稻田镉污染原位钝化修复及磷积累与迁移特征

姚臻晖,涂理达,周慧平,2*,胡鹏杰,王甜甜,郑家俊

稻田镉污染原位钝化修复及磷积累与迁移特征

姚臻晖1,涂理达1,周慧平1,2*,胡鹏杰3**,王甜甜1,郑家俊1

(1.常州大学环境与安全工程学院,江苏 常州 213011；2.生态环境部南京环境科学研究所,江苏 南京 210042；3.中国科学院南京土壤研究所,江苏 南京 210008)

选择苏南某镉(Cd)污染稻田,研究钙镁磷肥和钙铝水滑石2种钝化修复材料对Cd污染土壤原位钝化修复的效果,并且探讨含磷钝化剂的使用对水土环境磷累积与迁移特征的影响.结果表明:施用2种钝化剂后均能有效降低土壤中有效态Cd的含量,且随着钝化时间的推移,有效态Cd含量均呈现稳定缓慢降低的趋势,在施加钝化剂16周后达到最低,不同处理的钝化效果依次为:1500kg/hm2钙镁磷肥>6000kg/hm2钙铝水滑石>750kg/hm2钙镁磷肥,各处理有效态Cd比施加前分别降低了54.5%、50.3%以及46.9%.各处理在不同阶段的土壤pH值与有效态Cd含量呈显著负相关.施用钙镁磷肥作为钝化剂会加快土壤中磷的累积,且随着施用量的增加60～90cm深度渗漏水中总磷和溶解性磷酸盐含量有明显升高趋势.

镉；稻田土壤；原位修复；钝化剂；含磷物质

当前我国农田土壤重金属污染和农产品中重金属超标问题备受关注,其中Cd是污染系数最高的元素;城郊农田往往受周边工业和农业的双重影响,重金属污染问题尤为突出[1-2].化学钝化修复是土壤重金属污染修复的重要方法,常见的钝化剂有含磷物质、石灰性材料、有机物质、黏土矿物等,通过吸附、沉淀、络合、离子交换和氧化还原等反应,降低重金属生物有效性和迁移性[3].钙铝水滑石是一种新型层状复合金属氢氧化物,因具有比表面积大、阴离子交换性能良好、稳定性高等优点被有效应用[4].含磷物质因价格低廉、易得,拥有较好的应用前景[5],然而过量使用含磷物质可能造成土壤磷素的快速累积并增加淋失风险,有研究已证实土壤磷含量与地下水磷浓度间的密切关系[6].当前对于含磷物质或其他钝化剂用量与效果之间的关系已有不少研究,如陈世宝等[7]通过土柱试验发现,施用5000mg/kg的磷酸氢钙、磷矿粉、羟基磷灰石均能够显著降低污染土壤中有效铅的含量,且对于深层土的磷素累积较少;周佚群等[8]通过室内土培实验,以不同的P和Cd配比修复Cd污染土壤,得出磷肥剂量水平P:Cd在4:1(物质的量比)时对土中Cd钝化效果最佳;吴秋梅等[4]通过室内土培试验研究发现钙铝水滑石能够显著降低Cd污染农田土壤中有效态Cd含量.这些研究大多以室内试验为主,而针对田间原位修复,含磷物质与其他钝化剂相比的适宜用量和钝化效果,以及潜在的二次污染风险问题还有待研究.本文采用钙镁磷肥和钙铝水滑石作为钝化剂,观察2种钝化剂原位修复时对Cd的钝化效果及含磷物质钙镁磷肥对环境磷累积与迁移特征的影响.

1 材料与方法

1.1 试验田概况

试验田位于江苏省南部城郊某典型水稻田.所在地是我国经济最发达的地区之一,高强度的工农业生产是城郊农田重金属超标的重要原因.供试土壤为黏壤质底潜铁聚水耕人为土[9],常年稻麦轮作或稻休为主,pH值平均6.2,总Cd平均0.462mg/kg,有效态Cd平均0.143mg/kg,有效磷平均41.768mg/ kg.

