腾冲新生代火山区CO2 气体释放通量及其成因*

成智慧 郭正府 张茂亮 张丽红

CHENG ZhiHui，GUO ZhengFu＊＊，ZHANG MaoLiang and ZHANG LiHong

中国科学院地质与地球物理研究所，新生代地质与环境重点实验室，北京 100029

Key Laboratory of Cenozoic Geology and Environment，Institute of Geology and Geophysics，Chinese Academy of Sciences，Beijing 100029，China

2014-02-03 收稿，2014-05-14 改回.

1 引言

固体地球内部(地壳、地幔、地核)是一个巨大的碳库，全球约99%的碳固定在地球深部(郭正府等，2010)。火山活动常常伴随着由地球深部向大气圈的碳释放，俯冲作用又使碳重新返回至地幔，因此，对于火山作用过程中碳循环的定量估算并识别其来源可以很好地用于探究深部碳循环的动力学机制和地幔不均一性等(Sano and Williams，1996;Roulleau et al.，2013)。根据气体释放的强烈程度，火山释放温室气体的形式可以划分为两种主要类型:宏渗漏(喷发柱，温泉与喷气孔)和微渗漏。作为一个喷发系统，在喷发期，火山主要以喷发柱的形式释放温室气体;进入休眠期，火山常以喷气孔、温泉和土壤微渗漏等形式向大气圈释放温室气体(Inguaggiato et al.，2012)。土壤微渗漏主要沿着分布在火山锥及火山底部的微裂隙释放温室气体(Chiodini et al.，2001)，温泉除以气泡的形式溢出CO2外，温泉水也以溶解气的方式向大气圈释放温室气体(Chiodini et al.，2004;Newell et al.，2008)。休眠火山初期以喷气孔释放的温室气体最为剧烈(Notsu et al.，2006;Inguaggiato et al.，2012)，随着火山脱气过程的持续进行，喷气孔将逐渐消失，火山主要通过温泉与土壤微渗漏的方式释放温室气体(Farrar et al.，1995;Evan et al.，2002;Notsu et al.，2006)。

火山逐渐进入下一次喷发期，向大气圈释放温室气体的量会剧烈增加(Aiuppa et al.，2004;Chiodini et al.，2007)，同时，火山气体的成分(例如H2O/CO2、SO2/CO2、SO2/HCl)以及同位素特征也会发生较大的变化。因此，通过对火山区释放温室气体通量的估算和气体成分测试可以为监测火山活动提供较好的科学依据(Sano et al.，1984，1995;Poreda and Craig，1989;Allard et al.，1991;Baubron et al.，1991;Aiuppa et al.，2010)。Mörner and Etiope(2002)统计了火山区气体成分特征，结果表明，CO2是含量仅少于H2O 的火山气体，由于其在岩浆中溶解度较低，会在岩浆活动的早期释放至大气圈;美国加州Mammoth 山于1989 ～1990 年间的浅部岩浆侵入活动伴随着CO2的大量释放(1200t/d)，并导致当地树木的大量死亡(Farrar et al.，1995;Sorey et al.，1998);日本Usu 火山2000 年喷发前，火山口释放的CO2剧烈增加，火山喷发之后，CO2释放量明显降低(Hernández et al.，2001);意大利Stromboli 火山2002 ～2003 年喷发前，土壤微渗漏CO2通量及土壤温度发生明显的异常(Brusca et al.，2004)，2007 年3 月中旬火山喷发前释放的CO2通量迅速增加至1000t/day(Aiuppa et al.，2010)。因此，CO2释放通量的连续测量是监测岩浆活动很好的指示剂。目前国外已在这发面开展大量工作，并取得了较好的效果(Symonds et al.，2001;Carapezza et al.，2004;Aiuppa et al.，2010;Inguaggiato et al.，2012;Parks et al.，2013)。同时，土壤微渗漏气体的释放通量的研究在其它方面也得到了广泛的应用，例如地热活动性调查、石油资源的开发、断裂活动性研究等(Lombardi and Reimer，1990;Suchomel et al.，1990;Klusman，1993;King et al.，1996;Chiodini et al.，1998，2007;Baubron et al.，2002;Chyi et al.，2005;陶明信等，2005;Yang et al.，2005;Lan et al.，2007;Pik and Marty，2009;Bonforte et al.，2013)。

腾冲是我国重要的新生代火山区之一，同时也是主要的水热活动区，但关于该火山区温室气体释放通量的研究却鲜有报道。仅在最近，腾冲地区温泉中以气泡形式释放的CO2的通量得到了初步估算(成智慧等，2012)。本文将报道土壤微渗漏和温泉水释放的CO2通量，并通过土壤微渗漏气体和温泉气体的成分测试研究进一步探讨这些温室气体的可能来源。

