空气前端净化技术Warp Air Clean对柴油车尾气的减排效果

余雷雨，邹振东，高辉辉，黄婉彬，鄢春华，蒋先逞豪，丁金山，邱国玉

(北京大学深圳研究生院环境与能源学院，深圳 518055)

机动车尾气排放是城市大气污染的主要来源，截至2020年底，中国机动车保有量达到3.48亿辆，其中柴油车保有量约2 000万辆，仅占机动车保有量的6%，但贡献了机动车排放总量87%以上的氮氧化物(NOx)和93%以上的颗粒物数量(particulate number, PN)[1]。柴油车已成为城市大气中NOx和PN污染的主要源头之一，因此针对柴油车尾气排放物，特别是NOx和PN的净化是目前重要的研究课题[2-4]。

在过去的几十年中，通过传统技术(改善燃油品质、机内净化技术和尾气催化净化)尤其是后处理技术减少机动车尾气排放污染已取得了许多成果[5]，为缓解大气污染做出了巨大贡献。其中包括用于控制碳氢化合物(HC)、一氧化碳(CO)和可溶性有机组分(soluble organic fraction, SOF)的氧化催化剂(diesel oxidation catalyst, DOC)[6]，控制PN的柴油颗粒捕集器(diesel particulate filter, DPF)[7]，控制NOx的选择催化还原技术(selective catalytic reduction, SCR)[8]以及控制氨NH3的逃逸氨催化剂(ammonia slip catalyst, ASC)[6]。Zhang等[9]利用Fe2O3作为DOC和SCR的基底催化剂，对一台四缸电控柴油机在发动机中高负荷下进行测试，发现CO和HC分别下降35%和64%；Li等[10]对40辆在用重型柴油车和 15 台非道路柴油发动机安装适配的DPF后，所有的柴油车颗粒数降低95%以上；辛傅等[11]制备的钙钛矿型催化剂在固定床反应器的测试显示，在SO2气氛下对柴油车尾气中NO的去除性能高达90%。然而，后处理技术中的DOC在高温条件下其组分容易失活且燃油中含硫量过高会导致其硫中毒[12]；DPF具有很高的过滤效率，但其再生技术所需的高温条件与过滤陶瓷基质的耐高温性能不足之间的矛盾仍是制约其发展的重要因素[13]；尿素选择性还原NOx(Urea-SCR)在经济效益方面存在缺陷[14]。SCR在低温(空载和启动阶段)和高温(高负荷和高速状态)时活性较低，只能在中温范围内工作。此外，不良副产物的形成会使催化剂中毒和老化，导致催化活性降低[8]。由于各类技术的局限性，传统技术已难以满足中国当前日益严格的排放要求，迫切需要研发和推广先进的汽车尾气净化技术。

内燃机前端空气净化是近年机动车尾气减排研究领域的一个新方向，通过改善进气端空气质量，减少燃油不完全燃烧，达到提高内燃机燃烧效率和降低尾气排放污染的效果。该技术在日本经过数年研发，已部分市场化，取得了显著的减排效果和经济效益，而在中国该领域的研究和技术开发一直处于空白。同时，由于中国的燃油油品、车辆情况、空气质量等因素与日本相差较大，该技术能否有效尚存疑问，需开展实验进行实证研究。

基于日本Tasin公司开发的一种新型发动机进气端净化技术(warp air clean，WAC)，该技术通过去除空气中的阴阳离子和其他污染物质，使机内燃油更均匀地分布，将进气端空气组分调整到适宜充分燃烧的状态，达到提高内燃机效率和减少尾气污染物排放的效果[15]。中国柴油车的车况、燃油品质、大气环境等都与日本的情况存在差别，为了验证该技术对中国市场柴油车减排的实际效果，研究在两种车辆工况状态下，利用便携式尾气测试系统(portable emission measurement system, PEMS)在安装与不安装WAC装置情况下进行排放监测，从而计算其减排效果，旨在探究WAC净化装置的减排效果，对于减少中国柴油车尾气排放、改善环境空气质量具有重要的意义。