1.2 实验设计与采样

试验田设置12个小区,每个长5.5m、宽4m,中间用宽30cm田埂隔开,所有田埂均用黑色塑料膜覆盖防止串水.每个小区有单独的入水口和排水口,内部安装深度为30,60,90cm渗漏管.供试水稻为当地主栽品种苏香粳100,钝化剂钙镁磷肥为颗粒态(中化化肥有限公司),主要成分为CaO、MgO、SiO2,pH值为9.5,有效磷(以P2O5计)³16%;钙铝水滑石(江苏隆昌化工有限公司)为白色粉末,主要成分为CaO、Al2O3等钙铝类氢氧化物,pH值为11,相对分子质量为561.33,相对密度为1.89.实验共设置4个处理,分别为不添加钝化剂的对照组(CK)、钙镁磷肥750kg/hm2(P1)、1500kg/hm2(P2)及钙铝水滑石6000kg/hm2(D1),每个处理重复3次.两种钝化剂均以基肥方式施加,之后分别在2、4、8、16 周及水稻收割时(23周),监测耕层土壤中pH值、有效态Cd、有效磷含量.各小区水稻插秧、施肥等田间管理方式与常规生产一致.在2周(插秧前)及之后10d和水稻出穗后7d共3次施加375kg/hm2复合肥,并在2周(施复合肥前)、首次施肥后10d以及第2次施肥后3d共3次(W1～W3)均采集30、60、90cm渗漏管中水样,观测水中总磷及溶解性磷酸盐含量的变化.土样按照梅花法取0～20cm耕层土壤,每小区5点共1kg.淋溶水样采集使用50mL规格医用注射器抽取100mL放入塑料瓶,密封标记后冷藏保存.

1.3 测定方法及数据处理

土壤pH值采用水土质量比2.5:1浸提,电位法测定.土壤有效态Cd用DTPA浸提,石墨炉原子吸收法测定.土壤有效磷用碳酸氢钠浸提后钼锑抗比色法测定.水中总磷用过硫酸钾氧化-钼蓝比色法测定,溶解性磷酸盐用钼锑钪分光光度法测定.数据处理与图表制作采用Excel 2010和Origin 2018.

2 结果与分析

2.1 不同处理对土壤Cd的钝化效果

施用了钝化剂后,土壤有效态Cd的含量随着时间变化呈现波动式下降趋势(图1).总体上看,钝化效果顺序为P2>D1>P1>CK.从不同阶段上看,有效态Cd含量在16周时达到最低值0.065mg/kg,各处理下土壤有效态Cd含量相比初始分别降低了42.7%、54.5%、50.3%以及46.9%,D1处理效果大多介于P1和P2之间.对于钙镁磷肥不同用量的2个处理,P2的用量是P1的2倍,而在各个时段其对Cd的钝化效果比P1仅提高了10.47%、20.22%、22.77%、14.47%、15.29%,可见其用量的增加对钝化效果的提高并不十分明显.另外也观察到CK处理下,各时段有效态Cd的含量也有较为明显的降低,这可能是由于CK处理在水稻种植期间也施加了含磷复合肥,对Cd也起到了一定的钝化作用.由于田间试验条件有限,本研究未进行更多不同用量梯度的实验,对于钙镁磷肥和钙铝水滑石用量以及效果还需要进一步对比研究,以期为开展田间修复的成本-效益分析提供有效依据.

图1 不同处理有效态Cd含量变化

2.2 土壤pH值和有效态Cd含量的关系

图2 不同处理土壤pH值的变化

表1 土壤pH值与有效态Cd含量相关系数

注:*表示在<0.05水平上显著相关;**表示在<0.01水平上显著相关.

土壤pH值是影响重金属有效性的重要因素,一些钝化剂主要通过提高土壤pH值来促进重金属形成各种形式的沉淀,从而降低重金属的活性[10].通过对施加钝化剂后各阶段土壤pH值的分析发现,各处理土壤pH值总体呈上升趋势,这是因为钙镁磷肥和钙铝水滑石均为碱性物质,而且钙铝水滑石离子化程度较高,含有大量基团能够通过吸附作用降低交换性氢离子,因此在施用初期(0～4周) 2种钝化剂导致土壤pH值均有明显上升.4周后各处理的pH值有所回落,而CK组土壤pH值随时间波动较大,这可能是因为CK仅表施了复合肥,其受降雨、灌溉等条件影响较为明显,复合肥向下迁移导致表层土壤pH值明显降低[11],之后剩余在土壤表层的磷酸根离子竞争土壤中的吸附点位,交换土壤胶体上吸附的氢氧根离子,使得土壤pH值再次上升[12].16周时,不同处理的土壤pH值均达到了较高水平,而同时其对应的有效态Cd含量相比其他阶段均处于较低水平(图2),这是因为随着土壤pH值的升高,能够生成重金属沉淀的各类反应所占的比例也会逐渐增加[13],在4～8周及16～23周pH值出现下降时,其有效态Cd呈现相应的升高趋势.土壤有效态Cd含量与pH值的相关性分析结果也证实了两者呈显著负相关(表1),而廖敏等[14]的研究也表明,不同的土壤pH值会对有效态Cd含量产生影响,当土壤pH值大于6时,有效态Cd含量会随着pH值升高而降低.