2 地质背景

腾冲新生代火山区位于青藏高原东南缘，地处于怒江缝合带和密支那缝合带之间。随着中、新特提斯洋的俯冲，腾冲地块先后于燕山期、喜马拉雅期同保山地块及印度板块发生碰撞(图1)。在大地构造位置上，腾冲地块与拉萨地块相对应(戚学祥等，2011)，它处于印度板块向欧亚板块俯冲碰撞的最前缘，因此发育强烈的构造变形、广泛的岩浆活动以及高温的地热异常等。腾冲地区的断裂多为南北走向或北东-南西走向，主要包括梁河断裂、大盈江断裂、固东-腾冲断裂等(皇甫岗和姜朝松，2000)。区内出露的地层由老至新分别为:元古界高黎贡群变质岩，岩性主要为千枚岩、片岩及片麻岩，分布零星;石炭系勐洪群泥岩、板岩、白云岩;古近系南林组陆相碎屑沉积不整合于元古界变质岩之上。由于经历了中特提斯洋与新特提斯洋的闭合和块体之间的碰撞，致使腾冲地块内爆发了燕山期和喜马拉雅期两次大规模的岩浆活动，形成出露面积约占全区50%的中、新生代侵入岩及受大盈江断裂带控制的分布于盈江-梁河-腾冲盆地中的新生代火山岩(图1)。

图1 腾冲新生代火山区地质图(a)-腾冲新生代火山区构造背景图;(b)-火山岩、温泉和土壤微渗漏测量区分布图，土壤微渗漏测量区自北向南依次为:马站、打莺山、热海-黄瓜箐、五合、蒲川、团田、邦腊掌. 蓝色数字为经过大气He 矫正后温泉的3He/4He(Ra)比值，有下划线的数字未进行大气He 校正;(c)-白色圆点为黑空山、大空山、小空山(自北向南)土壤微渗漏测量点;(d)-热海地热区温泉水热爆炸照片;(e)-热海地热区取磺洞土壤微渗漏测量区Fig.1 Geological sketch of Tengchong Cenozoic volcanic field(a)-map showing the tectonic outline of Tengchong Cenozoic volcanic field;(b)-the distribution of volcanic rocks，hot springs and soil CO2 flux measured areas;(c)-white circles are soil CO2 flux measuring points in Heikong Mountain，Dakong Mountain and Xiaokong Mountain;(d)-photograph showing hydrothermal explosion in Rehai;(e)-Quhuangdong soil CO2 flux measured area in Rehai. Numbers in blue are the 3He/4He ratios (Ra)，underlined numbers are the uncorrected 3He/4He ratios

腾冲新生代火山区是我国最年轻的火山区之一，最新的一次喷发为公元1609 年(徐弘祖，1639)。在腾冲东西宽50km，南北长90km 范围内分布有68 座火山，熔岩分布面积约790km2(皇甫岗和姜朝松，2000)。前人根据火山岩同位素年龄、地层披盖关系、岩石类型等将腾冲火山活动划分为四个期次，分别为上新世玄武岩，早更新世安山质英安岩和英安质安山岩，晚更新世橄榄玄武岩以及全新世安山玄武岩和玄武安山岩(皇甫岗和姜朝松，2000)。腾冲新生代火山岩属于高钾钙碱性系列，具有岛弧属性，但是较岛弧火山岩明显富钾。对于火山岩的形成机制目前存在着许多争议:朱炳泉和毛存孝(1983)认为腾冲新生代火山岩形成于交代地幔的部分熔融;穆治国等(1987)根据火山岩的同位素及地化特征推测其形成过程中经历了地壳混染或地壳物质循环至地幔源区;从柏林等(1994)认为其形成于受新特提斯洋壳交代地幔的部分熔融;Zhou et al. (2012)则认为腾冲地幔源区不仅受到新特提斯洋壳及印度大陆岩石圈的混染，还受到俯冲印度大洋岩石圈(90°E 海岭)的影响。近期的大地电磁测深、地震及大地形变观测、地热梯度、幔源物质释放以及地球物理深部探测等结果都表明，腾冲火山区地下深部可能存在岩浆囊。

腾冲新生代火山区位于青藏高原东南缘，经历了多次板块碰撞及断裂活动和上新世至全新世多期次的火山喷发活动，导致腾冲地块内产生强烈地热流和大量温泉的出现。目前，区内沸泉、喷沸泉、间歇喷泉、水热爆炸和冒汽地面等强烈的水热活动形式均有分布。在约5690km2的区域范围内，温泉总计139 处，既发育大量的低温温泉(25 ～60℃)和热泉(60 ～95℃)，还分布着大量的沸泉(＞95℃)。因此，腾冲新生代火山区温室气体通量和释放特征的研究对于加深认识青藏高原及其周边地区的温室气体排放具有重要的科学意义。

3 野外测量与数据处理

休眠期火山主要通过喷气孔、温泉以及土壤微渗漏三种方式向大气圈释放温室气体。腾冲新生代火山区尚未发现典型的喷气孔，温室气体(主要为CO2)释放的方式以土壤微渗漏和温泉为主。2012 ～2013 年采用密闭气室法连续两年测量了该火山区土壤微渗漏CO2的释放通量。根据前人报道的温泉水化学成分和流量资料估算了腾冲地区温泉水中CO2的释放通量。同时，野外现场采集了相应的土壤微渗漏及温泉气体样品，进行实验室分析测试。

