重水堆钍铀燃料增殖循环方案研究

杨 波，施建锋，毕光文，汤春桃

(上海核工程研究设计院, 上海200233)

重水堆钍铀燃料增殖循环方案研究

杨 波，施建锋，毕光文，汤春桃

(上海核工程研究设计院, 上海200233)

论文的目的是研究重水堆钍铀燃料增殖循环方案。基于前期设计的技术路线，以CANDU-6堆芯为参考堆芯，研究了钍基堆芯燃料管理策略，分析了中子学特性，并对乏燃料特性进行了评估，包括放射性毒性、衰变热和伽马射线。在此基础上，建立了钍铀燃料增殖循环方案，其在可持续性关键指标方面优于常规天然铀一次通过循环。

重水堆；燃料循环；钍铀增殖循环

相对于铀燃料，钍基燃料具备多方面的潜在优势。238U-239Pu燃料循环仅在快中子谱区可实现易裂变核素的增殖，而232Th-233U增殖循环在快谱、超热谱和热谱区均可实现。与铀燃料循环相比，钍燃料循环产生的具有长期放射性毒性的超铀核素总量要少得多。钍燃料循环中，232U的短寿命子体所释放的高能伽马射线增强了燃料的防核扩散性。由于更高的熔点、更高的热导率和更低的热膨胀系数，二氧化钍(ThO2)燃料比二氧化铀(UO2)具有更优的热物理性能[1]。

CANDU堆是成熟的商业动力反应堆，使用重水作为慢化剂和冷却剂，具有良好的中子经济性，这对实现核燃料的增殖循环具有重要的意义。同时，CANDU堆采用压力管设计，使用体积小且结构简单的棒束型燃料组件，并支持在线换料。棒束型燃料组件设计利于含放射性燃料组件的生产，在线换料使得堆芯可在无需大量剩余反应性的情况下进行精细的反应性管理。独立的燃料通道设计使得在同一堆芯中，对装载不同类型燃料的通道进行独立的换料管理成为可能。CANDU堆的上述特征为钍燃料循环的实施提供了极大的便利。

本文在早期技术路线研究的基础上，以CANDU-6堆芯为参考堆芯，研究了钍基堆芯燃料管理策略，分析了中子学特性，并对乏燃料特性进行了评估，包括放射性毒性、衰变热和伽马射线。在此基础上，建立了重水堆钍铀燃料增殖循环方案，并与在现役CANDU堆中广泛应用的天然铀一次通过式循环进行了比较。

图1 CANDU堆内钍-铀增殖循环的技术路线Fig.1 The roadmap of Th-U breeding recycle in CANDU reactors

1 重水堆内钍-铀增殖循环技术路线

如图1所示，CANDU堆中实施钍-铀增殖循环的技术路线分两个阶段[2]：

第一阶段(直接再循环)：初始233U生成和积累阶段。这一阶段中，以稍浓缩铀(SEU)为种子燃料，与ThO2组装成非均匀燃料棒束，在堆内经历中子辐照。采用CANFLEX棒束设计，棒束中心1根与内圈7根为ThO2棒，外两圈35根为SEU棒。堆内循环结束后，非均匀棒束卸出堆芯，进入乏燃料池进行冷却贮存；冷却合适的时间(0.5～1年)后，将ThO2棒从棒束中拆解分离出来，并与新的SEU燃料棒重新组装成非均匀棒束，进入堆芯接受下一循环的辐照。如此进行三个循环，ThO2燃料棒中233U的浓度达到饱和。

第二阶段(后处理再循环)：后续233U增殖循环阶段。直接再循环结束后，非均匀棒束卸出堆芯，进入乏燃料池进行较长时间的冷却贮存；冷却足够的时间(约2～3年)后，将ThO2棒从棒束中拆解分离出来，并对其进行后处理，分离提取出所需的工业级233U；然后将工业级233U与ThO2混合，制备均匀型(233U,Th)O2(简称为U3Th)燃料棒束，放入堆芯进行燃耗，实现钍-铀增殖循环。堆内循环结束后，卸出的U3Th棒束冷却足够时间，并对其进行后处理，提取工业级233U，用于下一轮循环。

2 中子学分析方法

中子学分析及堆芯燃料管理策略研究采用DRAGON和RFSP程序。

DRAGON程序[3]是组件计算程序，集成了一系列输运方程求解方法，并具备强大的几何处理能力，适用于处理棒束几何结构以及CANDU堆特有的三维超栅元结构。多群常数库采用基于ENDF/B-VII的WIMS-D4格式69群库。通过一系列的基准题计算(包括反应性、功率分布以及同位素燃耗)，验证了DRAGON程序及其多群常数库模拟钍基燃料的适用性。表1给出了关于IAEA临界基准题[4]的偏差结果。

