太阳能电池协同微生物燃料电池产电及对底泥的修复影响

王健, 李楚浩, 王瑞鑫, 张太平,*, 李跃林



太阳能电池协同微生物燃料电池产电及对底泥的修复影响

王健1, 李楚浩1, 王瑞鑫1, 张太平1,*, 李跃林2

1. 华南理工大学环境与能源学院, 广州 510006 2. 中国科学院华南植物园, 广州 510006

装置以河道黑臭底泥为底物, 改性后的碳毡为电极, 通过外接不同额定电压的太阳能电池板, 构建了一种新型的SC-MFC (solar cell-microbial fuel cell) 体系, 太阳能电池的引入对普通MFC产电性能及底泥污染物去除效率产生了的影响。通过一个周期的运行, 得到如下结论: 在太阳能电池表面辐照强度53 mW·cm–2的条件下, SC-MFC系统的最大输出电压和输出功率密度与普通的MFC相比均有明显的提高。对于底泥污染物的去除, SC-MFC系统随着串联太阳能电池额定电压的增大, 去除效率呈现出先升高后降低的趋势。在外接0.5 V、1 V、2 V太阳能电池时, 底泥对污染物修复效果较好, 并且底泥中有机质、总磷、氨氮、硝态氮的最大去除率为20.88%、32.39%、48.41%、62.66%, 它们分别在串联1 V、2 V、2 V、0.5 V太阳能电池板时达到。

微生物燃料电池; 太阳能电池; 产电; 功率密度; 底泥修复

1 前言

微生物燃料电池(microbial fuel cell, MFC)是一种利用微生物的新陈代谢将蕴藏在有机物中的化学能转化为电能的装置, 它可以将水体以及底泥沉积物中的污染物降解, 达到保护环境的目的, 而且产生的电子通过定向移动可以产生电流[1]。由于MFC具有可利用原料种类多、生物相容性较好、可回收电能等优点[2–4], 微生物燃料电池已经成为国际研究热点之一。

1910年, 英国植物学家Pottery用大肠杆菌和酵母菌进行实验时, 发现微生物可以产生电流, 获得了0.3 V—0.5 V的的开路电压和0.2 mA的电流, 揭开了人们研究MFC的序幕[5]。刚开始阶段, 由于微生物燃料电池功率密度很低, 因此研究进展比较缓慢。直到80年代后, 由于氧化还原中介体的广泛应用, 微生物燃料电池的输出功率有了极大的提高, 人们对MFC的研究才逐渐增多。其中Bennetto等人对生物燃料电池进行了改进, 证明了中介体可以同时提高电子的传递速率和反应速率[6]。目前对于MFC的研究主要集中在降低系统内阻、优化MFC的结构、提高输出功率、降低成本等方面。具体的研究主要有: 产电微生物及其群落的筛选及优化[7–8]; 微生物燃料电池电极材料以及结构的改进[9–11]; MFC反应器的放大性实验[12–13]; 微生物电化学合成[14]; 微生物燃料电池与其他技术耦合反应[15–16]等。

光催化氧化法是一种新型的高级氧化方法, 一些研究小组将半导体作为阴极材料, 采用光催化作用来提高微生物燃料电池的产电性能, 如Anhui Lu等使用天然金红石包裹石墨材料作为阴极, 在有光照的情况下输出功率密度达到12.03 mW·m–3[17]。本实验采用双室型MFC, 底物为河道黑臭底泥, 在外电路中分别串联0.25 V、0.5 V、1 V、2 V、5 V硅太阳能电池板, 构成一种“太阳能电池-微生物燃料电池”(SC-MFC)新体系, 通过一个周期的运行, 探究太阳能电池的引入对于普通MFC产电性能以及底泥污染物去除效率的影响。