3.1 土壤微渗漏及温泉水CO2 通量估算

土壤微渗漏温室气体通量的野外测量采用的是近十年来国外广泛使用的密闭气室法(Chiodini et al.，1998;Brusca et al.，2004;Inguaggiato et al.，2011;Mazot et al.，2011)。它的基本原理为记录特定密闭气室中CO2浓度随时间的变化，根据浓度-时间拟合曲线，获取土壤微渗漏CO2释放通量。现场测量前，首先选择地面干燥、植被发育较少并且地热活动较强烈的地区，合理布置测量点，使每个研究区的测量点能够等间距布置并且较多布置测点，获得具有统计意义的测量结果;测量时，先将密闭气室开口放置于空气中，测量当地大气的CO2浓度并记录数据，然后将密闭气室埋至土壤中保持其密封，每隔一定的时间间隔测量仪器自动记录密闭气室中CO2气体的浓度。每个测量点至少记录10 组数据，完成一个测点的测量大约需要10 分钟时间。测量仪器可以根据测点CO2通量值的大小调节时间间隔。如果测量结束时密闭气室中CO2浓度较高，需要将密闭气室开口与空气联通，并等待仪器CO2浓度指标下降至当地大气值后再开始下一次测量。根据密闭气室中CO2浓度随时间变化的关系式(Chiodini et al.，1998)使用MATLAB 软件拟合浓度-时间曲线，曲线的初始斜率即为一个测量点土壤微渗漏CO2的通量。土壤微渗漏CO2通量测量使用的仪器为GXH-3010E1便携式红外线分析仪，测量精度为10 ×10-6。

腾冲分布着约139 处温泉，温泉除以气泡的方式溢出CO2外(成智慧等，2012)，温泉水也向大气圈释放大量的碳。温泉水贡献碳的通量可通过水岩相互作用进行估算(Chiodini et al.，2004;Newell et al.，2008)，计算方法为

在方程式(1)中，单位为mol/L，DIC 为溶解无机成因碳，它在水中以CO2、H2CO3、HCO3-和CO32-等形式存在，各种形式之间的比率主要取决于水的pH 值。计算中假定温泉水中溶解无机成因碳主要有两个来源:来自深部的碳(Cex)和来自于近地表碳酸盐矿物的溶解形成的碳(含量为Ca2++Mg2+-SO42-)。根据温泉水中溶解无机成因碳以及Ca2+、Mg2+、等离子的浓度和温泉水的流量即可估算来自于深部的碳通量。

3.2 气体样品采集与实验室分析测试

野外采集温泉气体和土壤微渗漏气体样品进行实验室分析测试。采集气体样品使用的方法为抽真空法，即预先将铝箔袋抽真空，野外采集气体时，使用手持抽气泵清除管道中的空气后收集温泉或土壤微渗漏气体样品。采集温泉气泡溢出气体时，将内径20cm 的塑料漏斗倒置于水中气泡较多的位置并确保漏斗没入水面以下，上部连接长约50cm 的塑料管，塑料管另一端连接真空铝箔袋。土壤微渗漏气体采集方法与温泉气体类似，为尽量排除空气的干扰，使用长约120cm 的钢管打入地下约100cm，其上部连接取气装置。相比于温泉气体，土壤微渗漏气体释放的速率一般较小，完成气体收集的时间会更长一些。

收集好的气体尽快送往中国科学院油气资源研究重点实验室(兰州)进行常规气体成分(H2、N2、O2、CO2、CH4等)，微量气体成分(H2S、SO2、He)以及碳、氦同位素测试。气体成分测试使用的为MAT271 气体成分质谱计，碳同位素测试在MAT253 稳定同位素质谱仪上完成(李立武等，2010;曹春辉等，2011)。He 含量及He、Ne 同位素测试使用的是英国Micromasss 公司生产的MM5400 质谱计，标准样为兰州市皋兰山顶的空气，测试方法详见文献(叶先仁等，2001，2007)。

4 数据计算结果

4.1 土壤微渗漏及温泉水释放CO2 通量计算结果

2012 年11 月在腾冲北部的马站乡大空山、小空山、黑空山、碗窑地区，腾冲中部打莺山、热海地区以及位于腾冲县东南方向的龙陵县邦腊掌地区开展了土壤微渗漏CO2释放通量的普查工作(图1)。测量结果显示:马站乡大空山、小空山、黑空山、碗窑和热海地区CO2通量值均较高(34.1 ～6981.9gm-2d-1);打莺山和邦腊掌地区CO2通量值很低，在打莺山火山锥获取了25 组通量数据，土壤微渗漏CO2平均通量为7.1gm-2d-1(0.5 ～19.1gm-2d-1)，而邦腊掌地区，密闭气室中CO2浓度几乎不随时间的增加而累积，显示CO2排放通量很小。2013 年11 月重点测量了马站、热海-黄瓜箐以及五合-蒲川-团田三个地区的土壤微渗漏CO2通量。三个地区分别测量了105、133、97 个测量点，均显示较高的CO2通量(表1)，其中，热海-黄瓜箐土壤微渗漏CO2通量最高(4.0 ～6981.9gm-2d-1)，马站地区次之(5.8 ～140.6gm-2d-1)，五合-蒲川-团田地区较低(3.6 ～109.5gm-2d-1)。大空山火山锥相邻测点土壤微渗漏CO2通量值差别较大，并且通量值较高的测点呈线状分布，可能与火山锥发育的隐伏微裂隙有关(Bonforte et al.，2013)。与2012 年测量结果相比，马站地区土壤微渗漏通量值没有太大的变化，但是热海狮子头地区通量最高值(3521.9gm-2d-1)明显低于2012 年测量结果(6981.9gm-2d-1)，这可能与2012 年测量土壤微渗漏CO2通量时，测区刚发生过水热爆炸有关(图1d)。