1 材料与方法

1.1 实验材料

实验材料是一种硅橡胶质地的片状混合物质，通过搅拌固化等工艺将导电性粉粒体(竹炭粉)与硅橡胶混合形成离子捕捉片。在空气中离子物质被硅橡胶表面的粉粒体捕捉并形成电场，从而限制空气中离子物质的移动方向(图1[16])。离子捕捉片通过网状条带包裹固定并缠绕在柴油车的空气滤清器上使用(图2)，且工作过程不改变车辆和发动机任何构造。

图1 WAC净化原理[16]

图2 单片和包裹成条的WAC净化装置

1.2 测试车辆

目前中国实行国Ⅵ标准的时间不长，而柴油货车中国Ⅲ至国Ⅴ标准车辆的4种污染物排放分担率均为所有柴油货车的80%以上[1]，因此选取了国Ⅲ标准的车辆3台以及国Ⅳ和国Ⅴ标准的车辆各2台作为测试车辆。其中国Ⅲ-3、国Ⅳ-2和国Ⅴ-2均为重型柴油货车，其余则为轻型柴油货车。车辆详细信息如表1所示。

表1 实验柴油车辆信息

1.3 测试方法

车辆测试地点为广州，首先在未安装WAC的情况下进行测试，在PEMS开始数据采集后启动发动机，并怠速3 min(怠速阶段)；在第3 min开始及之后每20 s根据《柴油车污染物排放限值及测量方法(自由加速法及加载减速法)》(GB 3847—2018)中建议的自由加速法对柴油车的尾气排放进行测量，共计进行6次(自由加速阶段)，熄火5 min；其次，在柴油车的空气滤清器安装WAC净化装置，再重复一次上述实验。实验流程如图3所示。在定点尾气测试之前，测试车辆先进行两圈规定路线(54.3 km)的实际道路行驶使得汽车发动机达到合理的预热效果。

图3 测试流程

1.4 数据采集

测试过程中采用美国SENSORS公司生产的SEMTECH PEMS采集实验车辆实时逐秒的尾气排放数据，其中由SEMTECH GAS基础气体分析系统通过非散射红外法(non-dispersive infra-red, NDIR)和非散射紫外法(non-dispersive ultra-violet, NDUV)分别获取一氧化碳CO和氮氧化物NOx，SEMTECH CPN颗粒物数量测量系统获取颗粒物数量(particulate number，PN)，SEMTECH FID总碳氢分析仪通过氢离子火焰法(flame ionization detector, FID)获取碳氢化合物HC，SEMTECH EFM5尾气流量计获取流量速率。另外还配有全球定位系统(global positioning system, GPS)、温湿度传感器和行车记录仪等配件用于获取车辆定位、行驶速度和环境条件。PEMS组件的详细信息如表2所示。

表2 PEMS组件及配件详情

1.5 数据处理与分析

通过PEMS采集的尾气排放逐秒数据，对各污染物在车辆怠速阶段、自由加速阶段以及两个阶段合并(全程)分别进行数据处理。

WAC对各污染物的减排效率进行计算，计算公式为

(1)

式(1)中：RE为减排效率，%；Ewithout,wac、Ewith,wac分别为无WAC净化装置条件下的排放量和有WAC净化装置条件下的排放量，g。

当RE为正值时表示WAC净化装置有减排效果，值越大减排效果越好。

差异显著性分析：数据统计分析用SPSS 18软件完成，对安装WAC净化装置前后的尾气排放量进行配对t检验。

2 结果与讨论

2.1 整体减排特征及其效果分析

怠速阶段和自由加速阶段的完整实验过程中，各车辆的CO、HC、NOx和PN排放总量如图4所示。总体上看，WAC净化装置对污染物CO、NOx、HC和PN及各种国标车型均有一定程度的减排效果。其中，相对于其他国标车型，国Ⅲ车辆各污染物的减排效率更佳，平均减排率分别为12.2%、2.9%、3.9%和11.3%。值得注意的是，重型车国Ⅲ-3、国Ⅳ-2国Ⅴ-2车辆的NOx和PN呈现此升彼降的关系[12]。