2.3 不同处理下土壤有效磷的累积特征

磷肥不仅可以作为重金属钝化剂,其本身也是植物重要的营养物质.土壤修复往往为了追求效果而加大磷肥的施用量,磷的潜在淋失风险也大大增加.王永壮等[15]研究发现即使用0.5%的羟基磷灰石钝化Cd污染土壤,其淋出液中有效磷的含量仍然超出了标准值.本研究发现水稻种植初期,各处理土壤有效磷呈显著下降趋势(图3),这可能一方面由于磷与Cd形成了难溶的沉淀,另一方面与水稻在分蘖期对磷的吸收量较大有关.各处理在16周时,土壤有效磷含量达到最低,之后有所回升,这可能是随着植物成熟,其对养分的吸收达到稳定状态,另外磷与重金属反应达到平衡后,水土环境会受pH值或者其他因素的影响,使磷与重金属的吸附、沉淀发生解吸或溶解等,造成部分有效磷被进一步释放[16].总体上,施加钙镁磷肥处理的土壤有效磷明显大于CK,其中P2的土壤有效磷含量显著大于其他各处理,这表明施用钙镁磷肥对土壤磷积累有一定影响,土壤有效磷的含量随钙镁磷肥的用量增加而上升,这与刘洁等[17]利用不同含磷材料修复重金属污染土壤所得出的结论相似.而对于D1在16周以后出现的有效磷升高现象,可能与其同样施用了含磷复合肥,使得钙铝水滑石和磷素对重金属产生竞争吸附,造成部分磷的盈余并释放有关[18].

图3 不同处理土壤有效磷含量变化

2.4 稻田淋溶水中磷含量的变化特征

为探讨含磷钝化剂的施用对稻田水环境磷淋失风险的影响,本研究观测了不同时段30、60和90cm深度淋溶水中总磷和溶解性磷酸盐含量的变化特征(图4).总体上看,两者均随取样深度的增加呈现出下降的趋势,这是因为土壤溶液中的磷会逐渐被土壤吸附或与 Fe、Al 等形成沉淀物[19],造成土壤上层含磷量大于下层.钙镁磷肥处理(P1、P2)在60cm深度以下的总磷含量均大于CK,较高的土壤磷含量造成了盈余的磷素向土壤更深层迁移,这与文献[20-21]研究的结论类似.对于不同深度淋溶水中的溶解性磷酸盐,总体上各修复处理含量均大于CK(除W3时段),且相对含量的增加幅度随着深度和磷施加量的增加而上升(如图4的W1最为明显,由于W1是钙镁磷肥基施后2周的观测值,而之后水稻种植期间每个处理施加的复合肥是相同的.因此,W1较W2和W3更能体现含磷钝化剂施用对淋溶水中磷含量变化的影响).在90cm深度,采用钙镁磷肥处理且用量较大时(P2),均显示出较高的总磷和溶解性磷酸盐含量,这与Cui等[22]的研究结果类似,说明了含磷物质向土壤深处迁移的风险较大.以上结果都表明随着含磷物质施用量的增加,磷在土壤纵向上的淋失潜力增加,造成地下水污染和周边水体富营养化的风险也进一步加大.这是采用含磷物质进行原位修复时需要引起重视的问题.

图4 水样总磷及溶解性磷酸盐检测结果

3 讨论

以上结果初步显示出钙镁磷肥与钙铝水滑石对稻田Cd的原位钝化修复具有较好的效果.然而,上述不同处理中土壤Cd的钝化过程以及水土环境中磷的潜在风险等问题还需要进一步分析和讨论.

本研究为探讨以基肥方式施加的钝化剂的修复效果以及可能对土壤或地下水产生的潜在影响,设置了未施用钝化剂的处理作为对照.但为了反映水稻种植的实际情况,仍然对各处理施加了同等的复合肥,且未同时设置不施用复合肥的处理.由于复合肥本身也含有一定量的磷(约15%),那么对于讨论2种基施的钝化剂对Cd的钝化效果以及对水土环境磷累积迁移的影响时就具有一定的局限性.

复合肥中的磷是否对重金属Cd的钝化产生了一定的“附加”作用应当与土壤本身Cd的含量、2种钝化剂初始用量、基施后的反应时间和充分程度、水土环境pH值以及氧化还原条件等都有一定关系.如果基施钝化剂相对于重金属含量而言是过量的,那么额外的复合肥对Cd钝化的附加作用较小;相反若钝化剂可利用量不足时,那么施加的复合肥中的磷可能起到一定补充钝化作用.但不管复合肥最终起到了多大的钝化作用,土壤中施加含磷物质的增加对土壤磷的累积和纵向迁移的风险都会增加(图3,图4),但其中基施的钙镁磷肥的作用相对较大.对于钙铝水滑石来讲,其基施量不足时,复合肥的施加也可能起到了一定钝化作用,但伴随2种物质对重金属的竞争吸附或土壤氧化还原条件变化时对磷的释放,土壤有效磷的含量也会产生波动.除上述因素外,土壤中有效磷含量的上升还可能与土层的扰动使土壤结构发生变化有关,张志剑等[23]研究发现,扰动土层能够使土壤孔隙及通气状况发生变化,继而使土壤中好气微生物活动加剧,导致土壤物理结构发生一定破坏,释放一部分有效磷.

