由于REMIX燃料组件含有少量钚,寿期初其kinf(无限增殖系数)较UOX组件的小,中后期kinf的变化趋势更平缓。这一特性与MOX组件类似[5-6]。在组件设计时,为使新设计的REMIX燃料组件满足堆芯要求的设计寿期,REMIX燃料中易裂变核素的总占比选为4.50%左右。

本研究中除第1次REMIX再生使用的是AFA3G组件的乏燃料成分外,后4次仅选取其中的REMIX乏燃料,不考虑同时出堆的AFA3G组件乏燃料。REMIX燃料生产加工过程如图2所示。

图2 REMIX燃料加工过程示意图Fig.2 Schematic of REMIX fuel manufacture

2.2 燃料管理方案

本研究在现有反应堆157盒燃料组件的基础上,以REMIX燃料组件总量占堆芯总组件数量的30%作为设计目标。为保证每循环的寿期长度达到18.6 GW·d/tHM,且具有较好的经济性,对每循环添加的组件数量与堆芯循环寿期之间的关系进行了计算,结果列于表1。由表1可见,在每循环添加的燃料组件数量为68盒以上时才能满足堆芯每循环寿期要求,同时再添加更多燃料组件,循环长度的延长不明显,部分燃料组件燃耗较浅,因此选择68盒作为每循环的组件添加数量。每循环添加的新组件中48盒为4.45%富集度的AFA3G燃料组件、20盒为REMIX燃料组件,部分循环多添加4盒AFA3G组件用以平衡堆芯装载,达到平衡时堆内的组件分布如图3所示。

表1 循环长度与换料组件数的对应关系Table 1 Correspondence between cycle length and number of refueling components

REMIX燃料的生命周期很长,2～3次REMIX再生便可覆盖一个反应堆机组的设计运行期限。本研究中每次堆芯内REMIX燃料组件全部替换为新REMIX燃料组件后即开始下一轮REMIX燃料组件的设计,避免整个燃料管理流程过于冗长复杂。前期调研结果显示,俄罗斯现有研究认为4～5次REMIX再生是较合理的选择。计算至第5次再循环后,乏燃料中的铀钚剩余量较多,236U的含量已达到1.66%,同时乏燃料释热项中244Cm的升高同样也说明燃料的吸收显著增加,因此本研究选择5次作为REMIX再生次数上限。表2列出5次REMIX循环分别达到平衡时堆芯的主要物理参数,核焓升因子(FΔH)按照目标堆堆型要求,选为FΔH≤1.65。由表2可看出,加入REMIX燃料组件的堆芯寿期初临界硼浓度较高,这与MOX组件入堆时的结果类似[5-8]。REMIX组件的加入使得堆芯的焓升因子有所上升,但仍能在8%不确定度条件下满足限值要求,组件的最大燃耗也满足设计预期,因此可在不更改现有堆芯设计的基础上应用REMIX燃料组件。从堆芯物理特性上看,MOX燃料组件在压水堆中装载的主要问题基本都是由钚对组件和堆芯能谱的硬化带来的,从这一点看,REMIX燃料中的钚成分远低于一般的MOX燃料组件,这一问题可得到有效的缓解。从燃料的“杂质”角度看,REMIX燃料中主要杂质为236U和非裂变钚,这些核素会增大燃料的吸收,在MOX燃料中一般不含236U,但非裂变钚的含量远高于REMIX燃料,因此在这一方面MOX燃料并不占优势。

表2 REMIX再生堆芯参数Table 2 Parameter of REMIX recycling core

3 钚的累积与天然铀节省量

乏燃料中钚含量的增加在补充了一定反应性的同时,也使得组件的物理特性发生了变化。组件中的裂变钚成分逐渐趋于稳定的同时,238Pu、240Pu等核素含量逐渐升高,这些核素与乏燃料中234U、236U等核素一起使REMIX燃料的吸收不断增大,如表3所列。

表3 REMIX再生乏燃料铀钚核素含量Table 3 U &Pu nuclide contents in spent REMIX fuel

REMIX燃料组件乏燃料中钚含量(钚占铀和钚总质量的份额)随再生次数的增加而增大,如图4所示。乏燃料中钚的总含量以及裂变钚(239Pu与241Pu)的含量均不断增加,其中钚的总含量增加较明显,裂变钚的含量变化较小,基本保持稳定,这一结果与俄罗斯研究人员在VVER堆型下得到的结果一致,在该研究中还探究了乏燃料中钚含量与燃料组件水铀比的关系:水铀比越大,钚的累积越少;水铀比越小,天然铀的节省比例越高[9-10]。

图4 乏燃料钚含量Fig.4 Pu concentration in spent nuclear fuel

REMIX燃料组件的一大优势便是可通过综合利用乏燃料中的铀钚同位素,减少额外需要使用的天然铀质量。图5为每次REMIX再生组件入堆和加入AFA3G组件相比可节省的天然铀的百分比。根据计算结果,REMIX燃料对乏燃料中铀钚的回收利用可减少新燃料所需天然铀的使用量,且其天然铀节省量随REMIX再生次数的增加而提高,最终在第4～5次时逐渐达到稳定,这一结果与俄罗斯相关研究[11]一致。