*表示差异显著性水平，P<0.05；**表示P<0.01；柱子上方红色数字表示有减排效果，黑色则反之

对于污染物CO，除国Ⅳ-2在安装WAC后有略微上升以外，其他车辆的减排效率在3.3%～25.0%，平均减排为15%，且均为显著。其中WAC净化装置对轻型车CO的减排效率较重型车更为明显且显著，分别为13.1%和11.2%。另外，对使用年限长的国Ⅲ车辆的减排效率也更为明显(约为12.2%)。

对于污染物NOx，相同排放标准的重型车NOx排放量大于轻型车(1.4～3.8倍)；仅国Ⅳ-2为负减排效果，其余车辆的减排效率在1.9%～6.7%，平均减排为3.9%，其中最高的减排效率是重型车国Ⅴ-2；WAC对使用年限长、里程数大的国Ⅲ车辆NOx减排效果极为显著(P<0.01)。

对于污染物HC，相同排放标准的轻型车HC排放量明显大于重型车(1.3～22.6倍)；除国Ⅴ-1新车是负减排效果，其余车辆的平均减排为9.2%；相对于轻型车，WAC对重型车HC的减排效果更佳。

对于污染物PN，相同排放标准的轻型车PN排放量明显大于重型车(6.2～49.3倍)。WAC对国Ⅴ车辆的PN减排效率为负，可能由于其使用年限较短，行驶里程数不到50 000 km，空气滤清器和发动机进气系统较新，WAC的作用不明显。

为了展现车辆在测试过程中CO、NOx、HC和PN等污染物的排放时间序列特征，选取WAC净化装置综合减排效果具有代表性的国Ⅴ-2进行了分析，如图5所示。车辆测试过程中前180 s的怠速阶段，各项污染物的排放均十分稳定，波动幅度小。后120 s的自由加速阶段，CO、NOx和HC 3种污染物则是呈现出明显的波峰特征，每个波峰对应一次自由加速过程，其污染物排放的量级明显大于怠速期间的量级，表明在转速增加，发动机做功时，进气量和喷油量的显著提高使3种气体污染的排放量也明显增加。

图5 安装和不安装WAC的国Ⅴ-2柴油车测试全程的排放比较

从图5中可以看出，在车辆安装有WAC时，自由加速阶段CO、NOx和HC 3种污染物的波峰明显低于车辆未安装WAC时，表明WAC在发动机转速增加即车辆加速行驶时具有明显的峰值减排效应。另外，要说明的是其他6辆车具有类似的排放特征，即对于CO、NOx和HC 3种污染物，WAC在车辆自由加速阶段呈现明显减排效应。然而，污染物PN在自由加速阶段并未呈现明显规律的波峰现象，这可能和PN测试过程反应特征有关，但原理尚不明晰，因此后续分析对PN异常陡升部分的数据均进行了剔除。

2.2 怠速阶段减排特征及其效果分析

研究表明，在珠三角城市内和城市间行驶的营运货车怠速时长占比在17%～38%[17]，且随着城市进一步发展和机动车保有量上升，城市的拥挤导致机动车怠速时长占比将进一步提高，因此机动车怠速状态下的尾气排放不容忽视。

怠速阶段所有车辆在安装WAC前后的各污染物排放对比结果如表3所示。总体上看，不同国标之间存在明显差异，WAC对国Ⅲ车辆各污染物减排效率要优于国Ⅳ和国Ⅴ车辆，且差异均极为显著(P<0.01)；而在国Ⅲ车辆中，轻型车国Ⅲ-1的CO、NOx、HC和PN净化效率均高于国Ⅲ-2和国Ⅲ-3，说明在怠速状态下WAC对于国Ⅲ轻型车的减排效果优于国Ⅲ重型车，其中NOx和PN尤为明显。对于其他两种国标车型，WAC对车辆的减排效果各有异同，对轻型车的CO和NOx以及对重型车的HC和PN的减排效果更佳。

表3 实验车辆怠速状态下WAC装置减排效果

以国Ⅲ-3车辆为例展现车辆在怠速阶段各污染物的排放特征，如图6所示。可以看出，CO、NOx和HC污染物的排放量较为平稳，均在一个小范围区间内波动，有WAC的排放曲线大部分处于无WAC的排放曲线下方，说明具有较明显的减排效果。

