Q235钢在假单胞菌和铁细菌混合作用下的腐蚀行为

段 冶 李松梅 杜 娟 刘建华

(北京航空航天大学材料科学与工程学院,空天材料与服役教育部重点实验室,北京 100191)

Q235钢在假单胞菌和铁细菌混合作用下的腐蚀行为

段 冶 李松梅*杜 娟 刘建华

(北京航空航天大学材料科学与工程学院,空天材料与服役教育部重点实验室,北京 100191)

采用腐蚀失重法、电化学阻抗谱(EIS)和表面分析技术研究了Q235钢在假单胞菌和铁细菌共同作用下的腐蚀行为.结果表明：与单种菌相比,两种菌混合作用下Q235钢腐蚀受到了抑制.混菌体系中金属电极自腐蚀电位升高,腐蚀电流密度减小,交流阻抗值随时间增大.扫描电子显微镜(SEM)分析结果表明混合菌体系中Q235钢表面形成了均匀致密的腐蚀产物膜.

微生物腐蚀;假单胞菌;铁细菌;电化学阻抗谱;极化曲线

微生物腐蚀(MIC)并非是其本身对金属的侵蚀作用,而是微生物生命活动的结果间接地对金属腐蚀的电化学过程产生影响,其关键在于生物膜及其与金属基体间的相互作用.其本质是微生物新陈代谢的产物通过影响腐蚀反应的阴极过程或阳极过程,从而影响腐蚀速率和类型[1].微生物腐蚀在自然界中广泛存在,约20%的腐蚀损失是由微生物引起的[2].

微生物的存在对金属腐蚀有促进或阻碍作用[3].现今已有大量研究报道了单种细菌对金属腐蚀的影响.文献报道铁细菌能在短时间内促使碳钢表面产生大量铁氢氧化物,是碳钢表面生锈的重要原因之一[4].另外,Yuan等[5]用原子力显微镜等方法研究了假单胞菌对304不锈钢的腐蚀加速作用.在实际环境中,微生物腐蚀通常是由两种甚至更多的菌种混合作用的结果.本研究室先行研究已发现,假单胞菌的存在使枝孢霉菌对Q235钢的腐蚀程度减轻[6],链霉菌和诺卡式菌混合体系加速腐蚀速率[7]等现象,可见不同微生物的混合作用能够对金属材料的腐蚀行为产生不同甚至相反的影响.本研究选取从储油罐底提取的假单胞菌和铁细菌制成混合菌体系,研究Q235钢在该环境下的腐蚀行为,探讨混合菌的腐蚀机理.

1 实验材料与研究方法

1.1 实验材料

本研究所采用的Q235钢(北京航空航天大学加工厂)成分(质量分数,w)如下:C(≤0.3%),Si(≤0.01%), Mn(≤0.42%),S(≤0.029%),P(≤0.019%),余量为Fe.将Q235钢板加工成三种试样:10 mm×10 mm×2 mm正方形带孔试样,打磨到2000#并抛光后,用于生物膜形貌观察;20 mm×30 mm×2 mm长方形带孔试样,打磨到1200#,用于挂片腐蚀实验以及腐蚀形貌观察;φ10 mm×10 mm圆柱形试样制成电极,工作面打磨至1200#,用于电化学测试.所有试样均用无菌去离子水冲洗,并用75%酒精杀菌后置于无菌干燥箱中保存备用.实验前再用紫外灯灭菌30 min,确保实验中不引入杂菌.

1.2 细菌培养及其生长情况研究

本研究所用的假单胞菌和铁细菌均分离提纯自成品油的储油罐底部分.为了模拟实际情况,采用牛肉汁培养基和铁细菌培养基(成分如下:(NH4)2SO40.5 g·L-1,CaCl20.2 g·L-1,NaNO30.5 g·L-1,K2HPO40.5 g·L-1,MgSO40.5 g·L-1,柠檬酸铁铵10 g·L-1)以体积比为2:1混合制成混合培养基,pH=7.2±0.1,实验中所有试剂均为分析纯.

所有研究体系均从菌源中吸取1 mL菌液接种到250 mL新鲜培养基中,置于30℃的恒温震荡培养箱(GNP-9270型,上海精宏实验设备有限公司)中连续培养.分别用平板稀释计数法和比浊法测定假单胞菌和铁细菌的生长曲线.细菌培养过程中体系不密封且未通氮气.