表1 临界基准题k∞计算偏差Table 1 Results of k∞ for criticality benchmarks

RFSP[5]作为三维堆芯计算程序，是CANDU堆的工业标准分析工具，可对堆芯功率分布进行跟踪计算，并具备时均模型分析功能。研究中通过核数据处理接口的开发，建立了DRAGON/RFSP核设计分析程序系统。应用DRAGON/RFSP程序系统对CANDU-6天然铀堆芯进行时均模型计算，并与参考结果进行对比，如表2所示。验证结果表明该程序系统的计算精度与标准的PPV/RFSP相当。

表2 DRAGON/RFSP程序的验证结果Table 2 Time-average results of DRAGON/RFSP

3 堆芯燃料管理策略及核特性评价

3.1 堆芯燃料管理策略

遵循第2节所述的技术路线，以CANDU-6堆芯为参考堆芯，研究了钍基堆芯燃料管理策略。燃料管理计算采用时均模型，根据燃料成分的变化设计了一系列平衡堆芯状态。对于初始233U积累的第一阶段，设计了装载非均匀SEU-Th燃料棒束的平衡堆芯；对于实现232Th-233U增殖的第二阶段，设计了装载均匀U3Th燃料棒束的平衡堆芯。

图2给出了第一阶段第3轮循环堆芯的燃料装载示意图，堆芯分为三区：

外区：以富集度(质量分数)为1.50%的SEU为种子燃料的钍基燃料棒束，记为棒束A；

中区：以富集度(质量分数)为1.15%的SEU为种子燃料的钍基燃料棒束，该类棒束中的ThO2燃料棒已经历过一轮堆芯辐照，记为棒束B；

内区：以富集度(质量分数)为1.10%的SEU为种子燃料的钍基燃料棒束，该类棒束中的ThO2燃料棒已经历过两轮堆芯辐照，记为棒束C。

人类的意识可以分为自我意识与对象意识，自我意识是对自我的感受与认识；对象意识是对环境的感受与认识。对象意识的产生以自我意识的产生为前提，而自我之所以称自我，是因为有对象。因此，实际上自我意识与对象意识是同时产生，并无先后的，在逻辑上他们相互为前提。

第一阶段第1轮循环堆芯仅包含A类燃料棒束，即图2中完全装载A；第2轮循环堆芯包含A类和B类燃料棒束，即图2中将C替换成B。相应地，第一阶段堆芯燃料管理策略包括三步：

第1步：堆芯仅装载棒束A并过渡到平衡堆芯状态；将卸出堆芯的棒束A中的ThO2棒和新的SEU棒组装，生产棒束B。

第2步：内区和中区的棒束A逐步替换成棒束B，直到这两个区域均完全装载棒束B，并建立新的平衡堆芯状态；将卸出堆芯的棒束B中的ThO2棒和新的SEU棒组装，生产棒束C。

第3步：内区的棒束B逐步替换成棒束C，直到内区完全装载棒束C，并建立新的平衡堆芯状态。

图2 第一阶段第3轮循环SEU-Th堆芯燃料布置方案Fig.2 SEU-Th core loading pattern for cycle-3in stage I

当从经历3轮辐照的ThO2燃料棒中提取了足够的233U，就可生产均匀型U3Th棒束用以装载一个新的CANDU-6堆芯，从而进入第二阶段的钍铀增殖循环。在第二阶段，堆芯按卸料燃耗不同分为五区(见图3)。在第一阶段

图3 第二阶段U3Th堆芯燃料布置方案Fig.3 U3Th core divisions in stage II

用RFSP程序对以上各阶段的平衡堆芯状态进行时均计算，主要堆芯参数如表4所示。钍基堆芯的峰值通道功率、峰值棒束功率与天然铀(NU)堆芯相当。由于SEU燃料对反应性的贡献，第一阶段的SEU-Th堆芯具有更高的平均卸料燃耗和更低的平均棒束换料率。在满足核燃料增殖的前提下，U3Th燃料中初始233U的份额较低，堆芯平均卸料燃耗较低。

表4 钍基堆芯时均计算结果及与NU堆芯的比较Table 4 Time-average results for Th-based cores

图4 反应性系数随燃耗的变化Fig.4 Reactivity coefficients vs. burnup

3.2 钍基燃料中子学特性分析

针对上述任意一种钍基燃料堆芯，由于堆芯中各燃料棒束装载的燃料类型相同，因此其中子学特性也相似。而且，CANDU堆中各通道间相互独立，通道间影响较小。因此，可借助一个假想的“平均栅格”来代表堆芯的中子学特性，分析的关键反馈参数包括反应性参数和动态参数。