表1 根据概率累积曲线分组计算土壤微渗漏CO2 的平均通量Table 1 Proportions of each population with a mean CO2 flux(grams per square meter per day)and the 95% confidence interval (grams per square meter per day)obtained by statistical graphical approach

由于一个地区土壤微渗漏CO2通量数据分布区间一般较大，国外多采用Sinclair(1974)提出的累计概率曲线方法计算平均通量。以热海-黄瓜箐地区为例，将CO2通量值投在累积概率图中(图2d)，根据数据点分布斜率的不同可分为A、B、C 三组，先计算各组的CO2平均通量(fA、fB、fC)，热海-黄瓜箐地区土壤微渗漏CO2平均通量FCO2=fA×PA+fB×PB+fC×PC，其中，PA、PB、PC分别为A、B、C 三组数据所占的权重，计算结果表明，这个地区土壤微渗漏CO2平均通量为874.5gm-2d-1。同样的方法，马站与五合-蒲川-团田地区土壤微渗漏CO2通量根据累积概率曲线分别被分为A，B两组(图2b)和A、B、C 三组(图2f)，土壤微渗漏CO2平均通量分别为42.5gm-2d-1和25.1gm-2d-1(表1)。由此可见，热海-黄瓜箐地区土壤微渗漏CO2平均通量明显高于其它两个地区，五合-蒲川-团田地区平均通量最低。

腾冲地区温泉水主要成分如表2 所示，温泉水近于中性，溶解无机碳(DIC)以HCO3-为主(佟伟和章铭陶，1989;颜坤和万登堡，1998)。根据方程式(1)，估算温泉水中来自地球深部碳的平均浓度为4.7 ×10-3mol/L，9 个主要温泉水的平均流量为2.9L/s，因此，每年释放的CO2总量为2.2 ×107g(表2)。根据已有资料，腾冲88 处温泉的总流量为3600L/s(佟伟和章铭陶，1989)，估算其释放CO2总通量为3.1 ×104t/a，而腾冲温泉总计139 处，温泉水释放CO2总通量可能达到了4.9 ×104t/a。近期已经估算了腾冲温泉气泡释放的CO2通量为3.6 ×103t/a(成智慧等，2012)，因此，腾冲地区139 处温泉向大气圈释放CO2气体的总通量应该可以达到5.3 ×104t/a，远高于意大利Vulcano 火山区温泉通过气泡及温泉水释放的CO2总通量(3.7 ×103t/a)(Inguaggiato et al.，2012)。

图2 马站(a、b)、热海-黄瓜箐(c、d)及五合-蒲川-团田(e、f)地区土壤微渗漏CO2 通量柱状图(a、c、e)和累积概率曲线图(b、d、f)红色的直线分别为A，B，C 各组的累积概率曲线Fig.2 Histograms (a，c，e)and probability plots (b，d，f)of soil degassing CO2 flux of Mazhan (a，b)，Rehai-Huangguaqing(c，d)and Wuhe-Puchuan-Tuantian (e，f)Populations A，B and C are shown as red straight lines

表2 温泉水化学数据及溢出CO2 通量的估算Table 2 Carbon dioxide flux calculations based on chemical composition and discharge data of Tengchong mineral spring water

表3 土壤微渗漏及温泉气体成分和气体同位素组成Table 3 Gas chemical composition and helium，carbon isotope values