2 材料与方法

2.1 SC-MFC系统的构建

本实验采用双室型MFC, 反应器由有机玻璃制成, 阳极室和阴极室容积均为500 mL。阳极室是密闭的, 并且以黑臭河道底泥为基质, 底泥采集于广州市大学城穗石村渡口受生活污水污染小河涌。阴极室敞开, 并且以50 mM·L–1的K3[Fe(CN)6]缓冲溶液为阴极溶液。阳极室和阴极室之间为质子交换膜, 购于浙江某环保公司, 使用之前用稀硫酸浸泡以除去表面油性物质。电极材料采用的均是改性过的碳毡(4 cm×4 cm×5 mm), 改性方法为: 先用丙酮浸泡碳毡3 h, 以除去吸附在表面的油性物质, 增加碳毡表面的亲和性; 用真空泵抽洗5次, 然后用去离子水洗干净后放入烧杯, 用去离子水煮沸3 h(30 min换一次水), 烘干; 最后将处理过的碳毡浸入浓硝酸 (2 mol·L–1)中5 h, 用去离子水洗涤至中性, 烘干备用[18]。三片改性过的碳毡由钛丝引出, 缠绕成爪状, 目的为了增加阳极与底泥的接触面积。三爪状碳毡由钛丝拧成一股汇合后与外接导线连接成闭合回路, 电路中接入1000 Ω保护电阻。在MFC系统中分别串联0.25 V、0.5 V、1 V、2 V、5 V太阳能电池板作为处理组, 以不接太阳能电池板的普通MFC系统作为对照组, 共6组。太阳能电池板放在一个人工光照箱里, 光源采用60 W的白炽灯, 光照箱体积50 cm×50 cm×50 cm, 光源距太阳能电池板的距离30 cm, 太阳能电池板表面辐照强度为53 mW·cm–2, 光照面积2 cm×2 cm, 光照时间24 h。

2.2 系统的接种与启动

MFC接种所用微生物为原河道底泥中自然界的混合菌, 底泥采回来之后, 密闭48 h备用。所采的底泥呈黑色, 并伴有强烈的腐臭味, 说明底泥中污染物含量较高, 底泥中的污染物指标见表1。

MFC采用序批次启动的方法: 启动时, 在阳极室内加入300 mL底泥和200 mL 1 g·L–1葡萄糖营养液, 其配方采用Logan实验室配方[19]。阴极室内为500 mL 50 mM·L–1的K3[Fe(CN)6]缓冲溶液。当每个启动周期的电压低于0.05 V时, 更换营养液及阴极室溶液。启动四个周期后, 启动电压稳定, 则认为MFC启动完成, 阳极电极表面微生物挂膜成功。系统启动成功后, 将启动时候所用底泥倒出, 更换为采集的黑臭底泥, 此操作应小心进行, 防止MFC阳极上的生物膜脱落。

表1 底泥中主要污染物

2.3 分析与测定方法

本实验MFC外阻(load)的电压通过数据采集器(Keithley 2700)直接进行采集, 本周期启动电压的采集频率为180 s, 运行电压的采集频率为300 s。

MFC极化曲线采用稳定放电法测定: 首先将外电路断开, 待电池输出电压稳定后测得开路电压, 然后在外电路中加入一个电阻箱, 阻值由90 kΩ逐渐减小至100 Ω, 并测定电阻相对应的电压值, 同时根据=/load,=/,=/,为碳毡表面积, 可以求出电流密度和功率密度, 通过极化曲线拟合的直线斜率可以求出电池的内阻。

底泥指标主要测定有机质、总磷、氨氮和硝氮，通过去除率来分析系统对污染物的修复效果。

本研究以Excel 2010(Microsoft Inc., USA)办公软件整理原始数据, 并结合origin 8.5(Origin Lab , USA)软件绘制图表, 采用SPSS19.0(IBM Inc., USA)软件对数据进行分析。

