双光子共振激发的里德堡原子数目估计

安强，刘成敬，杨凯，姚佳伟，武博，林沂

（国防科技大学 电子科学学院 电子科学系， 长沙 410073）

0 引言

随着量子精密测量技术的发展，碱金属原子气室成为基于原子能级跃迁的原子干涉磁力仪［1］、原子钟［2］、原子陀螺仪［3］、原子电场计［4］等量子仪表的核心物理组件。碱金属原子气室通常为采用玻璃精密熔接和微加工工艺制造的密闭透明玻璃腔室，内部封装一定量的碱金属原子和特定配比的气体分子，是迄今为止量子精密测量技术最为理想的媒介之一［5］。研究表明，基于碱金属原子的量子仪表具有超高精度、小体积、低功耗等优点，在时间、频率、重力测量等方面体现出了巨大的技术优势［5-6］，尤其在微波电场测量方面，突破了以电子学为基础的传统微波电场测量体制，在克服电子热噪声限制的同时，打破了接收尺寸与待测场波长/频率相关的限制［7］，在超宽带电磁频谱监测［8］、微波电场计量［8-9］、成像［10］、通信［11-13］等领域展现出极大的应用潜力。

基于碱金属原子的微波电场测量装置，通常利用激光泵浦技术激发碱金属原子从基态跃迁至里德堡态，与微波场发生量子相干效应，从而实现微波场信息的获取［14］。测量装置的性能主要受原子气室玻壳的折射率、透光率、气室温度以及气室内原子配比、密度等参数制约，从本质上来看，即原子气室内激发的里德堡原子数目。当前，碱金属原子气室的加工制备方法主要是将受热的碱金属原子蒸气以及其他缓冲气体充入抽真空的玻壳［5］。玻壳的折射率、透光率等光学参数测量可在充制前完成，而气室内的原子配比、密度需在充制完成后进行检测［15］，检测方法主要包括基于光旋理论［16］、基于光深理论［17］以及基于自旋交换的原子密度检测［18］等。然而，这些光学参数测量和原子密度检测无法直观地反映出原子气室中激发的里德堡原子数目，这就给测量装置的整体性能表征和优化带来了较大困难。

本文根据理想气体状态方程，综合里德堡阻塞效应［19］、气体原子分布等因素，建立了双光子共振激发的里德堡原子数目理论计算模型，提出了一种基于最优化电磁诱导透明（Electromagnetically Induced Transparency， EIT）光谱的里德堡原子数目估计方法。在线偏振探测光（～852 nm）、耦合光（～510 nm）相对照射条件下，测量了直径约1.0 cm、长度约1.0 cm 的圆柱体和宽度约1.0 cm、高度约1.0 cm、长度约2.0 cm的长方体铯原子气室的最优化EIT 光谱，根据光谱信息估算了气室中激发出的里德堡原子数目，其结果与理论计算结果基本一致。

1 理论计算模型

原子气室中小部分碱金属原子附着在玻壳内壁上，其余主要以气体形式充满整个气室腔［15］。若不考虑附着原子，气室为真空充制同种碱金属原子，原子不占有体积且相互之间无作用力，则满足理想气体状态方程

式中，P为气室内部压强，V为气室腔的体积，M为气体质量，μ为气体摩尔质量，R为摩尔气体常数，T为温度（K）。假设气室内共N个碱金属原子，每个原子的质量为m，则气体质量M、气体摩尔质量μ可分别表示为

式中，NA为阿伏伽德罗常数（6.02×1023/mol）。则式（1）可进一步写成

单位体积内的气体原子数n、每个原子所占据空间的体积V0可分别表示为

若将原子占据的空间看作球体，其半径r0可表示为

通常情况下，实验中采取双光子共振激发的方式将碱金属原子从基态激发至里德堡态，因此，气室中探测光和耦合光相对照射的重叠区域才能产生里德堡原子，两束激光重叠区域的体积V′可表示为

式中，r为重叠区域半径，l为气室长度。因此，重叠区域内碱金属原子的数量可用式（9）表示。

考虑到里德堡原子激发存在阻塞效应，即在里德堡阻塞半径rB的球域内仅可激发一个里德堡原子［19］。若将碱金属原子占据的体积看成刚性小球且简立方密堆积（空间利用率η=52.3%），则可建立如图1 所示的气室内原子状态模型。因此，里德堡原子数目NR可近似表示为