4.2 气体成分测试结果

野外现场测量土壤微渗漏CO2通量时，对通量值较高的测量点采集了气体样品，进行气体成分分析，结果见表3。同时，还采集了测点附近温泉的气体样品以进行对比。测试结果表明，气体成分以CO2为主，最高含量达96.6%;N2、O2含量较低;含少量的CH4与Ar;微量气体H2S 与He 含量较低。根据气体CO2，He 的含量以及3He/4He 比值计算得气体样品的CO2/3He 比 值 变 化 范 围 较 大(3.0 × 109～2.0 ×1011)。3He/4He 比值与4He/20Ne 比值呈正相关关系，可能反映了采样过程中混入少量空气(Yang et al.，2003)。假定20Ne 都来自大气，根据Poreda and Craig(1989)提出的方法对3He/4He 比值进行了校正，排除采样过程中空气混入对3He/4He 比值的影响(表3)。在热海-黄瓜箐地区，采集了取磺洞土壤微渗漏气体与温泉气体，同时采集了狮子头测点的土壤微渗漏气体。测试结果表明，取磺洞测点土壤微渗漏气体与温泉气体均具有较高的CO2含量(95.5% ～95.8%)，较低的N2(3.0% ～3.2%)与O2(0.5%)含量及相对较高的CH4(0.59% ～0.61%)含量，δ13CCO2(-3.85‰ ～-3.68‰)与3He/4He 比值(3.48 ～3.76Ra)均较高，两种气体成分及δ13CCO2、3He/4He 比值均具有良好的相似性;狮子头地区采集了两组土壤微渗漏气体，CO2含量为93.1% ～95.6%，与前人报道的该地区温泉气体CO2含量(94.2%)相差不大(Shangguan et al.，2000)，平 均 的δ13CCO2为- 4.77‰(-4.80‰ ～ - 4.74‰)，略 低 于 温 泉 气 体 的 δ13CCO2(-4.28‰)，土壤微渗漏气体3He/4He 比值(4.27Ra)略高于温泉气体(3.36Ra)(表4)。热海-黄瓜箐地区土壤微渗漏气体与温泉气体相似的成分特征可能反映二者在成因上具有相关性。

5 讨论

5.1 土壤微渗漏CO2 通量释放特征及成因

大地电磁测深、地震及大地形变观测、地热梯度以及地球物理深部探测等结果均显示腾冲新生代火山区地下深部可能存在岩浆囊(白登海等，1994;黎炜等，1998;楼海等，2002;叶建庆等，2003;赵慈平等，2011;李辉等，2011;姜枚等，2012;Xu et al.，2012)。在热海地区进行的大地电磁测深结果表明(白登海等，1994)，腾冲县以南的热海地区7km 以下可能存在延伸约20km 的岩浆囊;而采用精密大地测量的方法对腾冲火山区域地壳变形的研究结果也显示腾冲地下可能存在岩浆囊(黎炜等，1998)，并且南部的活动性高于北部;上地壳三维地震速度层析成像认为腾冲7 ～12km深度存在着上地壳岩浆囊，且主体位于热海地区的东北侧、固东与腾冲之间以及腾冲与团田之间(楼海等，2002);基于火山微震活动观测结果推测，打莺山火山以南的老龟坡、马鞍山、腾冲县城、热海一带4 ～14km 范围内可能存在上下两个岩浆囊(叶建庆等，2003);赵慈平等(2006，2011)利用CO2与CH4碳同位素分馏效应计算的气体源区平衡温度推断腾冲火山区现存着三个岩浆囊，分别位于马站和曲石一带以下19km，腾冲县城和清水20km 深度及五合、龙江和团田28km 深度，并且由北向南岩浆囊的活动性增强;李辉等(2011)根据腾冲132 个月的夜间月平均地表温度圈定了三个地温异常区，并推测其下存在3 个岩浆囊，分别位于朗蒲-热海-马鞍山、马站-曲石之间以及五合-新华-蒲川-团田，并认为朗蒲-热海-马鞍山岩浆囊活动性最强;姜枚等(2012)在马站到固东、曲石乡一带的大地电磁测深、可控源音频大地电磁测深等工作表明，马站-固东-曲石乡深部12 ～30km 存在一个岩浆囊;Xu et al.(2012)根据P-波地震成像认为腾冲10～30km 存在低速带，它可能是腾冲更新世-全新世火山活动的岩浆源区。

表4 温泉与土壤微渗漏气体3He/4He，4He/20Ne 组成以及He 来源判断Table 4 3He/4He and 4He/20Ne ratios of gases to estimate the potential sources of helium