3 结果与分析

3.1 微生物燃料电池的启动

MFC的启动的实质是阳极碳毡表面形成生物膜的过程, 本系统的启动共经历四个周期, 如图1所示。开始阶段, 向反应器阳极室内加入底泥和营养液, MFC立即获得了0.2 V左右的初始电压, 随着反应的进行, 电压迅速下降, 这个初始电压是由于阴阳极之间的电势差所引起的化学和生物变化而导致[20]。MFC每个启动周期的电压均是经过先升高后降低的趋势, 当系统电压降低到0.05 V时, 更换阴阳极溶液。当更换三次营养液后, 系统的最大输出电压由第一周期的0.30 V升高到第四周期的0.43 V, 并且第三周期和第四的电压变化趋势相似, 可认为经过四个周期后, MFC顺利启动。

图1 启动电压图

Fig. 1 The starting voltage

3.2 串联太阳能电池板对系统产电性能的影响

MFC启动完成之后, 在电路中分别串联0.25 V、0.5 V、1 V、2 V、5 V太阳能电池板组成SC-MFC系统, SC-MFC处理组与对照组运行期的电压变化曲线如图2所示。本周期共运行了650 h, 在开始的24 h内, 系统的电压变化都比较大, 这是因为外接太阳能电池板相当于给系统外加了一个电场, 外加电场会促进阴阳极室内自由离子的移动。另一方面, 阳极表面微生物受到了不同程度的刺激, 自身的生长环境发生了变化, 导致了电压的急速变化。在系统运行的24 h—350 h期间, 除5 V SC-MFC外, 其余系统的输出电压下降趋势相对较缓慢。同时还可以看出, SC-MFC处理组在前300 h内输出电压均比对照组高, 并且外接太阳能电池板额定电压越大, 系统的输出电压降低的速度就越快, 这是与微生物利用底物产生电子的速率与可利用底物的浓度有关。其中5 V SC-MFC系统在350 h之后, 输出电压维持在0.05 V以下, 这可能由于系统中大部分微生物已经失去活性, 不能产生大量电子, 从而导致电路中电流密度较小。

系统的极化曲线和功率密度如图3所示。根据极化曲线的欧姆极化区拟合直线的斜率, 我们得到外接0.25 V、0.5 V、1 V、2 V、5 V太阳能电池板的SC-MFC内阻分别为1428 Ω、1392 Ω、1437 Ω、1543 Ω、1573 Ω, 稍大于对照组内阻(1212 Ω), 即太阳能电池的引入对于原MFC系统的内阻影响不大。但是随着MFC的运行, SC-MFC系统的内阻逐渐增大, 系统运行至25天, 5 V SC-MFC系统的内阻达到15005 Ω, 此时系统的电流密度很小, 相当于断路。

系统的功率密度如图3(b)所示。我们从图中可以看出SC-MFC系统的输出功率明显大于对照组(2.53mW·m–2)。其中外接0.25 V、0.5 V、1 V、2 V、5 V太阳能电池板的SC-MFC系统的最大输出功率分别为4.38 mW·m–2、12.86 mW·m–2、17.65 mW·m–2、18.92 mW·m–2、86.27 mW·m–2。在外接太阳能电池板的作用下, 即在阳极碳毡表面微生物两端加入外电场的条件下, 部分微生物的生长代谢、酶活性都得到了相应的增强, 因此其在新陈代谢过程中产生更多的质子和电子, 另一方面外加电场会增加系统的电压, 进而增加了回路中的电流密度, 其中电流密度在加入太阳能电池板之后, 由45.83 mA·m–2最大时增大到158.33 mA·m–2。

3.3 串联太阳能电池板对底泥修复的影响

MFC产电的实质就是阳极表面微生物以底质中的有机物为碳源, 通过微生物的新陈代谢功能, 产生质子和电子的过程, 质子通过质子交换膜达到阴极, 电子则通过外电路到达阴极, 并在阴极室与电子受体反应。所以在MFC产电的同时, 底泥中有机污染物含量也会随着微生物的降解而逐渐降低。本实验中主要测定分析了底泥中的有机质、总磷、氨氮、硝氮, 通过一个周期的运行我们发现SC-MFC系统对于底泥污染物的去除率要高于对照组。