图4给出了各种反应性参数随燃耗的变化情况，包括燃料温度系数(FTC)、慢化剂温度系数(MTC)、冷却剂温度系数(CTC)和冷却剂空泡反应性(CVR)。其中空泡反应性定义为空泡份额由0%变化至100%所引入的反应性变化，单位为mk(1mk=100pcm)。在绝大部分燃耗范围内，SEU-Th和U3Th燃料栅格具有比NU更负的反应性系数，增强了钍基堆芯的固有安全性。由于U3Th燃料实现了自持增殖循环，燃料中233U的比例随燃耗变化很小，所以U3Th燃料栅格的反应性系数随燃耗基本保持不变。

图5给出了有效缓发中子份额(β)随燃耗的变化过程。对于SEU-Th棒束，缓发中子份额基本与NU棒束相当；然而，由于233U的主导作用，U3Th棒束的缓发中子份额明显小于NU和SEU-Th棒束。需要指出的是，较小的缓发中子份额对反应性控制带来挑战，因此对于装载U3Th棒束的堆芯，需要特别关注其对反应性引入事故的影响。

图5 缓发中子份额随燃耗的变化Fig.5 Total delayed neutron fraction vs. burnup

图6 各类乏燃料的放射性毒性随衰变时间的变化Fig.6 Total radiotoxicity of various spent fuel types

4 乏燃料特性

本节对钍基燃料的乏燃料特性进行了分析，包括放射性毒性、衰变热和伽马射线。燃耗和衰变计算采用由美国橡树岭国家实验室开发的ORIGEN-S程序[6]。针对CANDU燃料棒束的模拟，ORIGEN-S程序自带的仅有二进制库candu37e，该库是根据37根天然铀元件棒束的能谱条件计算得到的，用于43根元件、钍基燃料棒束的燃耗分析将引起较大偏差。为了进行与具体问题相关的燃耗模拟，需对该中子截面库进行更新。燃耗计算分为两步：(1)根据燃料设计参数及反应堆运行工况，用DRAGON程序进行组件栅格计算，生成单群有效中子截面；(2)利用新生成的中子截面更新ORIGEN-S自带的单群截面，接着进行ORIGEN-S燃耗计算。

4.1 放射性毒性

放射性毒性随衰变时间的变化如图6所示。SEU-Th乏燃料的放射性毒性稍高于NU，而U3Th则远低于NU。在卸料至500年的衰变时间范围内，各种乏燃料的放射性毒性随时间不断衰减。在500年至1000万年的衰变时间范围内，U3Th乏燃料的放射性毒性随衰变时间先逐渐增大，在5万年左右达到最大，然后再次衰减。进一步的分析显示，对于NU、LEU-Th乏燃料，锕系核素是放射性毒性的主要贡献者。对于U3Th而言，在卸料后100年内，裂变产物对放射性毒性占据主导作用；在500年至100万年范围内，233U及其衰变子体229Th是放射性毒性的主要贡献者。

4.2 衰变热

衰变热随时间的变化如图7所示。总体上，不同类型乏燃料衰变热大小的相互关系保持与放射性毒性一致的规律。进一步的分析显示，在卸料后100年以内乏燃料的衰变热主要来自裂变产物。从长期来看，对于NU、LEU-Th乏燃料来说，锕系核素是衰变热的主要贡献者。对于U3Th乏燃料来说，在500年至100万年之间，233U衰变链核素是衰变热的主要贡献者。

图7 各类乏燃料的衰变热随时间的变化Fig.7 Total decay heat of various spent fuel types

4.3 伽马射线

图8给出了各类乏燃料卸料后10年时的伽马射线能谱。由于232U衰变链中208Tl的贡献，钍基乏燃料中2.6MeV的伽马射线强度明显强于铀基乏燃料。如图9所示，在卸料后0.5年至100年范围内，相比于铀基乏燃料而言，钍基乏燃料2.6MeV的伽马放射线强度保持相当高的水平。因此，对于钍基燃料操作而言，有必要采取远程操作和强屏蔽措施。

图8 卸料后10年内的伽马射线能谱Fig.8 Gamma ray spectra at 10years after discharge

图9 2.6MeV伽马射线的放射性强度Fig.9 The gamma ray intensity of 2.6MeV

5 资源利用率

基于堆芯燃料管理策略，建立重水堆钍铀燃料增殖循环方案，并与天然铀一次通过循环进行对比。参考堆芯为CANDU-6，其额定热功率和电功率分别为2061MW和650MW。