除了地球物理、同位素分馏、地温异常测量等方法以外，氦气的地球化学特征也可以很好的示踪岩浆囊的存在。氦同位素在自然界中的变化范围巨大，不同成因和来源的氦，其同位素组成明显不同:(1)大气，3He/4He 比值较均一，为1.39 ×10-6(1Ra);(2)地壳，放射成因3He/4He 比值(0.1 ～0.01Ra)，远低于大气值;(3)上地幔，较高的3He/4He(8 ±1Ra);(4)下地幔，具有很高的3He/4He 比值(＞30Ra)。不同来源的气体，3He/4He 比值具有较大的差异，同时He 作为惰性气体，化学性质比较稳定，在运移过程中不会发生化学反应，因此，He 是区分地壳和地幔物质，研究气体来源及其演化最有效的指示剂之一(Poreda and Craig，1989;Burnard et al.，2013)。对于地壳流体，若3He/4He 比值高于0.1Ra则表明其来源有地幔组分的加入(Hilton，2007)。例如美国Basin and Range 地区较高的3He/4He 比值(0.1 ～3Ra)揭示该地区的流体主要来源于地幔(Kennedy and van Soest，2007);台湾北部大油坑温泉气体具有较高的3He/4He 比值(1.19 ～2.54Ra)，估算出大约有30%的地幔来源He，并由此推断台湾中海岸山脉深部仍然存在岩浆囊(Yang et al.，1999，2003;Lan et al.，2007);日本Izu 半岛温泉气体和温泉水具有较高的3He/4He 比值(3.5 ～8.2Ra)，揭示He 可能主要为岩浆来源，该地区深部可能存在着岩浆囊(Ohno et al.，2011);而日本南部Wakamiko 与Sakurajima 地区温泉气体较高的3He/4He 比值(1.26 ～7.69Ra)进一步证实了地球物理探测结果显示的地下10km 深度存在的岩浆囊(Roulleau et al.，2013)。腾冲地区存在大量的温泉，前人研究积累了大量的He 同位素数据。Xu et al.(1994)测试了腾冲温泉气体的3He/4He 比值，较高的3He/4He 比值(0.22 ～5.16Ra)主要分布在腾冲县城迭水河温泉、和顺温泉以及热海地区(4.08 ～5.17Ra)，推断气体来源与下部的岩浆囊有关。对最近大量报道的3He/4He 比值进行统计(图1)(王先彬等，1993;戴金星等，1994;Xu et al.，1994;上官志冠，1999;上官志冠等，1999，2000，2004a，b;赵慈平，2008)，腾冲较高的3He/4He 比值主要分布在三个地区:北部的曲石-马站，中部的腾冲县城-热海以及南部的五合-团田地区。腾冲县城-热海地区3He/4He 比值较高，最高可达5.92Ra;曲石-马站地区3He/4He 比值多介于2.83 ～3.91Ra 之间;五合-团田地区3He/4He 比值相对于北部地区较低，但最高值也达到了2.55Ra，明显高于地壳和大气的3He/4He 比值。将腾冲温泉及土壤微渗漏气体成分进行20Ne/4He-3He/4He 投图(图3)，结果显示，气体具有地壳、地幔与大气三端元混合的特征。根据Sano and Wakita(1996)提出的方法可以估算三个端元的比例(表4)。计算结果表明，曲石-马站地区地幔组分含量最高可达31%;腾冲县城-热海地区地幔组分含量较高，38%～66%的He 来自地幔;而在五合-团田地区，地幔He 所占的比例也达到了24% ～30%。但是，这三个区域的周围地区，3He/4He 比值及地幔He 所占的比例较低，例如曲石-马站北部的胆扎、瑞滇、石墙温泉，中部的大村温泉及南部的邦腊掌、仙人洞、底养温泉等，它们的3He/4He 比值多低于2.0Ra，地幔组分所占的比例低于10%。因此，可以认为曲石-马站、腾冲县城-热海及五合-蒲川-团田地区温泉气体中较高的幔源气体可能来自于其下的岩浆囊，同时，腾冲分布着大量的南北向断裂，其它地区较低的3He/4He 比值(0.2 ～2.0Ra)可能是地幔气体沿着断裂运移至地表过程中3He 发生扩散而导致温泉气体3He/4He 比值降低(图3、图6)(Hilton，2007)。

图3 温泉气体与土壤微渗漏气体20Ne/4He-3He/4He 图A 代表大气，C 为地壳，M 代表地幔. 数据来源:王先彬等，1993;戴金星等，1994;Xu et al. ，1994;上官志冠，1999;上官志冠等，1999，2000，2004a，b;赵慈平，2008Fig.3 Three-component plot of helium isotopes of the soil gases and spring gasesA:Air;C:Crust;M:Mantle component. Data sources:Wang et al. ，1993;Dai et al. ，1994;Xu et al. ，1994;Shangguan，1999;Shangguan et al. ，1999，2000，2004a，b;Zhao，2008

前人研究结果表明，不同来源的地质流体具有特征的CO2/3He 比值:(1)幔源流体CO2/3He 比值(108～1010)明显低于壳源流体(1010～1012);(2)来自MORB 气体的CO2/3He比值为1.5 ×109;(3)火山弧CO2/3He 比值为1.5 ±1.1 ×1010(Marty and Tolstikhin，1998;Sano and Williams，1996;Roulleau et al.，2013)。腾冲温泉与土壤微渗漏气体的CO2/3He 比值与3He/4He 比值呈负相关关系(图4a)，推测气体可能具有壳幔混合来源的特征，即具较高的CO2/3He 比值(＞2.6 ×1010)及较低的3He/4He 比值的气体受地壳混染相对较多。在CO2-3He-4He 三角图中(图4b)，灰色区域中的气体CO2/3He 较低、3He/4He 较高，主要为地幔来源的气体。部分气体的CO2/3He 比值低于来自MORB 的气体(1.5 ×109)，可能由于气体向上运移过程中随着温度的降低，CO2发生沉淀使CO2与He 分馏而导致CO2/3He 降低(Hilton et al.，1998;Hahm et al.，2008)。

图5 根据气体CO2/3He 以及δ13CCO2判断来源Fig. 5 CO2/3He versus δ13 CCO2 for hot springs and soil gases compared to MORB，organic sediments and marine sediments