2 实验测量

采用双光子共振激发的方式制备里德堡原子时，在耦合光场的作用下，处于里德堡态的原子对探测光的吸收减弱甚至完全透明，通过扫描激光频率即可获得EIT 光谱［21］。其中，EIT 光谱的产生主要是由于在探测光和耦合光的共同作用下，原子的两个跃迁通道产生相消量子干涉导致探测光透明，对探测光的透过程度（EIT 光谱特性）即可体现出原子气室中的里德堡原子状态。

2.1 实验装置

EIT 光谱测量实验装置示意如图2（a），在遮光、室温条件下，一束波长约为852 nm 的弱探测光和一束波长约为510 nm 的强耦合光经过偏振分束、透镜聚焦后，相向作用于直径约1.0 cm、长度约1.0 cm 的圆柱形原子气室，探测光、耦合光与气室中的碱金属原子相互作用产生EIT 效应。实验中，探测光将铯原子从基态共振激发到中间态，耦合光实现中间态与里德堡态之间的共振跃迁，如图2（b）。同时，为保证探测光的频率稳定，采用饱和吸收谱稳频法将探测光频率锁定于铯原子跃迁线上，扫描耦合光的频率时，使用光电探测器（Thorlabs PDA36A2）记录透光原子气室的探测光光强，获得里德堡原子的EIT 光谱。为得到最优化EIT 光谱，使用连续可调衰减片调节探测光和耦合光的激光功率，使EIT 透明峰与底噪的差值达到最大，此时使用光功率计（Thorlabs PM160）测量到达气室的探测光和耦合光功率分别约为13.0 μW 和22.0 mW。使用波长计（Bristol 771A VIS）测量探测光和耦合光激光源（Toptica DL Pro）的波长，其中，探测光使用单模保偏光纤将852 nm 半导体激光器出射的激光引入波长计，耦合光使用单模保偏光纤将510 nm 激光的倍频源1 020 nm 半导体激光器出射的激光引入波长计，测量结果如图3。使用光束质量分析仪（Ophir SP920 s）测量准直后的光强分布，如图4 所示，探测光和耦合光的光束直径分别约为886.0 μm、1 425.0 μm。

图2 EIT 光谱测量实验装置与里德堡原子的阶梯型能级跃迁示意Fig.2 Illustration of EIT experimental setup and energy-level diagram of Rydberg EIT ladder scheme

图3 激光波长测试结果Fig.3 The measurement results of laser wavelength

图4 准直后的激光光强分布Fig.4 The intensity profile of collimating laser

2.2 测量结果

图5 原子气室的里德堡原子最优化EIT 光谱特性Fig.5 Optimal EIT spectrogram of Rydberg atoms in cylindrical and cubiod vapor cells

图5（a）中红色虚线为使用高斯函数拟合得到的最优化EIT 光谱特性曲线，光电探测器输出的光电压V（f）与耦合光频率失谐量f的关系可表示为

式中，耦合光频率扫描时EIT 光谱平滑背景对应光电探测器输出的电压值V0≈1.437 6 mV，光电探测器输出的最大电压值与V0的差值A≈0.081 5 mV），EIT 光谱透明峰的半高全宽w≈0.952 4 MHz，光电探测器输出最大电压值时对应的耦合光频率失谐量fc≈0.058 3 MHz）。

根据光电探测器的响应特性［22］，耦合光失谐频率为fc时，光电探测器接收探测光与背景光的功率差可表示为

式中，光电探测器的跨阻增益G=7.5×105V/A （50 Ω），光电探测器对探测光波长的响应度Sp≈0.55 A/W@852 nm。由于碱金属原子在气室中进行无规则热运动，吸收激光会产生多普勒频移，且激光光源具有一定的线宽，EIT 光谱透明峰会存在一定的展宽［23］。假设在EIT 光谱透明峰半高全宽对应的耦合光扫描频率范围（扫描时间Tneff）内，里德堡原子的数目处于动态平衡状态，则光电探测器接收探测光与背景光的总能量差为

式中，h为普朗克常数，c为真空光速，λ为探测光波长。由于碱金属原子最外层只有一个价电子，可以认为一个探测光光子对应一个里德堡原子，因此Np即为里德堡原子的数目。因此，如图5（a）所示的EIT 光谱对应的里德堡原子估算数目Np=2.32×106。

