高温熔融物与金属堆腔相互作用实验研究

王登营，伊雄鹰，田道贵，裴 杰，陈 炼，商学利

(1.中国人民解放军92609部队，北京 100077；2.国家电投集团科学技术研究院有限公司，北京 102209)

压水堆核电站反应堆发生严重事故后，如果堆芯熔融物无法保留在压力容器内，高温熔融物将落到堆腔底板与混凝土发生相互作用，堆腔底板可能被熔穿导致安全壳失效并放出大量氢气。船用核动力装置发生严重事故后，如果堆芯熔融物无法保留在压力容器内，高温熔融物将落到由支撑围桶和支撑底板围成的金属堆腔内，熔融物与堆腔底部和侧部材料直接接触产生较强的热冲击效应。由于金属堆腔的材料、结构等与压水堆核电站混凝土堆腔差异较大，且堆腔外部有水冷却环境，现有核电站严重事故分析程序不具备模拟分析金属堆腔响应能力，堆芯熔融物能否熔穿支撑围桶或支撑底板等关键问题尚无定论。

为掌握船用反应堆严重事故工况压力容器失效初期堆芯熔融物热冲击对金属堆腔的破坏效应，在国核华清(北京)核电技术研发中心有限公司(简称国核华清)建成的高温熔融物热工水力实验平台[1]基础上，联合开展堆芯熔融物与金属堆腔相互作用机理实验，按照相似准则设计加工缩比金属堆腔实验装置，制备高温氧化锆熔融物并通过特制卸料机构卸料至缩比实验段，对热冲击下实验段的温度、变形响应特性及完整性等进行研究分析。

1 实验方案

高温熔融物与金属堆腔相互作用机理实验的主要目标是掌握船用堆严重事故压力容器失效初期堆芯熔融物热冲击对金属堆腔的破坏效应，为使实验结果能表征船用反应堆实际装置中的关键物理现象与机理，熔融物工质选取和制备、实验段结构材料尺寸以及实验工况设计等应尽量保持与原型装置一致，充分考虑一些关键因素的影响。

1.1 高温氧化锆工质

选择和制备合适的高温熔融物工质是实验顺利实施的关键。西安交通大学核科学与技术学院[2-4]开展了压力容器下封头熔融物换热特性实验COPRA，研究了不同熔池高度和加热功率等因素对熔融池温度场和热流密度分布的影响，实验采用硝酸盐(20%NaNO3-80%KNO3)为熔融物模拟物，硝酸盐工质熔化温度约为350 ℃。上海交通大学机械与动力工程学院[5-6]开展了高温熔融物凝固机理和热细粒化实验，研究了熔融物在管道和棒束之间的凝固机理以及热细粒化机理，实验采用锡、铅和锡铅合金作为工作介质，工质熔化温度范围为250～350 ℃。国核华清[1]通过高温熔融物热工水力试验平台开展了熔池表面注水冷却实验，该试验平台可将氧化锆加热到熔融状态，熔融物温度达到2 700 ℃以上。瑞典皇家理工学院[7-8](KTH)开展了下封头失效实验EC-FOREVER，采用二元氧化物混合物作为工作介质，混合物由70%CaO和30%B2O3构成，混合物熔化温度约为1 000 ℃。美国桑迪亚(SNL)国家实验室[9-10]开展了下封头失效实验OLHF，研究了下封头长期蠕变失效模式，实验采用感应加热石墨辐射谐振器从内部对下封头直接进行加热，未使用模拟氧化物。可看出，核电站严重事故研究领域针对不同研究目标采用的熔融物工质存在差异，但普遍采用模拟氧化物代替真实堆芯熔融物。

数值计算结果表明，船用反应堆严重事故堆芯熔融物主要由氧化铀、氧化锆和其他氧化物构成，熔融物最高温度约为2 630 ℃。考虑到本实验重点关注的是熔融物落至金属堆腔初期热冲击可能导致的堆舱热失效或结构失效，堆腔变形或失效主要是由于温度变化引起的，熔融物工质温度对于实验结果有重要影响。为保证实验与原型的关键物理现象的相似性，应尽量保持模拟氧化物状态参数与真实堆芯熔融物状态参数一致。因此，实验工质采用熔点为2 700 ℃纯氧化锆或掺杂一定比例氧化铁(调整熔点到2 000 ℃)代替实际堆芯熔融物。

1.2 实验段设计

实验采用缩比实验段模拟原型装置金属堆腔，为确保实验过程中实验段传热、应力、应变等响应特性与实际装置一致，实验段在结构、材料和边界条件等方面保持与实际装置一致，几何尺寸按照相似性准则进行设计。

