基于反演模型的焦炉无组织苯并[a]芘排放因子研究

伯 鑫,李时蓓,吴忠祥,李重阳,商国栋,任 昊,周北海



基于反演模型的焦炉无组织苯并[a]芘排放因子研究

伯 鑫1,2,李时蓓2,吴忠祥3,李重阳4,商国栋5,任 昊6,周北海1*

(1.北京科技大学土木与环境工程学院,北京 100083；2.环境保护部环境工程评估中心,北京 100012；3.Exponent,Maynard, Massachusetts, USA 01754；4.北京市环境保护科学研究院,北京 100037；5.清华大学环境学院,北京 100084；6.西南交通大学,四川 成都 610000)

由于焦炉无组织苯并[a]芘排放因子难以测量,导致了焦炉苯并[a]芘大气污染研究存在一定的不确定性.针对上述问题,本研究根据1999年~2003年上海某焦化厂的产量、空气质量监测等数据,建立了基于AERMOD(AMS/EPA REGULATORY MODEL)模型反演苯并[a]芘排放因子的方法.结果显示,企业周边3个监测点年平均浓度结果分别为0.033,0.0024,0.0031μg/m3,均超过了2012年颁布的环境空气质量标准,通过AERMOD模型反演得到该焦化厂苯并[a]芘平均排放因子为14.71mg/t焦煤, 苯并[a]芘预测浓度超标面积125km2,超标区域主要集中在焦化厂周围,超标焦炉苯并[a]芘防护距离为6300m.

排放因子；苯并[a]芘；焦炉；反演模型；AERMOD

焦炉炼焦无组织排放过程(装煤、推焦、熄焦、炉顶泄漏、炉门泄漏等)中可产生大量萘、蒽、芘等多环芳烃物质(PAHs),其中苯并[a]芘(BAP)具有较强毒性和致癌作用.2003年中国排放PAHs约25300t,其中焦化行业贡献了其中的16%[1-6].

目前国内外针对大气中PAHs以及BAP的研究主要集中在PAHs形成机理、BAP降解反应、人体健康等方面[7-16],关于BAP排放因子的研究较少.本研究在调研2003~2012年国家级审批环境影响评价报告书等资料时发现,由于在焦炉BAP无组织排放因子的确定方面缺少实验数据和权威参数,使得不同研究机构在开展相关研究时,采用的排放因子存在较大差异(0.37~30mg/t焦煤)[17-18].美国环境保护署发布的排放因子手册AP-42中,无组织BAP排放因子仅考虑推焦过程(0.25~1.36mg/t焦煤)[19],缺少装煤、

泄漏等其他生产过程的排放因子,此外AP-42中测定无组织BAP排放因子也存在数据时效性不足、可靠性较差等问题.针对养殖场恶臭、养殖场H2S、石油炼制企业VOCs等无组织排放因子[20-25],国内外研究者多采用反演建模来计算相关因子.本研究采用反演建模来获取焦化厂无组织BAP排放因子在国内尚属首次,对我国焦炉BAP大气污染治理、大气环境防护距离、人体健康等研究有着重要的意义.

本研究以上海某焦化厂为例,根据1999年~ 2003年焦炭产量数据、环境空气监测数据、气象数据等,建立了基于AERMOD扩散模式来反演焦炉BAP无组织排放因子的计算方法,并在此基础上讨论了焦炉BAP大气环境防护距离.

1 材料与方法

1.1 研究区域与对象

该焦化厂属上海某钢铁联合企业(离长江仅200m),有12座6m3大容积焦炉,包括4座新日铁M型焦炉(设计产干全焦171万t/a)、4座JN60-87型焦炉(设计产干全焦178万t/a)、4座JNX60-2型焦炉(设计产干全焦171万t/a).所有焦炉均采用干法熄焦并配备相应的除尘设施.装煤孔盖采用密封结构,装煤及推焦时产生的烟尘送地面除尘净化站净化后排放.

