甲醇选择氧化金属氧化物催化剂的结构与其催化性能的关系

陈文龙 刘海超

(北京大学化学与分子工程学院,绿色化学研究中心,分子动态与稳态国家重点实验室,北京分子科学国家实验室,北京100871)

1 引言

甲醇具有丰富的来源,工业上主要由煤和天然气等化石原料经由合成气(H2+CO)转化而来,此外,甲烷直接氧化、1二氧化碳加氢2以及生物质转化3等新的合成途径也受到了人们的关注.甲醇具有重要的用途,可以直接用于甲醇燃料电池或用作液体燃料、汽油添加剂等,此外,甲醇也可以直接用于制备汽油等烃类液体燃料.同时,甲醇作为重要的C1化工原料,广泛用于生产甲醛、甲基叔丁基醚、乙酸和烯烃等重要化学品.因此,甲醇已逐渐成为制备燃料和化学品的重要平台分子.基于此,Olah等4提出了“甲醇经济”的概念,并将其作为应对油气时代过后解决能源问题的一条有效途径.甲醇选择性氧化可以利用空气将甲醇转化为甲醛、甲酸甲酯和甲缩醛等,由这些产品向下延伸,可以得到许多高附加值化学品,因而受到了人们的广泛关注.5-9

另一方面,甲醇在催化研究中也常被用作探针分子.常用的表征技术,如X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、程序升温技术等反映的是催化剂结构的平均信息,而催化反应往往发生在催化剂的特定活性中心上.因此,选择合适的探针分子可用于了解催化剂表面活性中心的特定结构,以弥补常用表征技术的不足.作为常用的探针反应,利用甲醇选择性氧化反应可以检测催化剂……