从物质性质上来看,钙镁磷肥属于含磷钝化剂,主要通过与重金属生成难溶性的磷酸盐沉淀来钝化重金属,而钙铝水滑石则是具有一定空间结构的螯合剂,主要通过插层、表面吸附、层间阴离子交换和弱酸条件下的溶解沉淀[24]等一系列复杂机制综合作用钝化重金属.由于两者的钝化机制不同,其钝化效果也会有所不同,而当含磷物质与钙铝水滑石同时存在时,对土壤Cd形态的变化以及相互影响关系将更为复杂.

综上所述,钙镁磷肥与钙铝水滑石对于重金属Cd均具有较好的钝化效果,但两者对修复效果的稳定性还需要观察.同时水稻种植期间所施复合肥中的磷素对于土壤中Cd的形态转化与动态平衡也具有一定的调节作用.如何确定2种钝化剂在田间原位修复时的最佳用量,既能实现重金属修复目标,又能保证植物对磷的有效利用以及避免钝化剂过量使用产生二次污染,对于农业安全生产和环境保护都具有实际意义,仍需要开展深入研究.

4 结论

4.1 施加钙镁磷肥和钙铝水滑石均对土壤中Cd具有一定的钝化效果,而且随钝化时间推移,有效态Cd含量均呈现缓慢波动式降低的趋势.钝化效果由好到差依次为:1500kg/hm2钙镁磷肥>6000kg/hm2钙铝水滑石>750kg/hm2钙镁磷肥.

4.2 各处理在不同阶段的土壤pH与有效态Cd含量呈显著负相关.

4.3 含磷物质修复稻田Cd污染时,钝化剂用量的增加将一定程度加快土壤磷的累积,并提高不同深度(特别是90cm深度)淋溶水中总磷和溶解性磷酸盐的含量,使磷在土壤纵向迁移的风险加大.因此采用磷物质修复土壤重金属污染应在关注修复效果的同时进一步考虑磷的累积与迁移转化问题,注意加强面源污染指标的监测及污染风险的评估.

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In situ immobilization remediation of cadmium-contaminated paddy soil and the characteristics of phosphorus accumulation and movement in water-soil environment.

YAO Zhen-hui1, TU Li-da1, ZHOU Hui-ping1,2*, HU Peng-jie3**, WANG Tian-tian1, ZHENG Jia-jun1

(1.College of Environmental and Safety Engineering, Changzhou University, Changzhou 213011, China；2.Nanjing Institute of Environmental Sciences, Ministry of Ecology and Environment of the People’s Republic of China, Nanjing 210042, China；3.Institute of Soil Science, Chinese Academy of Sciences, Nanjing 210008, China)., 2021,41(5)：2374～2379

Two amendments, calcium-magnesium phosphate fertilizer (CaMgP) and calcium-aluminum hydrotalcite (CAH), were selected to immobilize cadmium (Cd) in a Cd-contaminated paddy field in the South Jiangsu Province. The Cd-immobilization efficiency and the characteristics of phosphorus (P) accumulation and movement in water-soil environment caused by using P-containing amendments were studied. The results showed that the application of two amendments both effectively reduced the availability of Cd in the soil. The concentrations of available Cd in all treatments slowly decreased over time and reached the lowest level at the time of 16 weeks from amendments application. Compared to the initial soils, the immobilization efficiency of Cd for different treatments were sorted in descending order as 1500kg/hm2CaMgP (54.5%) > 6000kg/hm2CAH (50.3%) > 750kg/hm2CaMgP (46.9%). A significant and negative relationship between soil pH and available Cd at different stages of treatments was also found. The application of CaMgP as an amendment accelerated the accumulation of P in the soil. In addition, the total P and soluble P concentrations in the leakage water at 60～90cm depth tended to increase significantly with the increasing of CaMgP application.

cadmium；paddy soil；in situ remediation；amendments；phosphorus-containing materials

X53

A

1000-6923(2021)05-2374-06

姚臻晖(1996-),男,江苏南通人,常州大学硕士研究生,主要从事土壤重金属污染修复与风险评价研究.

2020-10-13

国家重点研发计划(2016YFD0801106,2016YFD0801104)

* 责任作者, 周慧平, 研究员, zhouhp@cczu.edu.cn; 胡鹏杰, 副研究员, pjhu@issas.ac.cn