1.3 生物膜分析

将方形Q235钢试片打磨至2000#,用0.3 μm的研磨膏抛光,丙酮去油,75%酒精消毒并用紫外灯灭菌后浸泡入分别含有假单胞菌、铁细菌以及两种细菌混合的细菌培养液中,7 d后取出用戊二醛固定生物膜,冷风干燥后用扫描电镜观察其表面形貌.

1.4 腐蚀形貌及失重分析

从菌源中吸取1 mL菌液接种到250 mL新鲜培养基中形成细菌培养液,同时将打磨至1200#并灭菌的长方形Q235试片浸泡其中,每组4个平行试样,21 d后取出,用扫描电镜观察腐蚀产物形貌,并用能谱仪分析腐蚀产物成分.彻底去除腐蚀产物的试片用失重法计算平均腐蚀速率.

1.5 电化学测试

电化学测试采用传统三电极体系,饱和甘汞电极作参比电极,大面积铂电极作辅助电极,在细菌培养液中浸泡1、2、7、14 d后的Q235钢试样作工作电极.电化学交流阻抗(EIS)在自腐蚀电位下测试,激励信号为5 mV正弦波,测试频率范围为10 mHz-100 kHz.极化曲线测试采用动电位扫描方式,扫描速率为0.5 mV·s-1.所有电化学测试均在CHI660A电化学工作站(上海辰华仪器有限公司)上进行.

2 结果与讨论

2.1 微生物的生长

图1为假单胞菌(图1(a))和铁细菌(图1(b))在混合培养基中生长曲线.由图可以看出,两种细菌在生长初期经历的迟缓期有所不同.假单胞菌在3 d左右就进入对数生长期,此后细菌快速生长,在8 d达到最大值,经历6到7 d稳定生长阶段后,15 d左右细菌数量开始衰减.而铁细菌经历了4 d的迟缓期后,在5 d时进入对数生长阶段,11 d左右达到最大值,稳定生长阶段持续2到3 d,之后细菌数量开始逐渐衰减.

2.2 生物膜形貌

图2为分别浸泡在假单胞菌、铁细菌、以及假单胞菌-铁细菌混合体系中7 d后,Q235钢表面形成的生物膜形貌图及相应的傅里叶变换红外光谱图.在液体环境中,试样表面生物膜的形成是一个复合过程,包括有机或无机大分子的吸附,胞外聚合物(EPS)生成,细菌生长等.其中,大分子EPS吸附于试样表面能改变金属表面电荷分布、润湿性以及表面自由能,致使腐蚀加速或抑制[8].如图2所示,浸泡7 d后试样表面均形成了较为明显的生物膜,覆盖在试样表面,能起到一定的机械阻隔作用.假单胞菌在试样表面形成的生物膜较为疏松,且分布了大量裂纹,伴随明显的剥落现象(图2(a));铁细菌在试样表面的生物膜相对较为均匀,但仍存在少量裂纹,值得注意的是膜层表面分布有大量杆状微型坑(图2(b)),这应该是扫描电镜试样制备过程中细菌细胞脱落后留在膜层表面的坑洞;混菌体系中试样表面形成的生物膜较假单胞菌生物膜更均匀,相比铁细菌生物膜裂纹较小,膜层表面同样能观察到较为明显的微生物菌落(图2(c)).

同时,采用傅里叶红外光谱分析仪对试样表面生物膜成分进行了分析.结果(图2(a′-c′))显示三种生物膜的红外光谱图均在相似的波长处出现吸收峰.图中3450 cm-1附近的吸收峰由—O—H引起, 1630 cm-1附近的吸收峰是—C＝C基团所引起的,而1385 cm-1附近的吸收峰为—C—H基团的伸缩振动引起的,1130 cm-1附近的吸收峰是—C＝O基团的特征峰.这些吸收峰都是由构成细胞壁的聚酯糖类、脂蛋白质、细菌表面蛋白以及胞外聚合物官能团引起.从红外光谱图中可以看出,不同体系中生物膜的吸收谱带的强度有细微差别,说明不同种类生物膜内各种基团的数量有差异,但微生物新陈代谢分泌形成的生物膜的成分相似.

