压水堆压力容器接管-主管安全端焊接件在高温水中失效案例和相关研究

李光福

（上海材料研究所，上海市工程材料应用与评价重点实验室，国家金属材料质量监督检验中心 上海 200437）

压水堆压力容器接管-主管安全端焊接件在高温水中失效案例和相关研究

李光福

（上海材料研究所，上海市工程材料应用与评价重点实验室，国家金属材料质量监督检验中心 上海 200437）

压水堆核电站中低合金钢压力容器接管和不锈钢主管安全端的连接是个异材焊接件，位于压力边界的关键位置，在一回路高温水环境中服役。90年代以来，美国、瑞典和日本等国家若干压水堆核电站的异材焊接件发生了在一回路高温水冷却剂环境中的破裂失效事件。本文简要综述了国内外涉及该问题的典型案例、工程解决办法和相关研究。相关失效分析采用了无损探伤、裂纹和显微组织观察、有限元分析等方法。结果表明这些失效案例的原因主要是一回路高温水环境中应力腐蚀破裂(PWSCC)。600类镍基合金如82/182合金的焊接件对PWSCC敏感，而690类镍基合金如52/152合金的焊接件有优秀的PWSCC抗力。最后对相关研究方向做了展望。

压水堆核电站，压力边界，异材焊接件，高温水环境，失效，应力腐蚀破裂

在压水堆核电站中，反应堆压力容器、加压器和蒸汽发生器的壳体等压力容器主要采用强度高价格低廉的低合金钢制造，显微组织基体为铁素体。而冷却剂主管主要采用高耐蚀的奥氏体不锈钢制造。连接这些低合金钢压力容器和高合金不锈钢主管道的接管-安全端是个异材焊接件，通常是采用镍基合金焊丝（典型材料有600类如182和82、690类如152和52合金）或不锈钢焊丝（典型材料309L和308L）来焊接。

由于两边材料的显著差异，在焊接和焊后热处理过程中，产生一系列材料学问题[1,2]：焊缝金属稀释，易形成大量马氏体，增加脆性；在不同材料之间的融合线附近存在一个窄小但成份和显微组织显著变化的过渡区，宽度常为0.02−0.2 mm；由于低合金铁素体与高合金奥氏体中碳的化学活度不同，在焊接和焊后热处理时（特别是后者）常发生碳的扩散，从而在低合金钢侧形成贫碳区，在附近的奥氏体焊缝金属侧形成富碳区；低合金铁素体和高合金奥氏体有不同的热膨胀系数和热传导率，导致界面处产生较大内应力，热处理只能改变内应力的大小和分布，而不能消除它。相对于不锈钢的焊丝，镍基合金焊丝的优点是较不容易形成马氏体，碳不易扩散，内应力较低，室温强韧性和高温蠕变抗力较高，缺点是热裂敏感性高，价格较高。

异材焊接件由于上述在成份和组织上的复杂性并承受较大内应力，又因一般处于结构尺寸突变部位而承受较大的外来（工作）应力，发生局部腐蚀破裂的可能性明显增加，这是主要的失效形式。本文简要综述镍基合金焊丝焊接的接管安全端部位在压水堆高温水环境中的腐蚀失效问题及相关研究。

1 压力容器接管安全端在压水堆高温水环境中的腐蚀失效问题案例

自90年代以来，特别是在2000年前后，美国、瑞典、日本等国压水堆核电站压力容器接管安全端部位接触高温水冷却剂的内壁发生一系列失效事件，有的产生放射性主回路冷却剂泄露，造成巨大损失。这些失效主要是采用镍基合金182以及82焊接的场合，而主要原因是这些600类的镍基合金对一回路高温环境水中应力腐蚀破裂（即PWSCC）敏感。

由于涉及的大型核电站投资大、发电效率高，每个事件都带来重大的经济损失，社会对核电安全性的高度关注使得这些事件还带来对核电的各种猜疑。事件发生后通常是在国家核安全机构监管包括现场见证下，业主、制造商、无损探伤公司和相关科研机构合作做工程处理，主要是详细探伤后，一方面在大量科研基础上对相关缺陷部位进行寿命评估，争取无修复或少修复情况下继续运行，赢得时间和效益；另一方面积极准备补焊修复。其中两个典型案例是瑞典的Ringhals 4[3,4]和美国的VC Summer核电站发生的破裂泄露事件[5]。