3 讨论

根据双光子共振激发里德堡原子数目的理论计算模型，实验中使用的原子气室为直径约1.0 cm、长度约1.0 cm 的圆柱体。在室温下（300 K）真空充制饱和蒸气压碱金属铯原子，原子气体压强约6 666.1 Pa，由式（7）计算可知，每个原子所占据的球体半径r0=5.29 nm。查询Toptica DLC pro 半导体激光器产品技术手册，可知探测光和耦合光的典型能谱宽度（5 µs 积分时间）Ωp≈100 kHz、Ωc≈200 kHz，远大于里德堡态的能级线宽～3.84 kHz（考虑黑体辐射情况下），利用开源ARC 工具箱计算可知C6=2πℏ×1 GHz·μm6，阻塞半径rB=6.3 μm，满足r07.64×1015/m3）。因此，里德堡原子数目可用式（11）计算，NR=3.06×106。理论与实验结果基本一致，但Np略小于NR，这主要是由于激光传输路径中的光能量损失引起的［24］。一方面，激光与气室内碱金属原子、气室外空气中颗粒的碰撞会引起探测光的部分散射，导致光电探测器接收到的光强变小、输出光电压变小；另一方面，原子气室玻壳、光学镜片等对探测光存在吸收、反射，也会造成探测光部分能量损失。

在式（15）中，基于最优化EIT 光谱估算的里德堡原子数目Np与耦合光扫频时间相关，对此作一简要分析。在实验中，耦合光典型能谱具有一定的宽度，其中心频率与扫频时间一一对应。由EIT 光谱可以看出，耦合光在一定的频率范围内，均可将原子从中间能级激发至里德堡能级，产生这种现象的原因主要有两个方面：一方面，里德堡能级具有一定的吸收线宽，吸收线宽内的耦合光均可被原子吸收；另一方面，原子热运动引起的多普勒效应，可使能级吸收线宽外的耦合光也能被原子吸收，吸收程度与原子的运动速度有关。因此，耦合光扫频时，原子气室内的里德堡原子数目是动态变化的。然而，在最优化EIT 光谱半高全宽对应的耦合光扫频时间Tneff内，可认为原子饱和吸收耦合光，里德堡原子数目的变化较小，近似于动态平衡状态。此时，对于最外层只有一个价电子的碱金属原子，透过原子气室的探测光子数目近似等于原子气室中里德堡原子数目，通过计算光电探测器在扫频时间Tneff内接收的探测光能量即可实现里德堡原子数目Np的估算。因此，里德堡原子估算数目Np与耦合光扫频时间Tneff相关。

另外，碱金属原子气室加工制备过程中，首先要使用多层次键合、粘结等技术制备不同形状的玻壳，而后在不同的温度下进行饱和蒸气压原子充制，以实现原子气室内原子数密度的调控［15］。然而，该调控手段具有一定的局限性，充制较低原子数密度的原子气室存在一定的困难，不能满足原子占据球体半径r0大于rB/2（里德堡阻塞半径rB通常在μm 量级）的要求。

因此，为验证基于最优化EIT 光谱测量里德堡原子数目方法的可行性，使用宽度约1.0 cm、高度约1.0 cm、长度约2.0 cm 的长方体原子气室进行最优化EIT 光谱测量。此时探测光、耦合光的功率分别约为16.2 μW、23.5 mW，光束直径分别约为901.0 μm、1 437.0 μm，光电探测器的设置不变。最优化EIT 光谱特性结果如图5（b），V0≈1.045 5 mV，A≈0.305 7 mV，w≈0.643 1 MHz，fc≈0.432 1 MHz。根据理论模型和最优化EIT 光谱特性分别计算了里德堡原子的数目，NR=6.33×106，Np=5.86×106，理论模型计算结果与实验估算结果基本一致，表明该理论计算模型和实验估算方法具有一定的普适性。

4 结论

本文建立了双光子共振激发里德堡原子数目的理论计算模型，提出了一种基于最优化EIT 光谱的里德堡原子数目估算方法，在遮光、室温条件下，测量了两种不同形状的铯原子气室EIT 光谱，并根据最优化EIT 光谱特性估算了处于能级的里德堡原子数目，与理论模型计算结果基本一致。结果表明，该计算模型和估算方法用于获取里德堡原子数目是可行的，在表征碱金属原子气室性能优劣的同时，也为以碱金属原子气室为核心器件的量子仪表性能表征和优化提供了新的方法和途径。