2.3 腐蚀失重

用失重法计算Q235钢分别浸泡在无菌培养基、假单胞菌、铁细菌、以及假单胞菌-铁细菌混合体系中1、2、7、14、21 d后的平均腐蚀速率,结果见图3.从中可以看出,浸泡初期Q235钢在假单胞菌体系中的腐蚀速率先随浸泡时间逐渐减小,这时试样刚浸入培养液直接受到腐蚀性介质侵蚀,腐蚀速率较大, 2 d左右试样表面逐渐形成一层生物膜,阻挡腐蚀介质到达金属表面,起到了一定的保护作用,使腐蚀速率减小,浸泡7 d后,完整的生物膜的存在改变了金属表面的界面状态,造成氧浓度差,使金属腐蚀速率在7-14 d又逐渐增大,14 d后,溶液中假单胞菌可能因缺乏营养物质逐渐死亡,生物膜逐渐瓦解,金属表面累积形成的腐蚀产物膜开始起到阻挡保护作用,金属腐蚀速率又减小,21 d时Q235钢腐蚀速率为0.402 g·m-2·h-1;同样,在铁细菌体系中,金属腐蚀速率也经历了随浸泡时间先减小再增大的过程,不同的是,14 d后铁细菌体系中Q235钢腐蚀速率继续增大,这可能是因为铁细菌中形成的腐蚀产物膜缺陷较多,起不到保护金属基体的作用,反而因为膜层的不完整性加剧了局部腐蚀,21 d时Q235钢腐蚀速率为0.585 g·m-2·h-1;而在混菌体系中,试样浸泡到21 d,腐蚀速率由始至终随浸泡时间减小,在7 d后基本不存在腐蚀,21 d时腐蚀失重速率为0.132 g· m-2·h-1.对比三种细菌体系腐蚀失重数据,1-2 d时,混合菌体系中腐蚀速率较单菌体系大,这可能是由于混菌体系中微生物吸附在金属表面形成生物膜需要的时间较长,2 d时生物膜还没有形成,致使金属表面直接受到腐蚀介质的侵蚀.随着浸泡时间增长,混菌体系中金属表面逐渐形成一层保护膜,腐蚀速率开始渐渐小于单菌体系,尤其在浸泡后期(14和21 d)混菌体系中试样的腐蚀速率已远远小于两种单菌体系.而对比无菌培养基和细菌体系可以看出,无菌培养基中腐蚀速率在7 d时大于细菌体系,说明生物膜的存在短期内均起到了腐蚀抑制的作用.而在14-21 d时单菌体系腐蚀速率大于无菌培养基,这是由于单菌体系中生物膜的存在短期内会抑制腐蚀反应发生,但长时间内会导致膜下局部腐蚀的发生,造成腐蚀加剧.而试片在混菌体系中浸泡7-21 d的腐蚀速率均小于无菌培养基.事实上在浸泡后期,Q235钢在混菌体系中的腐蚀失重已经非常小,这反映出假单胞菌和铁细菌的混合协同作用有效抑制了碳钢的腐蚀.

2.4 电化学测试结果

2.4.1 开路电位

图4所示为Q235钢在三种体系中的开路电位随浸泡时间的变化曲线.如图所示,三种体系中Q235钢电极的开路电位均经历先正移后负移的过程.在假单胞菌体系和铁细菌体系中,Q235钢电极的开路电位值均在2 d出现一个峰值,这是由于在浸泡初期,电极表面便形成了一层阻挡膜,即吸附在电极表面的生物膜,一方面对腐蚀介质起到机械阻隔作用,另一方面改变了电极表面的界面状态,使电极在2 d时腐蚀倾向较小,因此开路电位值较高.浸泡2-7 d开路电位值负移,这可能是由于浸泡中期电极表面膜层的不均匀性导致腐蚀倾向增大.7 d后开路电位值负移幅度大大减小,这是因为浸泡后期电极表面腐蚀产物的不断堆积,起到了一定的保护作用,减小了腐蚀的倾向.与单菌体系不同,在混菌体系中,开路电位对应的峰值出现在7 d,这说明混菌体系中电极表面形成的阻挡膜滞后于单菌体系,浸泡7 d后电极表面才形成一层阻挡膜,该层膜由生物膜和腐蚀产物膜混合形成,覆盖在电极表面,阻挡腐蚀介质接近金属表面,降低了腐蚀的倾向.同样,达到峰值之后,开路电位随之出现负移.

