Mo基耐硫甲烷化催化剂本征动力学

龙俊英，赵香龙，秦绍东，杨 霞，孙守理，孙 琦

（北京低碳清洁能源研究所化学物理中心，北京 102209）

Mo基耐硫甲烷化催化剂本征动力学

龙俊英，赵香龙，秦绍东，杨 霞，孙守理，孙 琦

（北京低碳清洁能源研究所化学物理中心，北京 102209）

对高温活性好、耐硫强、热稳定性好、机械强度高和寿命长的NIC6高温耐硫甲烷化催化剂进行了本征动力学研究。以鲁奇炉出口气体组分为参照，采用等温积分反应器，在460～560℃、2.0～3.5MPa、φ(H2S)＝0.4%、气体流量1.05～1.4mol/h条件下，通过气相色谱测定反应器出口各组分的浓度。得到幂函数动力学模型及活化能和指前因子。该函数模型的检验表明结果是合理的，参数回归显著，残差分布均匀。

甲烷化催化剂；本征动力学；耐硫；幂函数模型

煤制天然气技术在十三五能源规划中占据举足轻重的地位，而甲烷化反应是此技术的核心。甲烷化催化剂的性能对整个煤制天然气技术的经济效益和社会效益起到了决定性的作用[1,2]。现有的工业技术多采用非耐硫的Ni基催化剂[2-4]，但此催化剂极易因为积炭导致催化剂快速失活。为了避免Ni基催化剂失活，工艺过程中必须在合成气进行甲烷化反应前进行水汽变换调节H2/CO比和精脱硫（φ(硫)＜0.1×10-6），这导致整个煤制天然气的工艺复杂，投资费用和水耗巨大[1,2]。

已有研究表明Mo基催化剂不仅在高温条件下有较高的甲烷化活性，同时抗积炭及抗硫性强，展现了较好的工业化应用前景[6-12]。本文对NIC6 Mo基催化剂的本征动力学进行了研究，为设计最佳反应器和建立催化剂的反应-传质-传热数学模型提供了基础数据。……