瑞典的Ringhals 4是一座由西屋公司设计的功率为915 MW的压水堆核电站，1983年开始服役，1993年在役检测中超声波和涡流检测未在接管-安全端部位发现可报告的指示，2000年在役检测中超声波和涡流检测发现在该部位修补区有四条轴向裂纹（其中两条裂纹未被涡流检出），裂纹均在182合金的焊缝金属中，该部位曾经经过补焊修理。分析表明，裂纹呈枝晶间分叉形状，离内壁越远，分叉越多，该焊接件存在热裂纹，运行过程中在高温水冷却剂里发生枝晶间应力腐蚀裂纹扩展。裂纹萌生的原因尚未明确，最初认为与该焊接件存在热裂纹以及表面经过补焊和冷加工有关。但后来美国太平洋西北国家实验室对这些裂纹及周围微观组织和成分的高分辨电镜分析表明，破裂发生在高角晶界，没有证据表明这些破裂晶界上存在导致热裂的低熔点相或溶质，也没有晶界沉淀和晶界偏聚，腐蚀产物分析表明这些裂纹都渗入过高温水，裂纹周围的焊缝金属有高密度位错，表明材料中的高残余应力对破裂有重要贡献[4]。另一方面，在Ringhals 3 压水堆同样位置上也发现类似的裂纹，但没有资料表明该区域曾经经过补焊修理。可以认为裂纹萌生的原因至今未明，但裂纹扩展原因已确定是高温水冷却剂中的应力腐蚀破裂。

有关机构为确定在无修复状态下仍能安全运行的周期，在应力腐蚀裂纹扩展规律和断裂韧性评定上做了大量工作：在应力腐蚀方面主要是查找并测取该材料在相关高温水环境中的裂纹扩展数据；在断裂韧性方面主要是J积分的J-R测定。结果表明，Ringhals 4的接管-安全端焊接部位还可以安全运行一个周期(8000 h)。但最终在2002年还是决定用82和52M镍基合金的巧妙组合对Ringhals 4和Ringhals 3的破裂部位都进行焊接修复处理。

美国的VC Summer核电站功率为885 MW，西屋公司设计，1973和1982年分获建造和运行许可证，1984年投入商业运行，2000年10月换料时发现一出水口安全端处有~90 kg硼酸漏出。该焊接件材质结构为A508-II/182/82/304，内表面经过多次补焊。检测表明，182合金焊缝中存在热裂纹，电站运行过程中，主要是作为预堆边焊的182合金的内壁在高温水中萌生环向应力腐蚀裂纹，其在扩展中转向，在径向扩展到82合金中并且在轴向向外扩展，直至泄漏。裂纹的一侧径向扩展进入A508低合金钢后裂尖有所钝化，另一侧轴向扩展穿过82合金后进入304不锈钢区，发生沿晶应力腐蚀破裂，如图1所示[5]。

图1 美国的VC Summer压水堆核电站压力容器接管-安全端异材焊接件处裂纹的示意图及形貌(a) 镍基合金焊缝里的裂纹剖面；(b) 镍基焊缝里的裂纹扩展穿过界面进入A508II低合金钢的剖面；(c) 界面附近不锈钢发生沿晶应力腐蚀破裂的断口表面Fig.1 Schematic diagram and morphology of cracking in the DMW between the nozzle and safe-end of VC Summer PWR nuclear power plant in USA. (a) section of crack in the weld metal of Ni-Based alloy; (b) section of crack growth from the weld metal into A508II low alloy steel; (c) fracture surface of intergranular SCC in the stainless steel near the interface

有限元应力分析表明，补焊产生的表面轴向残余应力导致环向裂纹，但在高温高压的服役条件下，该焊接件主要承受环向的工作应力，因此，裂纹后来转向轴向扩展。该破裂事件除使人们更关注镍基合金焊接件外，还引发不锈钢在压水堆主回路水中的应力腐蚀破裂问题。