由图4(a)可以看出, 经过一个周期的运行, 各处理组的有机质含量均降低, 说明微生物在此过程中, 对底泥中的有机物进行了充分的降解, 降解的有机物通过产生甲烷或者CO2气体的形式排出系统。外接太阳能电池板的处理组与普通MFC对照组之间, 有机质的含量有显著性差异(<0.05), 五个处理组之间, 0.25 V SC-MFC、0.5 V SC-MFC、1 V SC- MFC三个处理组之间也具有显著性差异(<0.05)。与对照组相比, 处理组对底泥中有机质的降解效果明显得到提高, 其中1 V SC-MFC系统中有机质的去除率最高, 达到20.88%。

由图4(b)可以看出, 通过一个周期的运行, 各处理组的总磷含量均比对照组中总磷含量低, 即外加太阳能会增加系统对于底泥总磷的去除。其中2 V SC-MFC系统对底泥中的总磷去除效率最高, 达到32.39%, 其次为1 V SC-MFC系统, 达到29.58%。在整个运行周期间, 除0.25 V SC-MFC处理组外, 其他处理组与对照组之间具有显著性差异(<0.05), 但是系统对于底泥中总磷的去除效率处理组之间差异性并不明显。

由图4(c)所示, 对于底泥中氨氮的去除率, SC-MFC系统明显高于对照组, 并且处理组与对照组中的氨氮的去除率具有显著性差异(<0.05)。其中2 V SC-MFC系统对底泥中的氨氮的去除率最高, 达到48.41%。由图4(d)可以看出, 外接太阳能电池之后, 对于底泥中的硝态氮的去除率也显著提高, 并且处理组与对照组之间具有显著性差异(<0.05)。对于底泥中硝态氮的最大去除效率为62.66%, 是在0.5 VSC-MFC系统中达到。

4 讨论

4.1 外接太阳能电池对于MFC产电性能的影响

在本系统中, 阳极为厌氧环境, 底泥中含有的大量的还原性有机物能够被微生物氧化, 并且在此过程中, 微生物充当催化剂的角色。用导线将阴阳极连接起来, 底泥中还原性物质被微生物氧化后释放出的电子可以通过电极和导线移动, 电子由阳极移动到阴极, 在阴极室内与电子受体结合, 这样源源不断的电子的移动就形成了电流。在MFC中, 产电微生物与电极之间的电子传递机制主要为细胞接触传递、纳米导线传递以及电子介体传递。

影响MFC产电性能的因素有很多, 例如阳极微生物对基质的氧化速率; 电子的转移速率; 外电路的电阻; 阴阳极结构; 阳极微生物活性等等。在本实验中, 通过串联不同额定电压的太阳能电池板给阳极微生物两端加上一个外电场, 我们观察到外加电场对MFC系统的产电性能都产生了不同的影响。在阳极两端加入低电场初期, 阳极表面的微生物活性会增强, 细胞的生长代谢、酶活性以及合成生物高分子的特性都会提高, 结果使得SC-MFC系统的输出功率密度以及输出电压都有显著的提高。

加入低电场(0.25 V—2 V)会促进微生物的生长, 但是加入较强电场(5 V)之后反而会抑制微生物的生长, 达到相反的效果。如图2所示, 5 V SC-MFC系统的输出电压在运行初始, 由于太阳能电池板串联分压的原因, 外接电阻两端的电压比较高, 但是随着反应的进行, 底物中可被微生物利用的有机质含量降低以及阳极表面的部分产电微生物不能适应高电场的环境, 所以输出电压下降的速率高于对照组以及其他处理组。同时由于基质氧化是产生电子的源泉, 随着反应的进行, 底物可被微生物利用的有机物浓度不断减少, 产生电流不断减少。在本实验中, 5 V SC-MFC系统在运行350 h之后, 系统中电流降低至0.103 mA, 我们可以认为此时电路为开路。

