热压烧结UN陶瓷芯块的性能

尹邦跃，屈哲昊

(中国原子能科学研究院 反应堆工程研究设计所，北京 102413)

UN燃料具有铀密度高、熔点高、热导率高、热膨胀系数低、辐照稳定性好、裂变气体释放率低、与液态金属冷却剂相容性好、中子谱硬等优点，成为未来空间核电源、核火箭、快堆和ADS的重要候选燃料。美国在Advanced LMFBR计划中，利用EBR-Ⅱ实验快堆对(U,Pu)N燃料进行了辐照考验。1984年后，美国在SPR-6、SP-100、SAFE、HOMER、Prometheus等空间核电源和核动力推进装置设计或使用了UN燃料。近期，美国的SAFE-400、HOMER-15、JIMO等空间核动力装置和SSTAR、HPM小型反应堆，以及俄罗斯的SVBR-75/100小型反应堆均设计了UN燃料。

合成高纯度、化学计量比、烧结活性的UN粉末是制备UN燃料的关键技术之一。UN粉末制备方法主要有UO2碳热还原氮化法和金属铀直接氮化反应法。碳热还原氮化法是工业规模生产UN粉末的主要方法，但由于C、O等间隙杂质难以彻底去除，严重影响UN燃料的性能。金属铀直接氮化反应法是小批量制备高纯度UN粉末的重要方法，工艺流程短，属于放热反应，反应温度低，所制备氮化铀粉末粒度细小。更重要的是高纯度金属铀粉可现用现制，氮化铀粉末中的O和C杂质含量易控制[1-2]。UN是共价键比例高、烧结致密化困难的陶瓷，在1 700 ℃进行无压烧结，相对密度仅为90%左右。而在1 800 ℃以上烧结时，UN将发生分解反应。即使采用热压烧结工艺，在烧结温度的提高和添加剂的引入受限制的情况下，要使UN陶瓷相对密度达到95%也是较困难的[3]。

本文采用多次循环氢化-脱氢粉碎工艺制备细小的金属铀粉，并在氢化反应炉内与氮气直接进行氮化反应制得氮化铀粉末，再进行真空热压烧结制得UN陶瓷芯块，探讨铀粉粒度、氮化反应工艺和热压烧结工艺对UN芯块的密度、成分、晶粒尺寸等的影响。……