美国有关机构采用新的不锈钢管和52/152合金焊接对泄露的出水口接管-安全端焊接部分（大约300 mm长）进行了更换。对该电站其它两个环路接管-安全端焊接件的无损检测表明，超声波检测未发现指示，而涡流检测发现有指示，因而必须对测定的缺陷评价继续服役的安全可靠性。在应用ASME标准第六卷的接受准则时，所用的最终缺陷尺寸af定义为已测出缺陷在到达下一个在役检测之前所能扩展到的尺寸，有关机构考虑了疲劳和应力腐蚀两种裂纹扩展。结果表明，即使继续服役40年，疲劳裂纹扩展也非常小，假定的一个初始尺寸最深(21.7 mm)而且条件最苛刻的环向缺陷，在服役40年后，只会扩展4.2 mm达到25.9 mm，而轴向缺陷的扩展更小，因而疲劳不被认为是裂纹亚临界扩展的机理。PWSCC被认为是那个出水口泄露的原因而且又是已存缺陷发生亚临界扩展的最重要机理。从三个不同接管-安全端焊接件制取了17个试样做高温水应力腐蚀裂纹扩展实验，三个焊接件上的结果合理地相似。只在182合金上进行了应力腐蚀裂纹扩展实验，但预料82合金的裂纹扩展相似。发现这些焊接件的应力腐蚀裂纹扩展速率的离散性比600基体合金的要大，裂纹方向有非常重要的影响。在平行于焊缝凝固的枝晶方向上的裂纹扩展速率比穿过枝晶的高出5倍到10倍，这是会导致泄露的最危险方向。根据ASME标准第六卷IWB3640关于奥氏体合金管道的接受准则（缺陷允许最大深度为管壁厚度的75%）、涡流检测的缺陷指示、182合金高温水应力腐蚀裂纹扩展数据和有关公式，计算出水口最危险的轴向缺陷扩展到允许最大深度所需时间为3.2年，进水口温度较低因而应力腐蚀裂纹扩展速率要慢一个数量级，而且进水口的接管-安全端焊接件上也未发现有轴向缺陷。针对环向缺陷的类似计算表明，含缺陷的出水口的允许服役时间为3.4年，含缺陷的进水口的允许服役时间为25年以上。

我国核电站的压力容器接管安全端还未发生过真正的腐蚀破裂问题，但在某种意义上也为此蒙受过较大损失。秦山二期核电站二号机组的反应堆压力容器接管安全端焊缝采用先进的690类合金焊丝制造，但该材料可焊性不太好，容易产生焊接缺陷。该反应堆压力容器在现场安装完毕和冷试、热试后，在役前检查中发现接管安全端焊缝存在一些毫米级的超标缺陷形成重大不符合项，最终通过国际竞标由Westinghouse公司承接修复和论证。此事表面上看是制造缺陷超标，深层次的主要原因之一是对有关材料的服役性能（首要是应力腐蚀破裂）研究缺乏，没有数据对含缺陷材料在运行的高温高压水环境中的可靠性进行论证，束手无策下只好求助西方，大量的损失表现在时间的耗费带来的经济损失上。

2 接管-安全端焊接件高温水环境中应力腐蚀破裂的相关研究

接管-安全端焊接件接触高温放射性水冷却剂的内壁破裂问题给核电站带来重大经济损失，而PWSCC被证明是最重要的失效机制，相关研究十分重要。工业界针对这类失效的寿命评估、开发新型的异材焊接件做了不少研究。

2.1 600类镍基合金焊接件的研究

国际上90年代前建造的大量压水堆核电站采用含Cr 15%左右的600类镍基合金焊接材料（即600-82-182合金系列），600合金在工程实际环境和实验室里都表现出对PWSCC敏感，通常182/82合金焊缝的PWSCC抗力高于600合金构件，电站服役经验也表明了这一点。但上述破裂事件及相关处理表明了关于182/82合金研究的重要性，包括预先研究积累和出事件时的针对性研究。法国的Amzallag等的研究[6−8]表明制造修复过程中的冷加工（如锤击）可显著提高182/82合金焊缝的应力腐蚀破裂敏感性，实验室里在330ºC−360ºC的主回路水环境而应力水平在300−600 MPa之间的测试结果表明：