图6 安装和不安装WAC的国Ⅲ-3柴油车怠速阶段的排放比较

而80 s左右，PN在无WAC时的排放量呈现3个数量级的陡升，直至130 s时才恢复原来的水平，此部分数据不纳入对比。

怠速状态下，WAC使进气更为纯净，发动机内氧气充足，油气混合更均匀，因此有效地减少了CO和HC的排放；但此阶段由于循环供油量少，缸内空燃比大，燃烧供氧量充分，NOx生成三要素同时存在[18]，因此WAC对NOx的减排效果并不明显。

2.3 自由加速阶段减排特征及其效果分析

表4为自由加速阶段所有车辆安装WAC前后的排放对比结果。可以看出，整体上大部分车辆安装WAC后均具有一定的减排效果。WAC对于CO、NOx和HC的平均减排效率分别为16.3%、3.7%和5.7%。而WAC对PN的净化效率在较大范围内波动(-31.7%～44.9%)，平均减排效率为7.3%。

表4 实验车辆自由加速下WAC装置减排效果

对于不同国标车型而言，国Ⅲ车型的减排效果要优于国Ⅳ和国Ⅴ车型，WAC对国Ⅲ车型基本所有污染物都有减排效应，其中CO和PN的平均减排效率为15.9%和11.5%，较为明显。

选取国Ⅲ-3车辆在自由加速阶段污染物CO、NOx、HC和PN的排放特征进行分析，如图7所示。

图7 安装和不安装WAC的国Ⅲ-3柴油车自由加速阶段的排放比较

与怠速阶段(图6)相比，图7中自由加速阶段各污染物的排放量级均高于怠速状态下1～2个数量级。安装WAC净化装置后的污染物排放量主要是在峰值处明显低于未安装WAC，这表明WAC净化装置主要降低了气体污染物的排放峰值，即在车辆发动机转速增大时减排效果更为明显。其中，所有实验车辆中，WAC对CO、NOx和HC在峰值处的最高减排效率分别可达70.6%、38.6%和50.0%。污染物PN则无明显规律特征，其中有WAC状态下在20～60 s期间PN排放量陡增，高于其余时间排放量的2个数量级，此部分数据同样不纳入对比。其余车辆的污染物也呈现与国Ⅲ-3类似的排放波动特征。

自由加速阶段是空挡下(低负荷)转速增大到断油状态并恢复低转速的过程，此时发动机喷油率高，燃烧室内的涡流增加，气流运动促进了混合气的形成，使混合气均匀分布在室内[19]，因此相较怠速阶段，WAC在自由加速阶段的减排效果更为明显。

3 结论

在车辆怠速和自由加速状态下，利用便携式尾气测试系统PEMS，对7辆在运营柴油货车安装WAC净化装置前后的尾气进行测量，经过对比分析得到以下结论。

(1)WAC对测试柴油车尾气污染物CO、HC、NOx和PN具有较为明显的减排作用，测试全程的平均减排为12.2%、2.9%、3.9%和11.3%。具体而言，对使用年限长和行驶里程数大的国Ⅲ车辆的净化效果更佳。同一排放标准下，轻型柴油车的减排效果要优于重型柴油车；

(2)在怠速状态下，WAC对使用年限长、排放标准低车辆的净化效果更佳，其净化作用体现在怠速全程大部分时间的排放量低于未安装WAC；

(3)在自由加速法下，WAC的净化作用主要表现在可以降低车辆加速过程中气体污染物排放的峰值，CO、NOx和HC在峰值处的最高减排效率分别可达70.6%、38.6%和50.0%。

中国机动车保有量高，尤其营运车辆的使用年限长且行驶里程高达数十万公里，尾气排放污染程度高。研究表明营运车辆单车的污染物年排放总量可达普通私家车单车的数十倍甚至近百倍[20]。此外，中国部分地区的非道路移动源排放污染物已逐渐成为大气污染的重要来源之一[21]。根据本研究结论，WAC有望能较好地净化上述车辆的尾气，对中国未来空气质量的提升有重要意义。