2.4.2 交流阻抗

图5所示为Q235钢分别浸泡在假单胞菌、铁细菌以及假单胞菌-铁细菌混合体系中1、2、7、14 d后的电化学阻抗谱.从图5(a1,b1)可以看到,单种菌体系2 d阻抗谱Nyquist图均在容抗弧后出现一个Warburg阻抗;而混菌体系中同样有该现象出现,不同的是该Warburg阻抗发生在7 d的阻抗图上(图5 (c1)).Warburg阻抗的出现可能是因为浸泡入含有细菌的溶液中后,细菌细胞吸附在试样表面通过新陈代谢产生较完整的生物膜,起到了一定的阻挡作用,形成了扩散控制过程.同时,该现象出现的时间差异则反映了单菌体系和混菌体系中试样表面膜形成过程的差异.在这里则说明于相对于单菌体系中生物膜在2 d便已形成,混菌体系中生物膜形成较为滞后,发生在7 d时.此外,比较每个体系不同时间的阻抗图发现,单菌体系中,Nyquist阻抗图直径均呈现出1-2 d先增大,2-7 d趋于稳定,7-14 d再增大的趋势,这可能是因为2 d时试样表面形成较为完整的生物膜致使阻抗增大,2-7 d细菌的生命活动使得生物膜处于稳定状态,而7-14 d随着腐蚀过程的加剧,腐蚀产物逐渐增多,致使试样表面腐蚀产物膜逐渐增厚,导致阻抗值增大.但14 d得到的容抗弧并不完整,这可能说明了电极表面形成的膜层是多孔结构[9].而在混菌体系中,Nyquist阻抗图直径变化趋势为1-2 d减小,2-14 d增大,这可能是由于2 d前,试样表面没有形成生物膜,电极表面容易受到介质中腐蚀离子的侵蚀,致使阻抗值下降,直到7 d左右试样表面逐渐形成一层较为完整的膜层,才使得阻抗逐渐增大.值得注意的是,混菌体系1和2 d的Nyquist图低频段出现了一个感抗弧.电化学阻抗谱中低频出现感抗弧的原因可能有几种,一方面有可能是电极表面Cl-ads或H+ads等吸附物质弛豫现象;另一方面,可能是有某种抑制剂吸附在电极表面造成[10]的.在这里可能是由于某种细菌胞外聚合物在混合菌体系中体现出腐蚀抑制剂的作用[11],逐渐吸附在电极表面,造成感抗.

为了更好地理解Q235钢电极在每种微生物体系中的表面膜层结构及其阻抗特性,采用ZSIMPWIN软件[7,13]对每个体系的阻抗谱进行拟合,根据文献[16]选用最佳等效电路如图6所示.从Bode相图来看,除了混合菌14 d有3个时间常数以外,其余所有体系所有天数均表现出两个时间常数.假单胞菌体系和铁细菌体系Nyquist图上有明显的Warburg阻抗,均用图6(a)所示等效电路拟合.混菌体系中,1 d和2 d的Nyquist图上低频阶段出现一个感抗弧,采用图6(c)所示等效电路进行拟合,7 d的Nyquist图上有明显的Warburg阻抗,同样用图6(a)所示等效电路拟合,而14 d用图6(b)等效电路拟合.表1给出了每个体系等效电路元件参数.其中,Yo(Q)和n(Q)为常相位元件Q的两个参数.

假单胞菌体系中浸泡1-2 d时,Yo(Qb)值增大,说明电极表面的吸附平衡偏向吸附[12],证明了这段时间内生物膜正在电极表面形成.Rb值代表电极表面阻挡膜层的阻抗,2-7 d时随浸泡时间增大,说明试样表面逐渐形成了完整的阻挡膜,起到了保护作用, 7-14 d又减小,这可能是由于该层阻挡膜产生了破裂等局部缺陷.同时,电荷转移电阻(Rct值)在2-14 d持续增大,一方面可以说明阻挡膜孔隙率的上升,另一方面将导致与其并联的电容原件的电位随之升高,这将导致腐蚀速率的上升[13].但由于存在混合控制,Q235钢在假单胞菌中腐蚀速率在1-14 d可能经历先减小,后增大的过程.这与前述腐蚀失重速率结果也基本一致.