(1) 182合金的应力腐蚀破裂属于热激活过程，温度对断裂寿命（时间）的影响符合Arrhenius方程，激活能与600合金的一致，为185 kJ/mol；

(2) 182合金仅仅在应力很高（大于屈服应力）时才显示出对PWSCC敏感，在330ºC时400 MPa下12900 h未观测到破裂产生，在350ºC时350 MPa下21500 h未观测到破裂产生（相当于325ºC的110000 h）；

(3) 加工方法在表面产生的冷加工降低182合金的PWSCC抗力，与600相似；

(4) 化学成分对182合金的PWSCC抗力有影响，高碳高硅的抗力较低；

(5) 600ºC附近的消除应力热处理常常改善182合金的PWSCC，此与消除残余应力无关；

(6) 主应力与焊缝凝固方向平行时，PWSCC敏感性最小，而与凝固方向垂直时，PWSCC敏感性最大。

优化水化学应该是电站减缓这类焊接件PWSCC的有效手段。美国的Andresen等[9]的实验室研究表明水中硼、锂的浓度和高温pH值对600-182-82-132系列合金包括焊缝金属的PWSCC的影响很小，但溶解氢有重要影响，在电位E-pH关系图的Ni/NiO边界对应的氢浓度出现PWSCC裂纹扩展速率的峰值，可通过调整电位离开Ni/NiO边界来消除问题，他们认为提高氢浓度将是最佳选择。

2.2 690类镍基合金焊接件的研究

研究开发新型的异材焊接件对老核电站已发生腐蚀破裂的部件进行补焊修复和新核电站相关制造都有重要意义，重点是在690镍基合金基础上开发焊接材料，用于替代600类的82和182合金。690镍基合金含Cr 30%左右，PWSCC抗力优秀，但该成分特征的焊接材料容易产生热裂等焊接缺陷，包括焊缝冷却过程中的延性损失破裂(ductility dip cracking，DDC)，关于这些缺陷的研究一直是个重要方面[10]。通过长期努力，国际上开发出了可焊性达到与82合金相似的690类焊材，即52和152合金，及后面的改进型如52M[11]。芬兰的Hanninen等[12]在400ºC的含氢蒸汽环境中长时间测试表明，152和52焊缝金属没有应力腐蚀裂纹萌生，而182和82焊缝金属显示出高度的应力腐蚀裂纹萌生和扩展敏感性。目前国际上涉及52、152合金焊缝金属基体在高温水中腐蚀破裂特性已有若干论文发表［11,13−15］，结果表明其PWSCC抗力优异。Andresen等[14]观察到，在340和360ºC的模拟一回路水环境中和恒K加轻微周期载荷条件下，冷加工态690显示出有沿晶破裂，大多数情况下的裂纹扩展速率在1−10×10−9mm/s的范围，一维冷加工而且在S-L方向加载时，裂纹扩展速率可达4×10−7mm/s，但同样条件测试的焊接态152和52焊缝金属却未观测到相关的枝晶间破裂。

关于包含异材融合线界面的焊接件PWSCC行为的研究结果还较少。李光福等［16,17］采用慢应变速率试验方法，研究了先进的异材焊接件A508/52M/ 316L在模拟压水堆一回路290ºC高温水环境中的PWSCC。试验在从−780~+200 mV（SHE，即相对于标准氢电极）范围的一系列电位下进行，模拟一回路水化学从低氧含氢的理想低电位状态到溶解氧明显超标的高电位状态的一系列服役环境。该焊接件有着复杂的显微组织和化学成分分布，显著的变化是在A508/52M和52M/316L两个界面附近。在慢应变速率拉伸试样上的典型位置加工了同样尺寸的尖锐缺口，以模拟应力集中、加速试验并比较这些典型位置的PWSCC敏感性。结果表明，当电位位于−780~−300 mV(SHE)范围时，SSRT试样总是以韧性的断裂形式断在镍基合金焊缝中部。当电位升到−200~+200 mV(SHE) 范围时，试样发生显著的应力腐蚀脆断，A508/52M界面区周围是该焊接件最脆弱的部位，在该界面和附近的A508热影响区发生穿晶应力腐蚀破裂，在紧邻界面的镍基合金焊缝薄层发生沿晶应力腐蚀破裂。进一步的研究工作正在进行中。