图4 根据CO2-3He-4He 判断气体来源(a)-温泉及土壤微渗漏气体的CO2/3He 比值与3He/4He 比值呈反相关;(b)-气体成因CO2-3He-4He 三角图，灰色区域代表具有岛弧特征的3He/4He 比值(5.4 ±1.9Ra)(Hilton et al. ，2002)，灰色区域向右的数据点代表气体可能发生了较多的地壳混染Fig.4 Gas origin determination based on CO2，3He and 4He composition(a)-correlation between CO2/3He and 3He/4He;(b)-ternary plot of CO2，3He and 4He. Gray area indicates 3He/4He range of arcrelated volcanism (5.4 ±1.9Ra)(Hilton et al. ，2002). Samples located right side mostly involve the mixture of crustal component

前人多根据He 同位素组成判断气体来源(王先彬等，1993;上官志冠，1999;上官志冠等2000，2004a;赵慈平，2008)，但是对碳来源的研究相对较少。不同来源的碳，其同位素δ13CCO2具有较大的差异:上地幔碳具有较高的δ13CCO2(-9‰ ～-4‰，平均值为-6.5‰);地壳碳主要有两个来源，海相碳酸岩和有机沉积物，前者δ13CCO2近于0‰，而后者具有很低的δ13CCO2，为-40‰ ～-20‰。因此，碳同位素可以较好的示踪CO2的来源。

腾冲温泉及土壤微渗漏CO2气体δ13CCO2为-6.3‰ ～-0.5‰，从图5 可以看出，气体成分具有三端元混合来源。Sano and Marty(1996)提出在火山-地热区，通过CO2/3He 与δ13CCO2模型计算可很好的限定碳的来源。计算公式如下:

其中，三个端元分别为MORB(M，δ13CCO2= - 6.5‰，CO2/3He= 1.5 × 109)，海 相 碳 酸 岩(L，δ13CCO2= 0‰，CO2/3He =1.0 ×1013)和有机沉积物(S，δ13CCO2= -30‰，CO2/3He=1.0 ×1013)。fM、fL、fS分别为MORB，海相碳酸盐岩，有机沉积物三种来源气体所占的比例。计算结果表明，腾冲CO2主要来源于碳酸盐岩脱碳和地幔碳释放，有机沉积物脱碳作用的碳含量较低(表5)。地幔来源碳的含量变化较大(2.7% ～70.8%):曲石-马站地区地幔来源碳的含量为3% ～19%，碳主要来源于碳酸盐岩的脱碳作用;腾冲县城-热海地区，地幔来源碳含量相对较高(3% ～71%)，迭水河井地幔来源碳的含量最高，达到70.8%，碳酸盐脱碳作用形成的CO2含量占29% ～85%;五合-团田地区可以进行端元计算的数据较少，根据已有数据估算来自地幔碳的含量为12%～29%，CO2主要来源于碳酸盐岩的脱碳作用。需要注意的是，马站地区有一组土壤微渗漏气体有机碳的含量较高(66%)，而热海地区土壤微渗漏气体有机碳含量都低于15%。上述计算中未考虑CO2与3He 分馏造成的CO2/3He的降低，因此是对幔源碳含量的最高估计。

CO2通量计算结果表明，马站、热海-黄瓜箐和五合-蒲川-团田三个地区的土壤微渗漏CO2通量较高，而位于马站与热海之间的打莺山火山及五合-蒲川-团田东南的邦腊掌地区通量值却很低。国外一些研究结果表明，休眠期火山区CO2脱气除了直接来自于地幔外，还可能存在三个重要的来源:壳内岩浆囊、壳内岩浆囊并经历地壳混染和碳酸盐矿物的低温变质作用等(Mazot and Taran，2009)。前人研究资料表明，曲石-马站，热海-黄瓜箐和五合-团田地区可能存在岩浆囊，这三个地区的土壤微渗漏CO2通量较高并且具有较高含量的地幔来源的碳，因此较高的土壤微渗漏CO2通量可能与下部的岩浆囊有关。根据3He/4He-4He/20Ne 三端元混合计算结果，认为曲石-马站、腾冲县城-热海及五合-蒲川-团田地区He 有较高的地幔组分，可能来自于其下的岩浆囊。同时CO2/3He 与δ13CCO2三端元混合模型计算结果也表明，这三个地区CO2主要形成于碳酸盐岩的脱碳作用，同时具有相对较高的地幔来源。腾冲温泉气体CO2与CH4碳同位素分馏平衡计算结果表明，曲石-马站、腾冲县城-热海和五合-团田地区岩浆囊最高温度为397 ～1163℃(赵慈平，2008)。由此，认为腾冲CO2主要形成于碳酸盐矿物的脱碳作用并与下部高温的岩浆囊烘烤围岩有关，少量CO2可能直接来源于岩浆囊的脱气作用(图6)。已有的火山岩定年结果表明(穆治国等，1987;皇甫岗和姜朝松，2000;李大明等，2000)，腾冲南北向盆地火山活动具有四周老，中间新的分布特征。腾冲最新一期火山作用形成的三座全新世火山(黑空山，马鞍山，打莺山)均分布在腾冲地区的中部，而五合-蒲川-团田地区分布着上新统至早更新统的火山岩(姜朝松，1998)。随着时间的推移，岩浆囊对围岩的烘烤强度及岩浆囊去气强度减弱，可能是五合-蒲川-团田地区土壤微渗漏CO2通量较低(3.6 ～109.5gm-2d-1)的主要原因，这也与五合-蒲川-团田地区3He/4He 比值较低的特征一致。热海-黄瓜箐地区土壤微渗漏CO2通量(4.0 ～6981.9gm-2d-1)明显高于马站地区(5.8 ～140.6gm-2d-1)，可能反映了热海地区岩浆囊比较新，并且比较活跃。同时也可能与区内广泛分布的北西及南北向断裂有关(上官志冠等，2004a)，这些断裂为气体上升提供了良好的运移通道，促进了土壤微渗漏CO2气体的释放。

