放射性惰性气体4π叠层探测器研制

周冬冬 尤思梅 辛 杰 杨翠萍 文万信 杨 悦 张保国王仁生 张 明

1（苏州大学放射医学与辐射防护国家重点实验室 苏州 215123）

2（苏州大学医学部放射医学与防护学院 苏州 215123）

3（中国计量科学研究院 北京 100029）

目前我国投入商业运行的核电机组共47台，2019年1～6月全国运行核电机组累计发电量为1 600.14亿千瓦时，比2018年同期上升了23.09%，核电已成为我国重要的能源组成之一。但核电站运行过程中会产生放射性废气排到空气中污染环境，根据我国核电厂运行经验，放射性惰性气体占放射性废气排放总量的比例接近100%［1］，核反应过程中产生的惰性气体主要包括85Kr、41Ar、133Xe、135Xe，其中除85K是近乎“纯”β源，其余核素均以β和γ级联发射的方式衰变［2］，该辐射混合场衰变产生的γ射线能量范围在31～1 293.6 keV之间，β射线能量范围在81～1 198 keV之间，对β-γ混合场的测量并对两种射线进行甄别对核电站辐射监测和防护具有重要意义。Martz等［3］在1986年提出了二次测量法来分别得到β-γ信号，此方法虽然能一定程度上区分β-γ信号，但存在β-γ相互干扰严重且测量过程复杂等问题；White等［4］用ZnS（Ag）、CaF2（Eu）、NaI（Tl）三层闪烁体作为探头外加一个光电倍增管研制了叠层探测器，可以实现同时测量α、β、γ射线，但此方法存在β 计数不准确等缺点；Farsoni等［5］、Yousefi等［6］和Alemayehu等［7］分别研制出了类似叠层结构的探测器；关于4π结构叠层探测器，目前其他国家也有一些产品，如美国在1996年Bowyer等［8］研制了ARSA系统，俄罗斯在2005年Popov等［9］研制了ARIX系统，瑞典在2003年 Ringbom 等［10］研制了SAUNA系统，法国在2004年Fontaine等［11］研制了SPALAX系统，其主要用于监测核爆炸产生的131Xem、133Xem、133Xe、135Xe，也可用于核电站惰性气体的测量。目前我国尚无完善的可实现β-γ符合测量的4π结构探测器系统。

本文成功研制了一套可用于核电场所惰性气体测量的4π叠层探测器，实现了β-γ信号的甄别，并用137Cs、133Ba放射源对探测器进行测试和刻度。

1 叠层探测器的结构及原理

1.1 探测器的结构

4π叠层探测器的主要结构由一个内层中空圆柱形塑料闪烁体（EJ-200）和外层圆柱形碘化铯闪烁体（CsI）组成，塑料闪烁体的底面直径为52 mm，高为42 mm，侧壁厚为1 mm，用于探测β射线，内层塑闪的中空圆柱可作为气体源采样腔，外层的CsI闪烁体底面直径为92 mm，高为82 mm，厚度为20 mm，用于探测γ射线，其中采样腔的设计除了容纳放射性气体还可以吸收低能β射线，由于β射线的射程（Rm）与β射线的能量（E）满足经验式（1）：

Rm=412E1.256-0.0954lnE(0.01MeV＜E＜3MeV)(1)

根据式（1）可以推算出：当β射线的射程（Rm）大小在50 mm左右时即可吸收较多60～70 keV及以下的β射线，故我们设计采样腔的底面直径应考虑低能β射线的吸收，通过 GEANT4（GEometry ANd Tracking 4）模拟采样腔体积对不同能量的β射线探测效率得到当腔体底面直径和高度大于40 mm时低能β的探测效率快速下降［2］，符合经验公式算出的结果，佐证了此采样腔尺寸的合理性。探测器的原理及结构示意图如图1，其中塑料闪烁体采用的是发光衰减时间较快的EJ-200塑料闪烁体，碘化铯闪烁体采用的是发光衰减较慢的含铊激发的CsI闪烁体，本文选用的PMT是由ET Enterprises公司生产的9306 KB型号PMT，该型号PMT最大外径为90 mm，窗口端带有蓝绿敏感的双碱性光电阴极，并且具有10个高增益、高稳定性、线性聚焦设计的SbCs打拿极，可实现良好的线性度和时间响应。其有效直径为80 mm，光谱响应范围为295～630 nm［12］。高压分压器为 ET Enterprises公司的C636FP型高压分压器。将探测器两端分别命名为A端和B端，信号采集单元使用的是意大利CAEN公司生产的DT5790双数字脉冲形状分析仪和DPPPSD （Digital Pulse Processing-Pulse Shape Discrimination）控制软件获取信号。