3 展望

众多的工程实践经验显示出，符合制造标准的焊接件不一定没有问题，比如通过层层检测评估的含82/182合金焊接件多年使用后频频出现问题，不符合标准的焊接件也不一定就必然出问题，还需要做更深入的研究。在最近些年以美日等国家为首的国际核能界倡导的一个材料劣化主动评估计划中，异材焊接件高温水腐蚀破裂被列为是一项重要的研究任务，它的一个重要应用对象就是处于关键部位的压力容器接管安全端。笔者认为需要研究的主要问题如下：

(1) 焊接缺陷的分析表征与减少方法；

(2) 焊接件各主要部位（包括融合线界面）和方向在高温水环境中的腐蚀破裂特性和机理；

(3) 水化学因素的影响，包括溶解氢、溶解氧、杂质的影响，调整氢浓度缓解PWSCC的方法；

(4) 力学因素的影响，包括波纹性载荷、残余应力应变、表面或体积性的冷加工等的影响；

(5) 工程上对具体焊接件的寿命和安全可靠性进行预测和评估的方法。

我国在这方面的研究和应用水平与核电先进国家相比，还有一定的差距，有必要迎头赶上。

1 Lundin C D. Dissimilar metal welds-transition joints literature review［J］. Welding Research Supplement, 1982, 61(2): 58−63

2 Welding Handbook. Hearns W H ed. Metals and their weldability［M］. American Welding Society, Seventh edition, 1982. 4: 514−547

3 Jenssen A, Norrgard K, Lagerstrom J, et al. Assessment of cracking in dissimilar metal welds［C/CD］, Proceedings ofTenth International Symposium on Environmental Degradation of Materials in Nuclear Power Systems-Water Reactors, Aug. 2001, Lake Tahoe, USA, NACE International (USA), CD-ROM

4 Thomas L E, Vetrano J S, Bruemmer S M, et al. High-resolution analytical microscopy characterization of environmentally assisted cracks in Alloy 182 weldments［C/CD］, Proceedings of Eleventh International Symposium on Environmental Degradation of Materials in Nuclear Power Systems-Water Reactors, Aug. 2003, Stevenson, WA, USA, CD-ROM

5 Bamford W H, Foster J, Hsu K R, et al. Alloy 182 weld crack growth and its impact on service-induced cracking in operating PWR plant piping［C/CD］, Proceedings of Tenth International Symposium on Environmental Degradation of Materials in Nuclear Power Systems-Water Reactors, Aug. 2001, USA: NACE International, CD-ROM

6 Claude Amzallag, Jean-Marie Boursier, Claude Pages, et al. Stress corrosion life assessment of 182 weld used in PWR components［C/CD］, Proceedings of Tenth International Symposium on Environmental Degradation of Materials in Nuclear Power Systems-Water Reactors, Aug. 2001, USA: NACE International, CD-ROM

7 Amzallag C, S Le Hong, Benhamou C, et al. Stress corrosion crack life assessment of alloy 600 PWR components［C］, Proceedings of Ninth International Symposium on Environmental Degradation of Materials in Nuclear Power Systems-Water Reactors, Aug. 1999: 243−250

8 S Le Hong, Jean-Marie Boursier, Amzallag C, et al. Measurements of stress corrosion cracking growth rates in weld alloy 182 in primary water of PWR［C/CD］, Proceedings of Tenth International Symposium on Environmental Degradation of Materials in Nuclear Power Systems-Water Reactors, Aug. 2001, USA: NACE International, CD-ROM

9 Peter L Andresen1, Rick Reid, John Wilson. SCC Mitigation of Ni Alloys and Weld Metals by Optimizing Dissolved H2［C/CD］, Proceedings of Fourteenth International Conference on Environmental Degradation of Materials in Nuclear Power Systems-Water Reactors, USA: American Nuclear Society, 2009, CD-ROM

10 Bruemmer S M, Toloczko M B, Olszta M J, et al. Characterization of Defects in Alloy 152, 52 and 52m Welds［C/CD］, Proceedings of Fourteenth International Conference on Environmental Degradation of Materials in Nuclear Power Systems-Water Reactors, USA: American Nuclear Society, 2009, CD-ROM