由于该钢铁厂高炉喷煤率不断提高,焦炭用量逐年降低,故1999~2002年期间该焦化厂的生产能力未完全利用(以90%低开工率生产).2002年开始,由于世界经济对钢材需求的增加,该企业焦炉逐步恢复到设计产能,2003年生产焦炭508万t,位居中国焦化企业榜首.1999~2003年各年焦炭产量分别为384,422,397,466,508万t.焦化厂(A)与3个BAP监测点(B、C、D)距离分别为270, 2090,4070m,见图1.

1.2 BAP监测数据

监测点B、C采样时间从1999年一季度持续到2003年三季度,监测点D从1999年第二季度开始持续到2003年第三季度.所有监测点均采用大流量采样器,每季度采样5次,每次采样持续24h,最后取其平均值作为该季度的平均浓度.

1.3 反演建模方法

本研究采用反演模型来推算焦炉BAP无组织排放因子,主要步骤如下:

(1)计算1999年1月~2003年3月期间,焦炉周边3个监测点BAP的季节平均监测浓度;

(2)假设焦炉BAP无组织排放量为定值,采用AERMOD扩散模型预测监测点BAP季平均浓度;

(3)采用监测值、预测值、焦炭产量(公式1)来计算焦炉BAP无组织排放因子.

1.4 模型参数

本研究采用AERMOD作为大气扩散模型,AERMOD是美国环保署和中国环境保护部推荐的法规模式之一[26],可用于多种排放源(包括点源、面源、体源)的扩散模拟[27].

本研究采用的AERMOD版本号为12345,建模过程按如下假设考虑:1)污染物不考虑化学反应;2)地形为平坦地形;3)由于每4个焦炉排放在一起,本次源强设为3个体源,单个体源长宽为450m×30m,排放高度按炉顶高度测算为15m,假设每个体源BAP排放量为1t/a,反演模拟3个监测点的BAP季平均浓度.

地面、高空气象数据均来自上海气象观测站的逐小时数据(1999~2003年),该观测站距焦化厂6km,可较好代表项目所在地的气象条件.

地表参数见表1,由于焦化厂位于长江与主城区之间,故地表参数需综合考虑水面和城市等影响.

表1 地表参数Table 1 Surface parameters

2 结果与讨论

2.1 BAP监测浓度结果

各监测点1999~2003年B、C、D年平均浓度结果分别为0.033,0.0024,0.0031μg/m3(图2),均超过了2012年颁布的环境空气质量标准要求(0.001μg/m3)[28].因为BAP污染主要来自焦化厂(A)12座焦炉大气排放,B监测点BAP年均浓度明显高于C和D,D监测点BAP年均浓度均略高于C监测点,分析原因可能是D位于居民生活区,所受BAP污染不只与焦炉生产有关,还受到周边生活源、机动车尾气的影响[29].说明环境中可能存在其他BAP排放源产生干扰作用.

2.2 BAP无组织排放因子

根据前文的排放因子计算公式,每条数据可计算得出一个排放因子.经计算焦炉BAP排放因子均值为14.71mg/t焦,中值为12.03mg/t焦煤,标准差为12.08mg/t焦煤.为比较不同季节、不同年份排放因子的差异,分别对上述排放因子进行统计分析(图3).结果显示不同季度的排放因子差异较小,不同年度的排放因子差异较为明显.

该焦化厂在2002年之前生产能力未完全发挥,2003年后恢复到设计产能,故排放因子的年度差异较大.根据不同年份的比较分析结果来看,1999~2002年焦炉BAP排放因子有着逐年增大的趋势,2003年排放因子最小,结合该企业生产状况分析原因,发现2003年国内炼焦煤紧缺,该焦化厂采用了一部分进口煤(102万t,主要来自澳大利亚),煤种的变化以及运行效率的提高(2003年焦化厂已恢复到设计工况)是2003年排放因子变小的重要原因.