设计的金属堆腔实验段示于图1。由图1可见，金属堆腔实验段在结构上采用与原型装置相同的双层圆桶结构，主要包括支撑围桶、侧壁围桶、支撑底板、上层底板、环形水箱和下部水柜等。其中，金属堆腔实验段的底部和侧部均为两层结构，主要考虑上层底板和侧壁围桶对金属堆腔支撑底板和支撑围桶传热与变形的影响。同时，金属堆腔外侧设计了环形水箱和下部水柜，以模拟实际装置中外部冷却条件对金属堆腔响应的影响。

图1 金属堆腔实验段Fig.1 Experimental device of metallic cavity

金属堆腔实验段的高度和直径按照缩比因子确定，缩比因子根据实际装置典型事故堆芯熔融物产生量与已有高温熔融物实验台架熔融物产量确定。金属堆腔实验段的壁厚是在对传热过程进行相似准则分析基础上确定的，相似准则分析结果表明，为保证实验获取的传热、应力应变特性与实际装置一致，金属堆腔实验段支撑底板、上层底板、支撑围桶、侧壁围桶厚度与原型装置一致，同时实验段采用原型材料加工。

1.3 实验工况设计

实验工况设计充分考虑了原型装置中可能影响实验结果的主要因素，包括熔融物状态参数、金属堆腔材料、厚度以及外部冷却条件等。实验采用替代材料加工了1套原型厚度预实验段，采用原型材料加工了2套原型厚度和1套底板厚度减半的正式实验段，共开展了2次预实验和3次正式实验。其中，采用替代材料预实验段开展了2次预实验，第1次预实验熔融物工质为纯氧化锆，检验了堆腔完整性实验过程；第2次预实验熔融物工质为氧化锆掺杂氧化铁，进行了降熔点的实验。采用正式实验段开展了3次正式实验，包括原型厚度无水冷却工况、原型厚度有水冷却工况、半厚度无水冷却工况。在3次正式实验中，为获得最接近实际情况的实验结果，熔融物均采用纯氧化锆工质，具体实验工况说明列于表1。

表1 实验工况说明Table 1 Variations of experimental conditions

2 实验装置

高温熔融物与金属堆腔相互作用实验装置(图2)是在国核华清已有高温熔融物冷却实验平台基础上改造的。实验装置分为上下两部分，上部分为高温熔融物制备系统，主要包括水冷坩埚、感应加热系统、循环冷却水系统和安全防护室；下部分为新增金属堆腔实验段、卸料机构、循环冷却系统、参数测量系统以及其他辅助系统等。

2.1 高温熔融物制备系统

高温熔融物制备系统布置在安全防护室内，具体结构如图3所示，主要由水冷坩埚、感应加热系统及其冷却水循环回路组成。水冷坩埚为紫铜材质，主要用于盛载熔融物池，为熔池提供冷却边界。感应加热系统分为感应线圈和感应电源两部分，感应线圈用于将电源产生的高频交变电流转换为高频交流电磁场，进而加热冷坩埚内氧化锆工质熔化并维持其熔化状态。实验过程中，感应线圈和电源都需要由冷却水进行冷却。

图2 实验装置示意图Fig.2 Schematic diagram of experimental equipment

a——实物图；b——示意图图3 水冷铜管坩埚Fig.3 Water-cooled copper crucible

2.2 高温熔融物卸料系统

图4 高温熔融物卸料系统示意图Fig.4 Discharging device for high temperature molten oxide

实验中需要通过卸料系统(图4)将水冷铜管坩埚制备的液态熔融物卸料至实验段，以模拟严重事故条件下熔融物由压力容器下腔室下落到金属堆腔的过程。由于熔融氧化锆温度高达2 700 ℃，实验采用熔融池熔化氧化锆板与电推杆相结合的方式进行卸料。在实验装置中设置了一套电推杆卸料机构，卸料机构锥头抵在圆板氧化锆砖下表面中心位置，当熔融池向下扩展到坩埚底部，底部氧化锆砖牺牲热电偶温度飞升并失效时，通过遥控器远程控制电推杆推动锥头戳破圆板氧化锆砖，将冷坩埚内熔融物卸料至实验段。这种卸料方式实现了2 700 ℃以下高温熔融物可控的制备与卸料，为开展其他高温熔融物实验提供了有效的解决方案。