图5 REMIX燃料天然铀节省量Fig.5 Natural uranium consumption reduction of REMIX fuel

4 乏燃料辐射与释热特性分析

4.1 REMIX燃料组件乏燃料活度分析

由于REMIX燃料组件使用了前一次REMIX再生产生的乏燃料,所以其总体的辐射水平相对较高。从原型堆平衡循环乏燃料到第5次REMIX再生后所产生乏燃料的活度变化示于图6。查看相关核素信息发现,乏燃料活度的主要贡献者为137Cs、137Cs的衰变子体137Bam以及241Pu,前两者的含量随着REMIX再生次数的增加而减少,241Pu含量则不断增加,其余一些核素的活度各有增减,在这些因素的共同作用下,乏燃料的活度整体上升并逐渐趋于稳定。对于出堆冷却时间均为5年的REMIX燃料组件和AFA3G组件,其乏燃料活度差别不大,因此Purex流程可在不变更或尽量少变更辐射防护设备的基础上进行REMIX乏燃料的处理[12],具体应结合详细的核素信息分别对各工序中α、β、γ辐射的改变进行评估。

图6 REMIX乏燃料活度变化Fig.6 Variation of spent REMIX fuel radioactivity

相关研究[13-14]对新REMIX燃料组件表面的剂量率进行过评估,从数值上看REMIX燃料组件即使在未燃耗状态下,其表面30 cm处剂量率也为普通UOX组件的10倍乃至几十倍。本研究假设经过铀钚共去污流程后的乏燃料成分中只含铀钚同位素,因此新燃料组件放射性主要来自于241Pu。从含量上看,新REMIX燃料组件中的241Pu处于AFA3G组件和一般压水堆MOX燃料组件之间,现有的MOX燃料组件加工工序应能满足辐射防护要求。

4.2 REMIX燃料组件乏燃料γ功率

REMIX燃料组件乏燃料中的γ功率随REMIX再生次数的变化如图7所示。可见,乏燃料中γ功率随REMIX再生次数的增加而不断减小,并趋于稳定。查看相关核素信息发现,乏燃料γ功率的主要贡献者为134Cs和137Bam,约占总γ功率的88%,其含量减少的变化趋势使得乏燃料的γ功率下降。由此可见,在不改变REMIX燃料组件栅格比的前提下,出堆冷却时间同为5年的REMIX乏燃料相较于AFA3G乏燃料,其铀钚共去污过程可不添加额外的γ防护,若改变组件的栅格设计或出堆冷却时间,则需要另行考虑。

图7 REMIX乏燃料γ功率与134Cs和137Bam核素含量变化趋势Fig.7 Variation of REMIX SNF gamma power and 134Cs and 137Bam concentration

4.3 REMIX燃料组件乏燃料释热

REMIX燃料组件乏燃料中的释热略高于一般AFA3G组件乏燃料,但低于1次再生的MOX乏燃料[15]。计算结果显示其90Y、244Cm和Cs元素对乏燃料释热的贡献较大,其中244Cm的变化对REMIX乏燃料释热率的变化起决定性的作用,原因可能是REMIX燃料中高质量数的核素不断增加,244Cm产额增大;90Y和Cs元素对乏燃料释热的贡献很大,但其总量基本保持稳定,相应的释热率也保持相对稳定。剔除244Cm后乏燃料的释热变化不大,仅为10%左右,考虑244Cm后乏燃料的释热变化可达到45%,具体释热变化趋势如图8所示。

图8 REMIX乏燃料释热率变化趋势Fig.8 Variation of spent REMIX fuel heat release rate with recycling times

由于REMIX再生而导致的乏燃料释热率的增加会使乏燃料后处理流程中对于散热的要求提高。相较于乏燃料放射性活度的变化,REMIX乏燃料释热率的增大更明显,因此现有的乏燃料处理流程是否能够满足REMIX乏燃料的散热要求还需要进一步分析,这同样会使REMIX燃料的成本增加。

5 结论

1) 向轻水堆乏燃料中加入富集铀制成REMIX燃料组件并实现5次REMIX再生的过程是可以实现的,无需进行相关堆芯设计的修改即可在常规UOX组件循环的基础上开展向30%REMIX燃料组件过渡的流程。

2) REMIX乏燃料中钚的总含量和裂变钚的含量均不断增加,并在第4～5次REMIX再生时基本达到稳定。在当前栅元和燃耗深度基础上,REMIX再生所能减少的天然铀使用量随着REMIX再生次数的增大而增加,并最终趋向稳定。

3) REMIX乏燃料的整体放射性活度随REMIX再生次数的增加略有上升,其γ功率与UOX组件相比更低,但释热率更高,可能需要一定的散热手段。

国内对于REMIX燃料组件的研究目前还处于起步阶段,如何在成本可控的前提下实现REMIX燃料组件的生产加工是一个重要的工程问题。