11 Young G A, Capobianco T E, Etien III R A, et al. Development of A Highly Weldable and Corrosion Resistant Nickel-Chromium Filler Metal［C/CD］, Proceedings of Thirteenth International Conference on Environmental Degradation of Materials in Nuclear Power Systems-Water Reactors, Canada: Canadian Nuclear Society, 2007, CD-ROM

12 Hannu Haninen, Aki Toivonen, Tapio Saukkonen, et al. Eac Crack Initiation in Nickel-Based Dissimilar Metal Welds Using Doped Steam Test［C/CD］, Proceedings of Fourteenth International Conference on Environmental Degradation of Materials in Nuclear Power Systems-Water Reactors, USA: American Nuclear Society, 2009, CD-ROM

13 François Vaillant, Jean-Marie Boursier, Laurent Legras, et al. A Review of Weldability and SCC Behaviours of Ni-Base Weld Metals in Laboratory PWR Environment［C/CD］, Proceedings of Thirteenth International Conference on Environmental Degradation of Materials in Nuclear Power Systems-Water Reactors, Canada: Canadian Nuclear Society, 2007, CD-ROM

14 Peter Andresen, Martin Morra, Al Ahluwalia, et al. PWSCC of Alloys 690, 152 and 52［C/CD］, Proceedings of Thirteenth International Conference on Environmental Degradation of Materials in Nuclear Power Systems-Water Reactors, Canada: Canadian Nuclear Society, 2007, CD-ROM

15 Alexandreanu B, Yang Y, Chen Y, et al. The Stress Corrosion Cracking Behavior of Alloys 690 and 152 Weld in a PWR Environment［C/CD］, Proceedings of Fourteenth International Conference on Environmental Degradation of Materials in Nuclear Power Systems-Water Reactors, USA: American Nuclear Society, 2009, CD-ROM

16 李光福, 李冠军, 方可伟, 等. 异材焊接件A508/52M/316L在高温水环境中的应力腐蚀破裂[J].金属学报, 2011, 47(7): 797−803 LI Guangfu, LI Guijun, FANG Kewei, et al. Stress corrosion cracking behavior of dissimilar metal weld A508/52M/316L in high temperature water environment［J］. Acta Metall Sin, 2011, 47(7): 797−803

17 Fang K W, Li G J, Li G F, et al. Microstructure and properties of dissimilar metal weld A508/52M/316L used for nuclear power plants［J］. Key Engineering Materials, 2011, 479: 40−47

Failure cases of welds between pressure vessel nozzle and main pipe safe-end in high temperature water environments and relevant research

LI Guangfu
(Shanghai Research Institute of Materials, Shanghai Key Lab for Engineering Materials Application and Evaluation, National Quality Supervision Testing Center for Metallic Materials, Shanghai 200437, China)

Background: A connection between a low alloy steel pressure vessel nozzle and a stainless steel main pipe safe-end in a pressurized water reactor (PWR) nuclear power plant is a dissimilar metal weld, which is at key location of pressure boundary and serves in high temperature primary water environments. Since 1990, cracking failure incidents happened on the welds in the primary water coolant of several PWRs in the countries such as USA, Sweden and Japan. Purpose: This paper is to briefly review the typical cases involving this problem in engineering and relevant researches. Methods: Methods such as nondestructive testing, crack and microstructure observation, finite element analysis were used in the failure analysis. Results: The cause of the failure cases was primary water stress corrosion cracking (PWSCC). Conclusions: It is concluded that the welds of 600 Alloy type such as 82/182 are susceptible to PWSCC but those of 690 Alloy Type such as 52/152 have excellent resistance to the cracking, and more researches are necessary.

Pressurized water reactor nuclear power plant, Pressure boundary, Dissimilar metal weld, High temperature water environment, Failure, Stress corrosion cracking

TG171

10.11889/j.0253-3219.2013.hjs.36.040644

国家核电重大专项基金(2011ZX06004-009)和重点基础研究发展计划(2011CB610506)资助

李光福，1962年出生，1997年于英国纽卡斯尔大学获博士学位，教授级高级工程师，主要研究核电站结构材料的腐蚀破裂特性、预

测和安全可靠性评估

2012-10-31，

2013-03-07

CLC TG171