1.2 探测器的原理

核电场所放射性惰性气体衰变主要产生不同能量的β和γ射线，不同能量的β射线和γ射线穿过塑料闪烁体和碘化铯晶体会产生不同的能量沉积，β射线相对于γ射线穿透能力较弱，可以将大部分能量沉积在塑料闪烁体中，γ射线相对于β射线穿透能力较强，可以较少概率沉积在塑料闪烁体中，大部分能量沉积在碘化铯晶体中，而塑料闪烁体和碘化铯晶体可以发射出发光衰减时间常数不同的快慢闪烁光子，从而产生不同的脉冲形状来区分β-γ射线［13］；本文使用DPP-PSD数字脉冲形状分析仪测得事件信号，通过处理数据得到所有信号的Qlong-PSD值二维散点图。通过拟合Qlong-PSD值二维散点图得到βγ射线在所测得的短门信号在长门信号中所占的比例系数，从而解出β-γ射线。

2 探测器的电路

2.1 前置放大器的电路

该探测器前置放大器（Pre-Amplifier）电路为电流灵敏前置放大电路如图2（a），由于本装置使用的DT5790只能提供±12 V或±24 V偏压，故电路正负输入端分别采用LM7806和LM7906固定输出三端稳压管，可为前放电路提供稳定的±6 V偏压，运算放大器选择美国TI公司生产的OPA656，其具有高增益、稳定带宽等优点。根据探测器塑闪和碘化铯的发光衰减时间特性，电阻Rf与反馈电容Cf之积RC常数介于塑闪与碘化铯的发光衰减之间，使得电路相对于发光衰减时间短的塑闪形成电压灵敏前置放大电路，相对于发光衰减时间较长的碘化铯形成电流灵敏前置放大电路，该RC常数可以使得塑闪信号提高和保持相对稳定的脉冲幅度，碘化铯信号形成衰减，有利于后续实验的脉冲形状甄别。信号输出端的50 Ω电阻用作阻抗匹配，与外接50 Ω内阻的同轴电缆相连。

2.2 高压分压器的电路

本探测器高压分压电路为均匀分压电路。均匀分压的优点是各级间的增益稳定可靠，适合做触发计数的测量，我们在C636AFP高压分压器的输入端外接了一个2 000 V、0.1 μF的高压滤波器，可以得到更为稳定的高压。

图2 探测器电路图 (a)前置放大电路，(b)高压分压电路Fig.2 The circuit diagram of detector(a)Pre-amplifier circuit,(b)High voltage division circuit

3 信号获取及信号处理

本文信号获取单元采用意大利CAEN公司生产的DT5790波形数字采样器，DT5790主要用于电荷积分和脉冲形状识别的双通道数字采集系统，它具有12位分辨率，2.5×108s-1的数据采样率及4 ns的事件分辨率，可实现事件的符合和反符合测量，另外DT5790内部集成了部分核电子学插件和高压模块，更加方便使用［14］。本文采用的DPP-PSD控制软件为CAEN公司开发的用于x720、x751系列数字波形采样器的固件程序和控制软件，可实现软件设置记录长度、波形倒相、触发阈值调节、外部触发及自触发模式、长短门设置、脉冲形状甄别等功能；具有Histogram和Oscilloscope显示；可以根据探测器波形设定积分长短门、脉冲形状甄别（Pulse Shape Discrimination，PSD）值等；输出信号有波形谱、能量谱、时间谱和 PSD 谱［15］。

3.1 两端高压的测量

我们需要将两端光电倍增管（A端和B端）的输出信号相加，必须让两端光电倍增管接收同样光强度的输入，使得光电倍增管的输出一致，由于两个光电倍增管的对光的响应是存在差异，需要给两个光电倍增管加不同的工作电压。我们将137Cs源，放置在测量装置外准直入射到CsI（Tl）闪烁体中间位置，忽略闪烁体发出的光的传输过程衰减的差异，两个光电管接收的光强是一样的。将探测器两端分别连接至ORTEC4001C NIM机箱上的核电子学插件Ortec 527A、Ortec 926，并利用核电子学插件Ortec 556提供高压电源，测出137Cs源662 keV峰的道址随着电压的变化如图3。本实验选662 keV两端峰值大致相同道址时的电压分别给A端和B端提供高压。

图3 探测器两端峰的道址随电压的关系Fig.3 The relationship between the voltage and the channel of the peaks at both ends of the detector

3.2 探测器信号波形测量

本文主要利用塑闪信号和CsI信号的脉冲形状来进行β-γ信号甄别，首先我们将137Cs源放置在探测器采样腔中心位置，利用示波器及ORTEC插件对探测器的波形进行测量，两端电压均设置为600 V，触发电压为200 mV，匹配阻抗为50 Ω，利用示波器得到137Cs源波形图如图4，测量结果如表1所示。

图4 137Cs波形图Fig.4 Waveform of137Cs radiation source

表1 塑闪和碘化铯脉冲信号的主要参数Table1 The main parameters of plastic and CsI(Tl)pulse signals

3.3 脉冲形状甄别

闪烁体材料吸收不同的辐射类型会导致不同的脉冲形状，脉冲形状之间的差异可以用来甄别混合辐射场中的不同辐射类型。这种甄别的方法称为脉冲形状甄别法［7］，其原理［16］如图5。

图5 长短门与输入脉冲信号的位置关系Fig.5 Long and short gate graphic position with input pulse signal