在铁细菌体系中浸泡的Q235钢电极经历了类似假单胞菌体系中的过程.1-2 d时,Yo(Qb)值增大,证明了这段时间内生物膜正在电极表面形成.同时, Rb值先减小,浸泡2 d后增大,说明2 d后电极表面开始形成生物膜和腐蚀产物膜的混合阻挡膜.值得注意的一点是,1 d和2 d时n(Qb)值均为1,这说明了该膜层具有良好的致密度与均匀性[13],这也解释了1-2 d金属腐蚀速率不升反降的原因.此外,Rct值先增大,2 d后减小,7 d后再增大,也说明了7 d后电极表面阻挡膜孔隙率上升,这也解释了为何7 d后阻抗值增大,但金属腐蚀速率也增大的原因.结合腐蚀失重结果,腐蚀速率在1-7 d减小,7-14 d增大,但2-7 d腐蚀速率减小的幅度明显小于1-2 d,这与电化学结果也基本一致.

表1 等效电路中各参数拟合值Table 1 Parameter values of elements in the equivalent circuit models

在混菌体系中,由于存在两种细菌的协同作用,情况则较为复杂.为了模拟实际情况,浸泡初期、中期、后期分别采用了不同的等效电路拟合.首先, 1-2 d内Yo(Qb)值下降,说明该吸附平衡偏向脱附,这也证实了混菌体系中前2 d试样表面没有形成生物膜,同时Rct值减小解释了该时间段腐蚀速率的下降.7和14 d时n(Qb)值均为1,说明此时电极表面形成的外层腐蚀产物膜具有较好的致密度与均匀性,起到了很好的阻挡腐蚀介质接近金属表面的作用,这也解释Q235钢在混菌体系中浸泡到后期腐蚀速率极小的原因.

对比三种体系的阻抗谱,发现混菌体系浸泡后期试样的阻抗值并没有明显大于单菌体系,但从腐蚀失重数据却得到混菌中腐蚀速率最小.这存在一种可能的解释为单菌体系和混菌体系中腐蚀抑制机理不同:单菌体系中,腐蚀抑制机理为单菌在金属表面形成生物膜,通过新陈代谢等复杂生命活动促进金属表面发生腐蚀,随着腐蚀加剧,腐蚀产物堆积在试样表面,形成一层物理阻隔层,阻碍溶液中的腐蚀性介质到达金属表面,从而阻抗增大;但混菌体系与单菌体系的物理阻隔效应不同,两种细菌同时存在时,可能形成了某种特殊的物质,从浸泡开始便抑制了金属表面微生物腐蚀的发生.曾有文献报道过假单胞菌能产生某种胞外聚合物,作为表面活性剂抑制其他种细菌在金属表面吸附[14],这里便极有可能是这样一种情况,两种菌的胞外聚合物相互抑制细菌在金属表面吸附,细菌从一开始便不能在金属表面成膜,从而大大减弱了微生物腐蚀发生的环境与条件,这与阻抗图上得到的混菌体系中试样表面第7 d左右才形成阻挡膜的结果也相对吻合.另外,从混菌体系中腐蚀失重数据可以看出,浸泡初始试样腐蚀较单菌严重,说明表面没有产生保护膜,而浸泡后期混菌中试样腐蚀失重远小于单菌体系,尤其在14-21 d腐蚀失重基本不再增加,这就说明混菌体系中试样腐蚀产物远远少于单菌体系,致使试样表面的腐蚀产物膜很薄,这也解释了混菌体系中腐蚀程度小,但阻抗值并不大于单菌体系的原因.

2.4.3 极化曲线

图7为Q235钢分别浸泡在不同微生物体系中21 d后的极化曲线.其中,无菌培养基、假单胞菌、铁细菌以及假单胞菌-铁细菌混合体系中试样的自腐蚀电位分别为-808、-819、-884和-826 mV,对应的腐蚀电流密度分别为6.861×10-6、5.459×10-5、3.084× 10-5以及5.375×10-6A·cm-2.铁细菌体系中Q235钢自腐蚀电位最负,说明其腐蚀倾向最大,这也解释了腐蚀失重数据得到的14-21 d Q235钢在铁细菌体系中平均腐蚀速率增大的原因.无菌培养基、假单胞菌体系和混菌体系中电极的自腐蚀电位相差不大,均比铁细菌体系更正.此外,对比四种体系,混菌体系中电极的腐蚀电流密度明显小于两种单菌体系,而腐蚀失重数据也显示,21 d时混菌体系中Q235钢平均腐蚀速率远小于单菌体系,两者结果达到了一致.同时,混菌体系中腐蚀电流密度也略小于无菌培养基,这也说明混菌体系中Q235钢的腐蚀得到了一定程度的抑制.