2.3 实验参数测量系统

实验需要测量的物理量主要包括温度、变形量、流量和液位等。在实验段中配备了热电偶、位移传感器等测量仪表仪器，如图5所示，主要用于实时在线监测金属堆腔底板及侧壁的温度及变形情况；同时，在实验段水箱内配备了液位和流量计，在外部有水冷却工况下，可对底部水柜和环形水箱内液位和温度进行实时在线监测。实验过程中，数据采集系统将实验过程中的温度、变形量、流量、液位等信号进行在线监测和存储。此外，实验过程中采用多路监控系统记录熔融物制备、卸料以及与堆腔相互作用过程的影像，以便于观察实验现象与分析实验结果。

3 实验结果分析

根据实验工况设计，共完成了2次预实验和3次正式实验，获得了5组有效的实验数据。图6示出了实验过程中关键节点图像，实验前首先根据加料工艺流程在冷坩埚内加入氧化锆工质和起熔锆环(图6a)；然后启动感应电源加载功率，坩埚内氧化锆环起熔，当红外测温仪出现正常示数时熔池表面坍塌，坩埚中心区域形成稳定熔池(图6b)；感应电源加载功率约60 min，布置在卸料口圆形氧化锆砖上表面中心位置的牺牲热电偶开始升高，当牺牲热电偶达到测量上限值并失效时，表明熔池底部已接近卸料砖顶部，立即关闭感应加热电源，启动卸料升降机构进行卸料(图6c)；卸料杆戳破卸料砖后卸料口瞬间出现高亮区，熔融物下落进入金属堆腔(图6d)，整个卸料过程持续10～20 s；熔融物卸料进到金属堆腔内，与支撑围桶和上部底板直接接触并相互作用(图6e)；随着自然散热或由外部水源冷却，熔融物最终由冷却形成结块(图6f)。

3.1 堆腔熔融物形态

实验制备高温熔融物时采用了两种不同工质，第1次预实验和3次正式实验熔融物采用纯氧化锆工质，第2次预实验采用氧化锆掺杂氧化铁工质。用纯氧化锆作为熔融物工质的实验工况获得的熔融物形态分布基本相同。以第1次预实验的结果为例，实验前氧化锆粉末填装量为32 kg，进入堆腔熔融物完全冷却后由1个大的结块和大量碎化的颗粒物组成，结块质量约为14 kg，由大量圆条形结构及球形颗粒黏连而成，部分条形结构及球形颗粒内部中空；碎化颗粒质量约为3 kg，进入堆腔熔融物总的质量为17 kg。实验结果表明，纯氧化锆熔融物卸料进入金属堆腔后未均匀摊开，存在明显的堆积现象(图7)，且熔融物结块体积较理论计算体积大，分析认为纯氧化锆工质熔融物熔点较高，但实验制备的液态氧化锆过热度较低，在卸料过程中液态氧化锆出现少量凝固导致的。同时，冷却后的氧化锆结块能与金属堆腔完全脱离，这表明纯氧化锆工质未与金属堆腔发生熔蚀等相互作用。

图5 热电偶和位移传感器布置Fig.5 Arrangement of thermocouple and displacement sensor

a——冷坩埚装料；b——熔池坍塌；c——卸料机构动作；d——熔融物从卸料口漏出；e——熔融物与堆腔相互作用；f——熔融物在堆腔内冷却图6 高温熔融物与金属堆腔相互作用实验过程Fig.6 Experimental procedure for interaction of high temperature molten oxide and metallic cavity

a——氧化锆熔融物形态；b——熔融物结块；c——熔融物碎化颗粒图7 氧化锆熔融物凝固形态Fig.7 Solidification form of molten zirconium oxide

为进一步检验熔融物工质及状态参数对堆腔完整性实验的影响，第2次预实验在氧化锆工质中添加质量份额为30%的氧化铁，将混合熔融物熔点降至2 000 ℃左右，以便提高液态熔融物过热度。实验结果如图8所示，氧化锆掺杂氧化铁熔融物进入到金属堆腔后呈现较好的液态特性，在桶底分布较为均匀，且桶底四周出现明显的飞溅现象，冷却后的熔融物工质粘在桶底及四周，无法与实验段分离，原型装置中高温熔融物含有氧化铁成分，因此可推断真实熔融物凝固后也将与金属堆腔粘在一起。

实验结果表明，不同成分的熔融物工质熔点、过热度等状态参数差别显著，对堆腔完整性实验的影响差别较大，氧化锆参杂氧化铁熔融物熔点降低后，金属堆腔温度响应和变形响应显著降低；纯氧化锆工质熔点较高，对堆腔结构材料的热冲击影响较大，因此正式实验中采用纯氧化锆作为熔融物工质。

