甲酸燃料电池阳极催化剂Pd/WO3—CNTs的合成方法对比及其催化性能研究

李志浩 陈伟 叶成昱 俞莹 姜霞丽 孙乐林 陈佳斌 金燕仙

摘 要：采用溶胶凝胶法和水热合成法合成了载体WO3-CNTs，并进一步制备了20%Pd/WO3-CNTs-A（B）催化剂，对比了两种方法合成的催化剂对甲酸电氧化催化性能。XRD结果表明两种催化剂均由单斜WO3和面心立方的Pd晶粒组成。溶胶凝胶法制备的载体其WO3分散更为均匀，有利于WO3物种对Pd的甲酸脱氢这种促进作用，因此该法合成的20%Pd/WO3 -CNTs催化剂具有更好的催化性能。

关 键 词：溶胶凝胶法; 微波多元醇法; 甲酸; WO3

中图分类号：O 655.25 文献标识码： A 文章编号： 1671-0460（2015）06-1381-04

Comparison of Synthesis Methods？and Its Performance Study

of Pd/WO3-CNTs as Formic Acid Fuel Cells Anode Catalyst

LI Zhi-hao， CHEN Wei， YE Cheng-y， YU Ying， JIANG Xia-li， SUN Le-lin， CHEN Jia-bin， JIN Yan-xian

（School of Pharmaceutical and Chemical Engineering， Taizhou University， Zhejiang Taizhou 318000， China）

Abstract： WO3 modified carbon nanotubes were prepared by sol-gel method and hydrothermal synthesis， and then their supported palladium catalysts were prepared. The results show that electrocatalytic performance of Pd/WO3-CNTs-A catalysts prepared by sol-gel method for formic acid oxidation significantly enhances because WO3 particles disperse on CNTs more uniformly.

Key words： Sol-gel method ; Microwave polyol method; Formic acid; WO3

與直接甲醇燃料电池相比，直接甲酸燃料电池具有很多优点：燃料甲酸无毒、不易燃、储运方便，电化学活性、能量密度、质子导电率更高，Nafion膜透过率更低，在较低温度下的输出功率更高，理论开路电位（1.48 V）更高等。因此直接甲酸燃料电池（DFAFC）被公认为是燃料电池的发展方向之一，是目前研究的一个热点[1-4]。Pd催化剂成为目前甲酸氧化最普遍的催化剂，其不仅具有优异的甲酸氧化电催化活性，而且价格低廉。但其稳定性不好，最主要是因为长时间后Pd会被甲酸电氧化或甲酸分解过程中产生的CO或类CO物种缓慢地毒化[4]。添加过渡金属氧化物可以改善催化剂的性能，提高Pd催化剂的电催化活性及其稳定性[5，6]。三氧化钨（WO3）在酸性溶液中能够形成具有导电性能的非化学计量比氢青铜（HxWO3），低氢含量的氢青铜能够接受质子，可以帮助甲醇、前言内容甲酸等小分子有机物的脱氢[7，8]。但是WO3作为催化剂载体存在导电性能差和比表面积小等缺点，限制了其在燃料电池中的应用。……