4.2 外接太阳能电池对底泥污染物的影响

在运行一个周期之后, 有机质的去除效率在外接1 V时达到最大, 为20.88%。在MFC两端加入较低的电场会促进细胞的代谢、细胞增殖、酶活性以及细胞通透性的提高, 甚至还会影响细胞内的自由基反应和生物高分子(如DNA)的合成等[21–22]。所以在阳极两端外加低压电场后, 微生物活性增加, 对底泥中的有机质降解速率增大。但是高压电场(大于2 V)会破坏阳极表面生物膜, 甚至对微生物具有杀灭作用[23], 由于不同的微生物会利用不同的有机物作为碳源, 所以阳极微生物多样性减少必然会降低对底泥污染物的去除效果。

总磷的最高去除效率在外接2 V太阳能电池处达到, 为32.39%。由于微生物新陈代谢过程中需要从环境中摄取磷来合成自身物质, 以满足微生物生长繁殖的需要, 所以底泥中被去除的磷部分以聚磷酸盐的形式储存在细胞中而在阳极表面富集, 另一部分以磷化氢的形式挥发出去。外接太阳能电池板的MFC系统, 由于外加电场对阳极生物的刺激, 使得阳极微生物的生长速率加快, 从而增加阳极生物膜对于底泥中磷的吸收, 达到将底泥中的磷去除的目的。但是外加电场过大, 或者随着反应的进行, 底泥中有机物含量不断减少以至于不能维持微生物的生长代谢需求, 部分微生物活性降低或者死亡, 死亡的细胞内的磷会重新释放到环境中。

运行一个周期之后, 阳极室底泥中的氨氮在2 V SC-MFC系统中达到最大, 为35.87%; 硝态氮的最大去除效率在0.5 V SC-MFC系统中达到, 为62.66%。在阳极室内, 由于有机质含量的下降, 氨氮可以作为电子供体被氧化为硝态氮或亚硝态氮而被去除, 并且在厌氧的环境下也容易发生厌氧氨氧化反应直接生成氮气而去除[24]。同时, 底泥中的硝态氮又可以作为电子受体而与阳极表面竞争, 限制电子达到阳极表面, 减小电流密度。由于阳极室的密封性良好, 所以在阳极室内形成了厌氧的环境, 有利于微生物的反硝化的进行[25]。

太阳能协同微生物燃料电池体系对于底泥中有机质、总磷、氨氮、硝态氮的去除效率均高于普通的MFC系统。新型SC-MFC系统与普通MFC相比具有明显的优越性, 其优越性的主要因如下: (1)在光照的情况下, 太阳能电池会产生电子空穴对, 形成有向的电场, 电场会拉动阳极室内的电子向阴极移动, 在阴极室内与电子受体结合, 形成水。光催化作用的引入, 改善了原MFC系统中电子的迁移能力。(2)在阳极室内, 微生物分解有机物产生的电子通过细胞色素或者纤毛传递到阳极上, 并且通过这种电子传递的能量来满足自身生长的需要, 当外加电场后, 阳极两端电势增大, 微生物也相应获得较高能量, 生长也就越快[26]。(3)在外加电场的作用下, 阳极表面的微生物受到电刺激, 低电场作用下, 细胞的生长代谢、酶活性等均得到改善, 所以在外加太阳能电池板之后, 微生物燃料电池对于底泥中的污染物的去除效率大幅度增加。

4.3 外接硅太阳能电池对MFC阳极表面微生物的影响

本实验MFC阳极室采用的基质为受污染河涌的底泥, 所以阳极室内菌种为混合菌种。在MFC运行的过程中, 阳极表面富集的产电微生物以变形细菌门()、厚壁菌门() 、放线菌门 () 以及酸杆菌门 () 为主[27]。微生物对于系统的操作条件极为敏感, 随着反应器的运行, 阳极表面的微生物群落结构、组成以及相对丰度情况都会不断的发生变化。其中同课题组的朱娟平同学在普通的MFC系统中引入了不同的植物, 构成了植物-沉积物微生物燃料电池(P-SMFC), 通过一个周期的运行发现, 植物的引入会增加阳极表面微生物的多样性。