图8 氧化锆掺杂氧化铁熔融物凝固形态Fig.8 Solidification form of molten mixtures of zirconium and iron oxide

3.2 堆腔温度响应

高温熔融物卸料到金属堆腔内，最先与堆腔上层底板和支撑围桶直接接触产生较大的热冲击效应，堆腔上层底板温度快速升高并将热量传向支撑底板(和底部水柜内的水)，支撑围桶温度升高并将热量传向侧壁围桶(和环形水箱内的水)。图9为金属堆腔支撑底板和侧壁围桶温度响应情况。总体而言，熔融物卸料到金属堆腔后，堆腔支撑底板与围桶温度迅速升高至峰值温度再逐渐降低至常温，支撑底板温度升高幅度远高于侧壁围桶，这是因为液态熔融物卸料到金属堆腔后在底部摊开面积较大，熔融物堆积高度远小于摊开直径，主要向堆腔底部传热所致。因此，堆腔温度响应分析可将支撑底板温度响应作为重点。

表2列出了5次实验工况中实验段支撑底板上下表面峰值温度。对比第1次和第2次预实验数据可知，熔融物工质温度由2 700 ℃降低到2 000 ℃时，实验段支撑底板上下表面峰值温度和温差明显降低，且峰值温度出现时间延后。因此，熔融物工质状态参数对堆腔温度响应有较大影响，实验中采用熔点较高的纯氧化锆工质是合适的。

表2 金属堆腔支撑底板峰值温度Table 2 Peak temperature of floor for metallic cavity

对比第1次和第2次正式实验数据可知，当堆腔外部有水冷却时，实验段侧壁围桶外表面和支撑底板下表面温度峰值显著降低，同时侧壁围桶内表面和支撑底板上表面温度也降低，峰值温度出现时间较早，这表明外部冷却条件对堆腔温度响应有较大影响，实际装置中堆腔外部有水冷却对于保持堆腔完整性是有利的。

对比第1次和第3次正式实验数据可知，底板厚度对堆腔完整性实验的温度响应有很大的影响，厚度减半时支撑底板上表面温度峰值高达601 ℃，根据实验结果可推断，如果进一步减薄底板厚度，底板存在熔穿风险。

3.3 堆腔形变响应

熔融物卸料到金属堆腔内，堆腔底部和侧部结构材料随着熔融物卸料质量和自身温度变化产生形变，变形量如图10所示。实验规定，侧壁围桶向内凸的变形为正值，向外凸的变形为负值。从图10可知，在卸料初始时刻，侧壁围桶变形量急剧增大达到峰值(最大值约0.25 mm)，而后随着熔融物的冷却，侧壁围桶变形量逐渐降低。其中，第2次和第3次正式实验围桶侧壁变形具有一定对称性，而第1次正式实验围桶变形对称性较差，这与熔融物掉落到堆腔底板上的位置有关。

图10 金属堆腔侧壁围桶及支撑底板变形量Fig.10 Barrel and floor deformation of metallic cavity

实验中规定，支撑底板上凸变形为正值，下凹变形为负值。由图10可知，支撑底板的变形量峰值远大于侧壁围桶变形量，最大值为1.22 mm；且底板变形会经历上凸和下凹等不同阶段，在第3次正式实验中，由于底板厚度减薄，底板变形经历2次上凸和1次下凹共3个阶段；随着熔融物的冷却，底板变形量逐渐降低。

图11为实验段支撑底板的最终变形量。实验结果表明，进入金属堆腔高温熔融物冷却后，金属堆腔会存在一定程度的塑性变形，其中第3次正式实验最终变形量最大，支撑底板最大变形量为0.44 mm，侧壁围桶最大变形量为0.22 mm，其他实验工况变形量都非常小。实验段出现塑性变形的主要原因是，当熔融物卸料到金属堆腔内，支撑底板上表面和侧壁围桶内侧的温度快速升高，支撑底板上下表面和侧壁围桶内外侧之间的温差在支撑底板和侧壁围桶上产生热应力，当温差高到一定程度，即热应力超出弹性极限，支撑底板和围桶将发生塑性变形。

图11 熔融物完全冷却后金属堆腔支撑底板变形量Fig.11 Plastic deformation of floor for metallic cavity after complete cooling of molten oxide

对比第1次和第2次正式实验数据可知，外部有水冷却情况下堆腔变形量最小，这是因为变形与热应力直接相关，在有水冷却条件下堆腔侧壁围桶和支撑底板的温度变化受到限制，钢板上下(内外)表面温升小导致热应力小，因此堆腔变形幅度很小。