2.3 防护距离

以排放因子14.71mg/t焦煤计算了1999~ 2003年焦炉无组织BAP排放量,并采用AEMROD模式模拟以焦化厂为中心的50km× 50km范围内的BAP污染浓度. BAP全时段平均浓度(1999~2003年)见图4,结果显示BAP年均浓度超标面积为125km2,超标区域主要集中在焦化厂周围,这与焦炉无组织排放高度较低有关.相关研究结果也表明焦化厂周围空气PAHs浓度较高[30-31],对焦化工人身体健康产生了较为严重的威胁.本研究提出了结合AERMOD计算防护距离的方法,根据预测的BAP年均超标区域的面积()来折算等效半径()(标准参考环境空气质量标准要求设为0.001μg/m3),等效半径公式如下:π2=[32].

从模拟的结果来看,AERMOD预测浓度随着与焦炉距离的增加而减小,这与实际监测浓度趋势较为一致,根据等效半径折算得到的该企业的环境防护距离为6300m,而根据现行《炼焦业卫生防护距离》规定该焦炉防护距离仅为1000m[34],这说明使用逆向建模推算有助于获得焦炉无组织BAP排放因子的真实情况,对科学地进行环境影响评价有着一定的参考意义.

3 结论

3.1 各监测点BAP年均浓度范围在0.0024~ 0.033μg/m3之间,浓度随着与焦炉距离的增加而减小,所有监测点年均浓度均超过了2012年发布的环境空气质量标准.

3.2 基于反演模型计算获取了焦炉无组织排放BAP排放因子为(14.71±12.08)mg/t焦煤,数据质量、数据时效性均比美国AP-42要好.该因子对评估国内焦化厂大气污染、开展焦化排放清单等研究[33]有一定参考价值.

3.3 基于14.71mg/t焦煤的排放因子,采用AEMROD模式模拟的BAP浓度与周边监测点数据趋势基本一致,通过等效半径折算出防护距离为6300m.

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[34] GB 11661~2012 炼焦业卫生防护距离 [S].

* 责任作者, 教授, zhoubeihai@sina.com

Determination of benzo(a)pyrene emission factor using inverse model

BO Xin1,2, LI Shi-bei2, WU Zhong-xiang3, LI Chong-yang4, SHANG Guo-dong5, REN Hao6, ZHOU Bei-hai1*

(1.Civil and Environmental Engineering School, University of Science and Technology Beijing, Beijing 100083, China；2.The Appraisal Center for Environment and Engineering, Ministry of Environmental Protection, Beijing 100012, China；3.Exponent, Maynard, Massachusetts, USA 01754；4.Beijing Municipal Research Institute of Environmental Protection, Beijing 100037, China；5.School of Environment, Tsinghua University, Beijing 100084, China；6.Southwest Jiaotong University, Chengdu 610000, China)., 2016,36(5)：1340~1344

Since it is difficult to measure BAP unorganized emissions directly from coke ovens, a large uncertainty exists in related studies. So with the observation data and production capacity of a coke plant in Shanghai from 1999 to 2003, we used an inverse model based on AERMOD (AMS/EPA REGULATORY MODEL) to estimate the BAP emission factor. The results show that annual concentration of three monitoring stations near this plant are 0.033,0.0024,0.0031μg/m3, all exceeded the standard. The unorganized emission factor from this study was 14.71mg/tcoke, The area where BAP concentration exceeded the standard was 125km2surrounding the coke plant and the atmospheric environment protection zone should be set to 6300m.

emission factor；benzo(a) pyrene；coke plant；inverse modeling；AERMOD

X512

A

1000-6923(2016)05-1340-05

伯 鑫(1983-),男,山东烟台人,博士,主要研究方向为排放清单以及大气污染模拟.发表论文30余篇.

2015-10-10

环境保护部基金课题(1441402450017-2)