在本实验中, 通过外接太阳能电池板对MFC阳极表面微生物增加一个外加电场, 结果发现: 外加不同强度的电场对于微生物的活性会产生不同的影响, 低电场会促进原MFC系统中阳极表面微生物的生长代谢, 高电场则会有抑制作用。由于部分微生物新陈代谢中需要从环境中获得能量, 在外加电场存在的条件下, 阳极两端电势增大, 微生物也相应获得较高能量, 因此细胞的生长代谢以及酶的活性都会增加, 这类微生物在阳极碳毡表面迅速富集, 成为优势菌。由于微生物可以利用底泥中的有机物污染物作为碳源, 所以对于底泥污染物也具有较高的去除率。但是部分产电微生物在较高的电场条件下不能存活, 因为不同的微生物会利用不同的有机污染物作为碳源, 所以较低的微生物群落多样性意味着对底泥污染物的去除效果将降低。后续实验通过高通量测序方法继探究外接太阳能电池后, 对阳极表面产电微生物群落结构、相对丰度以及多样性的影响。

5 结论

SC-MFC系统在产电性能以及对底质污染物的去除效效果方面均优于原MFC系统。在MFC电路中串联太阳能电池板, 相当于给传统的MFC两端增加一个外电场, 外电场的存在会使系统的输出电压以及输出功率密度得到相应的提高。其中在低电场的作用下, 微生物燃料电池阳极表面微生物的活性会增加, 进而提高了微生物对底质中污染物的去除率。太阳能电池与微生物燃料电池的协同作用, 大大解决了传统MFC输出功率密度小等问题, 并且清洁无污染, 对解决环境以及能源危机问题都具有重要的意义。

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The effect of electricity generation and sediment remediation by microbial fuel cell system cooperated with solar cell

WANG Jian1, LI Chuhao1, ZHANG Taiping1,*, LI Yuelin2

1. College of Environment and Energy, South China University of Technology, Guangzhou 510006, China2. South China Botanical Garden, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou 510006, China

The device was constructed with black-odorous sediment as substrate and the modified carbon felt as electrode. We achieved a solar cell-microbial fuel cell new system after we inserted different rated voltage solar cells in series. The introduction of solar cells had an influence on electricity generation and sediment remediation. Several conclusions we got after a period operation: at the irradiation intensity of 53 mW·cm–2on the surface of solar cells, the maximum output voltage and power density of SC-MFC systems were higher than the normal MFC system. The pollutant removal in the new system showed the tendency: along with the rated voltage of solar cells rising, the removal efficiencies increased at first and decreased subsequently. The effects of remediation were better relatively with 0.5 V, 1 V, 2 V solar cellsinstalled in series, and the largest removal efficiencies of organic matter, total phosphorus, ammonium nitrogen and nitrate nitrogen were 20.88%, 32.39%, 48.41%, 62.66%, which appeared respectively with 1 V, 2 V, 2 V, 0.5 V extra solar cells.

microbial fuel cell; solar cell; electricity generation; power density; sediment remediation

10.14108/j.cnki.1008-8873.2017.02.001

X703

A

1008-8873(2017)02-001-08

2016-04-08;

2016-12-21

广州市科技计划项目(2014J4100020); 国家自然科学基金面上项目(31272482)

王健(1990—), 男, 河南商丘人, 研究方向为生态工程与环境修复, E-mail: wangjianatscut@sina.com

张太平, 男, 博士, 副教授, 主要从事生态工程与环境修复研究, E-mail: lckzhang@scut.edu.cn

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