关键燃料循环参数包括卸料燃耗、后处理前的冷却和贮存时间、后处理回收损失等。基于堆芯燃料管理，假设SEU-Th、U3Th的卸料燃耗分别为16.875GW·d/tHM和5.0GW·d/tHM。对于各类燃料，假设后处理前的冷却和贮存时间为5年，后处理回收损失为0.1%。这些参数是根据当前技术现状以及预期的大规模后处理实施阶段的技术发展而合理推断的[7]。

以生产10亿度电(1TWh)所需的核燃料为衡量标准，建立燃料循环物料流关系。图10给出了NU一次通过式方案，图11给出了本研究建立的钍铀燃料增殖循环方案。分立的钍基燃料棒从SEU-Th棒束中拆解，并与新的SEU燃料棒组装成新的SEU-Th棒束，如此钍基燃料经历三轮堆芯辐照。然后，从经过冷却、贮存的钍基燃料中提取铀(主要为233U)，与钍燃料混合组成U3Th燃料，用于多轮U3Th循环。与NU一次通过式方案相比，三轮U3Th循环可节省约35%天然铀。

图10 天然铀一次通过式循环Fig.10 Natural uranium once-through cycle

图11 U3Th三轮循环方案Fig.11 233U tri-recycle with U3Th fuel

6 结论

本文根据早期研究提出的技术路线，通过堆芯燃料管理、中子学特性分析、乏燃料特性分析和资源利用率评价，研究了CANDU堆钍铀燃料增殖循环方案。钍基燃料堆芯比NU堆芯具有更负的反应性系数，增强了CANDU堆的固有安全性。由于超铀元素含量低，钍基乏燃料的放射性毒性远低于铀基乏燃料。与目前工业上广泛应用的一次通过式NU循环相比，钍铀燃料增殖循环可节约至少35%的天然铀。

需要说明的是，完全装载U3Th燃料的钍基堆芯的缓发中子份额明显小于NU堆芯，需要特别关注其对反应性引入事故的影响。钍基乏燃料中2.6MeV的伽马射线强度明显强于铀基乏燃料，有必要采取远程操作和强屏蔽措施。

[1] International Atomic Energy Agency, “Thorium Fuel Cycle: Potential Benefits and Challenges”, IAEA-TECDOC-1450, Vienna, Austria, (2005).

[2] 杨波,施建锋,毕光文. “CANDU堆内钍-铀增殖循环的技术路线初步研究”, 第十四届反应堆数值计算与粒子输运学术会议, (2012).

[3] G. Marleau, A. Hébert and R. Roy. “A User Guide for DRAGON”, École Polytechnique de Montréal (2008).

[4] F. Leszczynski, D. López Aldama, A.Trkov, “WIMS-D Library Update”, IAEA (2007).

[5] P. Schwanke, “RFSP-IST Version REL_3-04: Users’ Manual”, AECL (2006).

[6] I. C. GAULD, O. W. HERMANN, and R. M. WESTFALL, “ORIGEN-S: Scale System Module to Calculate Fuel Depletion, Actinide Transmutation, Fission Product Buildup and Decay, and Associated Radiation Source Terms,” ORNL/TM-2005/39, Oak Ridge National Laboratory (Jan. 2009).

[7] NUCLEAR ENERGY AGENCY, “Advanced Nuclear Fuel Cycles and Radioactive Waste Management”, Organisation for Economic Co-operation and Development (2006).

Research on Thorium-uranium Breeding Recycle in Heavy Water Reactors

YANG Bo, SHI Jian-feng, BI Guang-wen, TANG Chun-tao

(Shanghai Nuclear Engineering Research and Design Institute. Shanghai 200233, China)

This work is aimed to develop a fuel cycle scheme for thorium-uranium breeding recycle in heavy water reactors. A roadmap of thorium-uranium breeding recycle in heavy water reactors had been promoted in previous work. Following the roadmap, the thorium-based fuel cores were designed and the neutroincs performance was evaluated. A CANDU-6core with rated thermal power of 2061MW was taken as the reference core. Based on the fuel management strategy, the thorium-uranium breeding recycle scheme was established and evaluated in contrast with natural uranium once-through cycle which is widely applied in operational CANDU reactors.

Heavy water reactors; Nuclear fuel cycle; Thorium-uranium breeding recycle

2016-03-21

杨 波(1978—)，男，江苏南通人，高级工程师，硕士学历，从事反应堆堆芯设计及物理方法研究

TL249

A

0258-0918(2017)01-0129-09