对比第1次和第3次正式实验数据可知，上部底板和支撑底板厚度对堆腔变形影响很大，在第3次实验中，由于堆腔上部底板和支撑底板厚度减薄为原型厚度的一半，熔融物经过上部底板向支撑底板传热热阻变小，同时上部底板和支撑底板的热容较小，因此实验得到的支撑底板温度远高于其他工况，堆腔底板变形幅度也最大。

3.4 热流密度与热应力分析

为进一步评估金属堆腔是否有热失效和断裂失效风险，对实验段支撑底板和侧壁围桶的热流密度及热应力等进行了评估。由于实验过程中实验段温度随时间不断发生变化，难以得出准确热流密度值，本文采用准稳态热流密度计算公式进行计算，即：

q=Δt/δ·λ

(1)

式中：λ为热导率；δ为支撑底板和围桶的厚度；Δt为温差。根据上述公式，代入实验中测得的最大温差即可保守算出通过支撑底板和围桶的最大热流密度。

热应力计算采用周边固定平板最大弯曲热应力计算公式：

σmax=αEΔt/2(1-μ)

(2)

式中，μ、α和E分别为泊松比、膨胀系数和弹性模量。同样地，根据上述公式，代入实验中测得最大温差，即可估算出支撑底板和围桶上可能出现的最大热应力。

堆腔最大热流密度和热应力分析结果列于表3。可看出，堆腔底板和侧壁的热流密度均低于相应条件下的临界热流密度(竖直平板CHF值约为2 000 kW/m2，向下平板CHF值约为500 kW/m2)。此外，在熔融物卸料初期，堆腔支撑底板和围桶温度峰值都小于碳钢熔点(约1 400 ℃)。因此，可认为金属堆腔在熔融物卸料初期没有热失效的风险。另一方面，从最大热应力的计算结果可知，部分工况的数值超出了弹性变形极限[11](碳钢Q235的弹性极限约为200 MPa)，即实验段会产生一定程度的塑形变形，但最大热应力都小于强度极限(碳钢Q235的强度极限约为500 MPa)。因此，金属堆腔没有断裂失效的风险，这一分析结论与实验结果是一致的。

表3 堆腔最大热流密度和热应力Table 3 Maximum heat flux density and thermal stress for metallic cavity

4 结论

通过实验掌握了船用反应堆严重事故工况压力容器失效初期堆芯熔融物热冲击对金属堆腔的破坏效应，根据实验结果与理论分析得到以下结论。

1) 在现有实验条件下，高温熔融物进入金属堆腔后，支撑底板温度峰值为601 ℃，变形量峰值为1.22 mm；侧壁围桶温度峰值为120 ℃，变形量峰值为0.25 mm；熔融物和实验段完全冷却后，金属堆腔存在轻微的塑性变形，最大塑性变形量为0.44 mm，实验过程中支撑底板和支撑围桶未出现熔蚀或熔穿现象。

2) 堆腔最大热流密度小于池式沸腾条件下向下平板的临界热流密度，部分实验工况堆腔最大热应力超出了弹性变形极限，但小于钢板的强度极限。因此，高温熔融物进入金属堆腔初期，热冲击将导致堆腔出现塑性变形，但不会导致金属堆腔热冲击失效及断裂失效，金属堆腔实验段能保持完整。

3) 在高温熔融物与金属堆腔相互作用过程中，熔融物熔点、外部冷却条件、钢板厚度等对金属堆腔的温度和形变响应影响显著，熔融物温度越高、外部冷却条件越差、底板厚度越薄，堆腔温度峰值和变形等越大，堆舱失效风险越高；实验段材质对金属堆腔响应影响较小，后续实验研究可采用替代材料制造实验段，以降低实验难度和成本。

4) 船用反应堆堆腔采用结构强度更优的特种钢材，底部结构设计和外部冷却条件均有利于保持金属堆腔完整性，基于实验结果推断，船用核动力装置严重事故工况下压力容器下封头失效初期由于热冲击导致金属堆腔失效的风险较低，有利于核事故应急救援和处置。

由于本实验的主要目的是研究压力容器下封头失效初期熔融物热冲击对金属堆腔的破坏效应，实验中将熔融物工质、外部冷却环境、堆腔材料及厚度等作为主要影响因素，暂未考虑熔融物衰变热、堆腔承压、支持围桶承重等因素的影响，实验工况与实际情况存在一定差异。但在正式实验3中实验段底板厚度仅为原型厚度一半且外部无水冷却，该实验条件能包络实际工况，因此基于实验结果获得上述研究结论具有一定的保守性。