氧气/甲烷比对Mo/Al2O3催化剂上甲烷二氧化碳重整反应的影响

井德水，方志刚，张树友，张哲武，王蒙蒙，林双喜，姚颂东

（辽宁科技大学化学工程学院，辽宁 鞍山 114051）

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氧气/甲烷比对Mo/Al2O3催化剂上甲烷二氧化碳重整反应的影响

井德水，方志刚*，张树友，张哲武，王蒙蒙，林双喜，姚颂东*

（辽宁科技大学化学工程学院，辽宁 鞍山 114051）

实验研究了进料CO2/CH4、O2/CH4比对Mo/Al2O3催化剂上甲烷二氧化碳重整反应的影响，并利用XRD、H2-TPR等技术对催化剂和载体进行表征。结果表明，当n(CO2)/n(CH4)从1提高到1.5时，可以明显提高甲烷转化率和催化剂的稳定性。CO2含量的降低会使甲烷的转化率降低，且在n(CO2)/n(CH4）比降低为0.125时会使催化剂的活性快速下降。当n(O2)/n(CH4)比为0.1时，会明显提高甲烷二氧化碳的转化率和H2、CO的生成速率。但是当n(O2)/n(CH4)从0.4提高到0.6时，甲烷会与氧气发生部分氧化反应和完全氧化反应，从而抑制甲烷二氧化碳重整。

甲烷二氧化碳重整；氧添加；Mo/Al2O3催化剂；积炭

甲烷是天然气的主要成分，甲烷的化学转化分直接转化和间接转化两种。甲烷直接转化包括甲烷氧化偶联制乙烯、甲烷选择氧化制甲醇和甲醛[1]以及甲烷芳构化制芳烃等，虽然直接转化工艺近年取得了一些突破，但经合成气的间接法工业上仍是天然气化学转化的主导方法[2,3]。甲烷制合成气通常可采用方法有甲烷水蒸气重整、甲烷二氧化碳重整和甲烷部分氧化。其中，甲烷二氧化碳重整因可综合利用甲烷和二氧化碳两种温室气体资源且具有缓解能源危机和保护生态环境的意义而受到学术界的广泛关注[4-6]。

可用于甲烷二氧化碳重整反应的催化剂活性组分包括Pt、Ru、Rh、Pd等贵金属以及非贵金属Ni等[7-11]。……