TBP-HNO3萃取体系中U(Ⅳ)、Th(Ⅳ)和Pu(Ⅳ)第三相形成及计算机模拟研究进展

于　婷，何　辉， 叶国安，李　峥，李晴暖，张　岚

1.中国原子能科学研究院 放射化学研究所，北京　102413；2.中国科学院 上海应用物理研究所 放射化学与工程技术部，上海　201800；3.中国科学院 核辐射与核能技术重点实验室，上海　201800；4.中国科学院 钍基熔盐堆核能系统卓越创新中心，上海　201800



TBP-HNO3萃取体系中U(Ⅳ)、Th(Ⅳ)和Pu(Ⅳ)第三相形成及计算机模拟研究进展

于婷1，何辉1， 叶国安1，李峥2,3,4，李晴暖2,3,4，张岚2,3,4

1.中国原子能科学研究院 放射化学研究所，北京102413；2.中国科学院 上海应用物理研究所 放射化学与工程技术部，上海201800；3.中国科学院 核辐射与核能技术重点实验室，上海201800；4.中国科学院 钍基熔盐堆核能系统卓越创新中心，上海201800

在PUREX或Thorex流程中，第三相的形成是一个实际问题，其形成不仅会影响U(Ⅳ)、Th(Ⅳ)和Pu(Ⅳ)的收率，还会影响工艺的正常运行。研究多集中在第三相的形成机理和影响因素上，发现四价锕系元素第三相的溶剂化物结构与正常溶剂化物结构并不相同；萃取剂结构与浓度、稀释剂结构与浓度、温度、平衡水相酸浓度和离子强度等为影响第三相形成的因素。在第三相基础数据的基础上建立了可以定量计算M(Ⅳ)形成三相的经验或半经验模型，模型大多使用萃取剂浓度、平衡水相酸度或平衡水相离子强度等关联得到，但尚未见到这些第三相数学模型在PUREX流程或Thorex流程模拟软件中应用，还需要进一步的研究。

第三相；U(Ⅳ)；Pu(Ⅳ)；Th(Ⅳ)；TBP；稀释剂；计算机模拟

在乏燃料水法后处理流程中，磷酸三丁酯(TBP)在萃取Th(NO3)4、U(NO3)4和Pu(NO3)4时，在一定的工艺条件下，当有机相中的锕系元素金属离子M(Ⅳ)的浓度超过一定值后，开始形成密度较大的第二有机相，即通常所称的第三相[1]。……