2.5 腐蚀形貌

图8为Q235钢分别浸泡在假单胞菌、铁细菌以及假单胞菌-铁细菌混合体系中21 d后的腐蚀产物形貌以及能谱图.如图所示,经过21 d浸泡后,三种体系中Q235钢表面均形成了一层显著的腐蚀产物膜,其能谱图均只显示出明显的Fe峰,说明腐蚀产物均为铁化合物.其中,浸泡在假单胞菌培养液中的试样表面腐蚀产物膜上有严重的坑洞(图8(a));浸泡在铁细菌培养液中的试样表面有明显的针状腐蚀产物,是碳钢在铁细菌影响下腐蚀后产生的典型针铁矿[15],同时腐蚀产物膜表面有大量三芒星型裂缝(图8(b));而混合细菌体系中浸泡后的试样表面形成了一层均匀致密的产物膜(图8(c)).单菌体系中试样表面的不均匀产物膜容易在孔洞或裂缝处造成氧浓度差[16],这为局部腐蚀的发生创造了条件,而混菌体系中试样表面的均匀致密膜层能够起到较好的物理阻隔作用,可以从一定程度上抑制腐蚀.腐蚀产物表面SEM图证实了交流阻抗对金属表面膜层完整性的推测,同时也支持了前述腐蚀失重数据得到的混菌体系腐蚀速率小于单菌体系的结论.

3 结论

(1)混菌体系中生物膜形成滞后于单菌体系.

(2)腐蚀失重结果表明,混菌体系中的腐蚀速率远小于单菌体系,两种菌协同作用对金属材料腐蚀起到了抑制作用.

(3)极化曲线结果表明,浸泡14 d后,混菌体系中电极具有更正的自腐蚀电位以及更小的腐蚀电流密度,说明混菌中Q235钢腐蚀受到了抑制.通过分析交流阻抗图经等效电路拟合后的各参数值发现,Q235钢在三种体系中的腐蚀变化过程与腐蚀失重数据基本吻合.但14 d时混菌体系中电极的阻抗并不比单菌体系中大,这可能是由于混菌体系和单菌体系腐蚀抑制机理有所不同.单菌体系是通过腐蚀产物膜物理阻隔作用抑制腐蚀,而混菌体系中可能是两种细菌协同作用,具体机理需要进一步分离细菌胞外聚合物进行单独研究.

(4)腐蚀产物扫描电镜图显示假单胞菌和铁细菌体系中试样发生了腐蚀,假单胞菌腐蚀产物膜有严重的坑洞,而铁细菌腐蚀产物膜有明显裂纹.混合菌体系中试样表面腐蚀产物均匀致密,起到了一定的腐蚀抑制作用.

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Corrosion Behavior of Q235 Steel in the Presence of Pseudomonas and Iron Bacteria

DUAN Ye LI Song-Mei*DU Juan LIU Jian-Hua
(Key Laboratory of Aerospace Materials and Performance,Ministry of Education,School of Materials Science and Engineering, Beihang University,Beijing 100191,P.R.China)

The microbiologically influenced corrosion and electrochemical behavior of Q235 steel were investigated in the presence of pseudomonas and iron bacteria using the weight loss method, electrochemical impedance spectroscopy(EIS),and surface analysis method.The results showed that the corrosion of Q235 steel was evidently prohibited in the presence of the two bacterial species.Q235 steel immersed in a mixed culture containing both pseudomonas and iron bacteria showed higher free corrosion potential,lower corrosion current density,and an increase in impedance with immersion time. Scanning electron microscopy(SEM)revealed that a significant corrosion product film formed on the surface of Q235 steel with superior homogeneity and compactness.

Microbiologically influenced corrosion;Pseudomonas;Iron bacteria;Electrochemical impedance spectroscopy;Polarization curve

.Email:songmei_li@buaa.edu.cn;Tel:+86-10-82317103

ⒸEditorial office ofActa Physico⁃Chimica Sinica

O646

Received:June 24,2010;Revised:September 20,2010;Published on Web:November 8,2010.∗