本研究中分别选取长短门对信号进行积分，得到Qlong（信号长门积分电荷值），Qshort（信号短门积分电荷值），对于PSD值的定义如式（2）。

将137Cs放置在探测装置内，由于137Cs β衰变后137Ba的激发态寿命比较长（2.552 min），可以认为137Cs衰变产生的β、γ时间上没关联。图6为使用137Cs进行测试并使用ROOT软件画出的Qlong-PSD散点图，长门800 ns，短门48 ns，从图6可以看到，两条明显的Qlong-PSD曲线，上一条曲线为γ射线，下面一条为β射线。综上所述，可以使用长短门积分形状甄别法来甄别β、γ信号。

图6 Qlong-PSD散点图Fig.6 Scatter diagram of Qlong-PSD

根据§3.2中图4中测量的137Cs波形图显示，塑料闪烁体的信号幅度大，脉冲宽度窄，CsI（Tl）闪烁体的信号幅度小，脉冲宽度宽，故当我们根据§3.3图5中长短门与脉冲信号的位置关系来设置长短门，其中短门值与塑料闪烁体的脉冲宽度相当，长门值与CsI（Tl）闪烁体脉冲宽度相当。而由于短门值主要为一定比例系数的塑料闪烁体信号的积分电荷值和一定比例系数的CsI（Tl）闪烁体信号的积分电荷值组成，长门值由全部的塑料闪烁体和全部的CsI（Tl）闪烁体积分值组成，故可以得到方程（3）：

式中：Qβ为塑料闪烁体信号的积分电荷值；Qγ为CsI（Tl）信号的积分电荷值；a为塑料闪烁体信号对短门积分值的贡献；b为CsI（Tl）信号对短门积分值得贡献。

因为β射线未穿透塑料闪烁体时，Qβ=Qlong，故拟合β射线的Qlong-PSD曲线（未穿透塑料闪烁体部分）得到拟合曲线如式（4）：

根据γ射线的Qlong-PSD曲线，即在图6中对γ带加窗可以得到的PSD谱中峰对应的PSD值，因为b=1-PSD，对于高能γ射线PSD谱中峰对应的PSD值基本不变，故选择b为常数，经测试在上述条件下测得的PSD值为0.97，故可以得出b=0.03。将测量得到的Qlong和Qshort值代入方程（3）从而解出Qβ、Qγ值。利用MATLAB软件画出Qβ-Qγ二维散点图如图7所示。

从图7可以看出，由于137Cs源发射的β、γ射线不存在时间关联，β、γ射线成分可以明显分开，γ射线分布在横轴上，未穿透塑料闪烁体的β射线分布在纵轴上，部分高能电子穿透塑料闪烁体进入CsI（Tl）闪烁体，则Qβ、Qγ都大于零。由于塑料闪烁体和CsI（Tl）闪烁体的能量分辨都比较差，测试使用的137Cs源为面源（ø20 mm），放射源放在探测器内，β射线从不同方向入射到闪烁体内，因此β射线穿透带展得很宽，看不出明显的条带。

图7 Qβ-Qγ二维图Fig.7 2D diagram of Qβ-Qγ

3.4 探测器的能量刻度

本研究利用137Cs放射源发射的β射线和内转换电子对塑料闪烁体探测器进行能量刻度。将DPPPSD控制软件中的长门时间设置为800 ns，短门时间设置为48 ns，阈值为40 LSB，将137Cs放射源放置在探测器内中心位置，测试时间为100 s，记录DPPPSD控制软件的输出ASCII码数据，通过ROOT软件进行数据处理，得到内转换电子在1 mm厚的塑料闪烁体沉积能量（230 keV）的道址为15 000，1 mm厚的塑料闪烁体可以阻止β射线的最大能量（370 keV）的道址为22 000，内转换电子为穿透塑料闪烁体时沉积在塑料闪烁体的能量（624 keV）对应的道址为38 000，故可得到β射线能量刻度拟合曲线如图8所示。

图8 β射线能量刻度拟合曲线Fig.8 Fitting curve of β-ray energy calibration

本研究利用133Ba和137Cs放射源对CsI（Tl）闪烁体进行γ能量刻度，具体实验步骤同β能量刻度，得到γ射线31 keV能量对应的道址为240，81 keV能量对应的道址为1 020，356 keV能量对应的道址为3 520，61.7 keV能量对应的道址为67 920，故可得到γ射线能量刻度拟合曲线如图9所示。

图9 γ射线能量刻度拟合曲线Fig.9 Fitting curve of γ-ray energy calibration

4 结语

本文成功研制了一套可用于放射性惰性气体测量的4π叠层探测器，该探测器主要采用了4π叠层结构，利用DPP-PSD波形数字采样器对探测器信号进行采集，本文采用脉冲形状甄别的方式对β-γ信号进行甄别，利用137Cs、133Ba放射源实现了对探测器的βγ能量刻度。后续我们将对探测器进行符合测试，为最终将探测器用于核电场所惰性气体活度的测量做好准备。