表5 气体δ13CCO2、3He/4He 比值以及碳来源判断Table 5 δ13CCO2，3He/4He and estimation of carbon sources of gases from hot springs and soil

图6 腾冲新生代火山区CO2 总释放通量及成因模式图(据Inguaggiato et al.，2012 修改)Fig.6 Total CO2 output of Tengchong Cenozoic volcanic field and model diagram of its origin (modified after Inguaggiato et al.，2012)

表6 腾冲土壤微渗漏总通量计算结果Table 6 Total soil CO2 flux estimation based on average CO2 flux and areas

5.2 腾冲新生代火山区CO2 总释放通量

曲石-马站、热海-黄瓜箐和五合-蒲川-团田是腾冲主要的土壤微渗漏CO2释放区，这三个地区较高的CO2释放通量与下部岩浆囊具有密切的成因联系。根据土壤微渗漏CO2平均通量和三个火山、地热异常区的面积，估算各地区土壤微渗漏释放CO2的总通量分别为1.8 ×106t/a，3.2 ×106t/a，2.0 ×106t/a(表6)。因此，腾冲新生代火山区每年通过土壤微渗漏向大气圈释放温室气体的通量可达7.0 ×106t，相当于意大利埃特纳火山区释放的CO2通量(1.4 ×107t/a)的二分之一(D’Alessandro et al.，1997)。

腾冲新生代火山在休眠期主要通过温泉与土壤微渗漏向大气圈释放温室气体(CO2为主)，其中温泉释放CO2气体的总通量为5.3 ×104t/a，而土壤微渗漏CO2释放通量为7.0×106t/a(图6)。虽然土壤微渗漏释放CO2的强烈程度低于温泉，但由于土壤微渗漏释放的面积更大，持续的排放时间较长，成为了腾冲新生代火山区释放温室气体的主要类型和方式。

6 结论

腾冲是我国重要的新生代火山区之一，同时也是重要的水热活动区。它每年向大气圈释放巨量的CO2等温室气体，对该地区温室气体释放通量和特征的研究对于加深认识青藏高原及其周边地区的温室气体排放具有重要的科学意义。

(1)野外调查结果显示，腾冲新生代火山区主要通过温泉与土壤微渗漏的方式向大气圈释放CO2。

(2)测量结果表明，马站、热海-黄瓜箐和五合-蒲川-团田地区是腾冲主要的土壤微渗漏CO2释放区。这三个地区释放的温泉及土壤微渗漏气体的3He/4He 比值较高，3He/4He与4He/20Ne 模拟结果表明，He 的来源有较高的地幔组分加入;根据CO2/3He 与δ13CCO2模型计算推测CO2主要形成于碳酸盐矿物的脱碳作用，少量来源于地幔;三个主要的CO2释放区的分布与前人推断的岩浆囊在空间上具有较好的一致性。因此，推测深部岩浆囊对围岩的烘烤是腾冲CO2气体的主要来源，同时它直接释放少量的CO2气体。

(3)根据马站、热海-黄瓜箐和五合-蒲川-团田三个火山、地热异常区的分布面积及CO2平均通量估算CO2的土壤微渗漏释放通量分别为1.8 ×106t/a、3.2 ×106t/a、2.0 ×106t/a。腾冲新生代火山区土壤微渗漏CO2的总释放通量为7.0×106t/a，相当于意大利埃特纳火山区的释放CO2通量值的二分之一(1.4 ×107t/a)。温泉每年向大气圈释放CO2气体的总通量达到了5.3 ×104t。虽然土壤微渗漏释放温室气体的强烈程度低于温泉，但由于土壤微渗漏释放的面积很大，持续的时间较长，成为了腾冲新生代火山区释放温室气体的主要方式。

致谢 首都师范大学王峥、吉林大学李婷及中国科学院地质与地球物理研究所高金亮和丁磊磊等在野外考察过程中提供了很多帮助;中国科学院地质与地球物理研究所兰州油气资源研究中心郑国东教授、马向贤博士、李立武研究员、李中平副研究员等帮助气体样品分析测试和数据解译;在此一并致谢。

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